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Pt(110)/Sb电极上甲酸的电催化氧化特征和动力学 被引量:2
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作者 杨毅芸 周志有 +4 位作者 吴启辉 郑明森 谷艳娟 陈声培 孙世刚 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2001年第7期1201-1204,共4页
研究了 Sb在 Pt( 1 1 0 )晶面上不可逆吸附电化学特性及甲酸在 Sbad修饰 Pt( 1 1 0 )电极 [Pt( 1 1 0 ) /Sb]上的电催化氧化特征及其反应动力学 .发现当扫描电位的上限 Eu≤ 0 .4 5 V时 ,Sbad可稳定地吸附在 Pt( 1 1 0 )表面上 ,从而有... 研究了 Sb在 Pt( 1 1 0 )晶面上不可逆吸附电化学特性及甲酸在 Sbad修饰 Pt( 1 1 0 )电极 [Pt( 1 1 0 ) /Sb]上的电催化氧化特征及其反应动力学 .发现当扫描电位的上限 Eu≤ 0 .4 5 V时 ,Sbad可稳定地吸附在 Pt( 1 1 0 )表面上 ,从而有效地抑制了甲酸的解离吸附 .与未修饰的 Pt( 1 1 0 )上的结果相比 ,在 Pt( 1 1 0 ) /Sb上甲酸氧化的峰电位负移了 0 .35 V.当θSb=0 .1 2 6时 ,Pt( 1 1 0 ) /Sb电极对甲酸的电催化活性最高 .还研究了 Pt( 1 1 0 ) /Sb上甲酸氧化反应的动力学 ,定量解析了不同θSb下甲酸氧化的速度常数 展开更多
关键词 不可逆吸附 吸附原子 甲酸 氧化反应动力学 电催化氧化 锑修饰 铂(110)单晶电极
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NO2在Ag/Pt(110)双金属表面上的吸附和分解 被引量:2
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作者 李金兵 姜志全 黄伟新 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2013年第4期837-842,共6页
利用俄歇电子能谱(AES)和程序升温脱附谱(TDS)研究了NO2在Ag/Pt(110)双金属表面的吸附和分解.室温下NO2在Ag/Pt(110)双金属表面发生解离吸附,生成NO(ads)和O(ads)表面吸附物种.在升温过程中NO(ads)物种发生脱附或者进一步分解.500K时NO2... 利用俄歇电子能谱(AES)和程序升温脱附谱(TDS)研究了NO2在Ag/Pt(110)双金属表面的吸附和分解.室温下NO2在Ag/Pt(110)双金属表面发生解离吸附,生成NO(ads)和O(ads)表面吸附物种.在升温过程中NO(ads)物种发生脱附或者进一步分解.500K时NO2在Ag/Pt(110)双金属表面发生解离吸附生成O(ads)表面吸附物种.Pt向Ag传递电子,从而削弱Pt-O键的强度,降低O(ads)从Pt表面的并合脱附温度.发现能够形成具有稳定组成的Ag/Pt(110)合金结构,其表现出与Pt(110)-(1×2)相似的解离吸附NO2能力,但与O(ads)的结合明显弱于Pt(110)-(1×2).该AgPt(110)合金结构是可能的低温催化直接分解氮氧化物活性结构. 展开更多
关键词 AG pt(110)双金属表面 二氧化氮 化学吸附 分解 助剂作用
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甲烷在Pt(110)表面吸附的理论研究 被引量:2
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作者 李萍 刘子忠 刘红霞 《内蒙古石油化工》 CAS 2015年第7期6-8,共3页
采用广义梯度近似密度泛函理论方法(GGA/PW91)结合周期平板模型,对甲烷在Pt(110)面上的吸附构型和电子结构进行了详细研究,结果表明,甲烷在Pt(110)面24种吸附方式中,其最佳吸附方式为空位H2,相应的吸附能Eads最大,为22.93k J/mol,该吸... 采用广义梯度近似密度泛函理论方法(GGA/PW91)结合周期平板模型,对甲烷在Pt(110)面上的吸附构型和电子结构进行了详细研究,结果表明,甲烷在Pt(110)面24种吸附方式中,其最佳吸附方式为空位H2,相应的吸附能Eads最大,为22.93k J/mol,该吸附过程属于放热反应,且为物理吸附。通过Mulliken电荷布居的分析可知吸附前后电子转移情况:电子从被吸附物Pt22原子的6s、6p轨道以及Pt28、Pt12原子的6p轨道主要转移给H4的1s轨道,且吸附物中C的2s、2p轨道上的电子也大部分到H4的1s轨道上。 展开更多
关键词 密度泛函理论 CH4 吸附 pt(110)
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描述甲烷在Pt(110)-(21)表面的化学吸附解离的密度泛函评估 被引量:1
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作者 卫奋飞 Egidius W.F.Smeets +3 位作者 Johannes Vossc Geert-Jan Kroes 林森 郭华 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE CAS CSCD 2021年第6期883-895,I0004,共14页
本文探讨了几种梯度近似(GGA)密度泛函及元梯度近似(metaGGA)密度泛函在描述甲烷在重构的Pt(110)-(2×1)上的解离化学吸附作用的适用性.金属的体相和表面结构、甲烷的吸附能量和解离能垒等被用来评估泛函的可靠性.另外,在从头算分... 本文探讨了几种梯度近似(GGA)密度泛函及元梯度近似(metaGGA)密度泛函在描述甲烷在重构的Pt(110)-(2×1)上的解离化学吸附作用的适用性.金属的体相和表面结构、甲烷的吸附能量和解离能垒等被用来评估泛函的可靠性.另外,在从头算分子动力学计算中,采用范德瓦尔斯矫正的GGA函数(optPBE-vdW)和范德瓦尔斯矫正的meta-GGA函数(MS-PBEl-rVV10)计算粘附概率.计算结果表明,使用这两种泛函能更好地与现有的实验结果吻合,从而为发展甲烷在Pt(110)-(2×1)表面解离的可靠机器学习势能面打下重要基础. 展开更多
关键词 泛函 甲烷 解离 pt(110)-(2×1)
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吸附态和溶液相CO在Pt(110)电极上氧化过程的CV和in situ FTIRS 研究
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作者 田莉 李君涛 +2 位作者 叶进裕 甄春花 孙世刚 《电化学》 CAS CSCD 北大核心 2010年第3期285-289,共5页
应用电化学原位傅里叶变换红外反射光谱(in situ FTIRS)研究了酸性介质中Pt(110)单晶电极上吸附态CO(COad)和溶液相CO(COsol)的氧化过程.循环伏安测试表明,COsol氧化的峰电位比COad氧化的正移了168mV,其峰电流密度为后者的6.7倍.电化学... 应用电化学原位傅里叶变换红外反射光谱(in situ FTIRS)研究了酸性介质中Pt(110)单晶电极上吸附态CO(COad)和溶液相CO(COsol)的氧化过程.循环伏安测试表明,COsol氧化的峰电位比COad氧化的正移了168mV,其峰电流密度为后者的6.7倍.电化学原位红外光谱检测到CO主要生成线型的吸附态物种(COL),均匀分布在Pt(110)表面上.当溶液中不存在CO时,COL仅在电位高于0.15V才发生氧化.而且,该谱峰在其稳定吸附的电位区间内随电位增加蓝移,Stark系数为30cm-1·V-1;在COL发生氧化的电位区间,其谱峰强度随电位增加减小、峰位红移,线性变化率为-56cm-1·V-1.溶液中饱和CO时,原位红外光谱在-0.05V即可检测到CO2的存在,显示COL起始氧化的电位提前了200mV;电位高于-0.05V,该谱峰即发生红移,对应的线性变化率为-26.5cm-1·V-1. 展开更多
关键词 pt(110)单晶电极 CO 原位FTIR反射光谱
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一起110 kV变电站母线PT断线分析
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作者 胡裔辉 《通信电源技术》 2021年第7期186-188,共3页
PT是一次系统与二次系统之间的重要联络原件,其作用是将一次设备的高电压转换为二次回路的低电压,供测量表计和继电保护装置用,能够准确反映电气设备的运行状态和故障情况。110 kV变电站母线PT断线后影响较大,需快速判准确断查找处理。... PT是一次系统与二次系统之间的重要联络原件,其作用是将一次设备的高电压转换为二次回路的低电压,供测量表计和继电保护装置用,能够准确反映电气设备的运行状态和故障情况。110 kV变电站母线PT断线后影响较大,需快速判准确断查找处理。基于此,阐述了PT的基本原理,分析了某变电站110 kV母线PT断线的现象及处理过程。 展开更多
关键词 110 kV母线 pt断线 测量表计
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非恒温CO表面催化氧化体系双随机共振 被引量:3
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作者 龚玉兵 徐舶 +1 位作者 徐强 柳盛典 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2007年第5期944-947,共4页
当考虑化学反应热、热传导和热辐射的影响时,Pt(110)/CO+O2表面催化氧化体系温度出现时空变化.以衬底温度为控制参数,通过计算机模拟,研究了衬底温度噪声对该非恒温表面反应体系振荡动力学行为的影响.研究发现,温度噪声可以诱导体系双... 当考虑化学反应热、热传导和热辐射的影响时,Pt(110)/CO+O2表面催化氧化体系温度出现时空变化.以衬底温度为控制参数,通过计算机模拟,研究了衬底温度噪声对该非恒温表面反应体系振荡动力学行为的影响.研究发现,温度噪声可以诱导体系双随机共振现象,而且增大衬底温度可以使体系共振行为由双随机共振变为单随机共振.这表明体系可以利用温度噪声加强其反应振荡,并对其具有双重选择性,人们可以通过改变衬底温度大小来控制体系的共振行为. 展开更多
关键词 pt(110)/CO+O2反应体系 化学热现象 双随机共振
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铂单晶电极表面不可逆反应动力学(Ⅲ) 被引量:5
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作者 杨毅芸 孙世刚 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1998年第10期919-926,共8页
在本系列研究论文Ⅰ[1]和Ⅱ[2]报导的结果基础上,进一步发展动力学数据解析方法.通过改变反应体系的温度,首次获得甲酸在Pt(100),Pt(110),Pt(111)电极上直接氧化反应的表观活化Gibbs自由能(△G≠0).在实验选定的标准状态... 在本系列研究论文Ⅰ[1]和Ⅱ[2]报导的结果基础上,进一步发展动力学数据解析方法.通过改变反应体系的温度,首次获得甲酸在Pt(100),Pt(110),Pt(111)电极上直接氧化反应的表观活化Gibbs自由能(△G≠0).在实验选定的标准状态下,即0.0V/SCE、298.15K和1.013×105Pa下,来算得到。还发现传递系数β在实验温度范围(283.15~303.15K)不随温度变化,但随电极表面原子排列结构变化,大小次序与△G≠0的变化一致. 展开更多
关键词 铂电极 甲酸 氧化 电催化 直接燃料电池
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Pt(110)表面催化CO氧化反应原位研究 被引量:4
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作者 李昌 蔡军 +4 位作者 杨甜 韩永 董乔 李毅敏 刘志 《核技术》 CAS CSCD 北大核心 2018年第12期59-65,共7页
CO氧化作为最重要的原型反应之一始终受到广泛关注,而Pt系金属表面催化CO氧化反应的机理目前仍存争议。为了研究Pt表面催化CO氧化反应的机理,借助近常压光电子能谱(AmbientPressureX-ray PhotoelectronSpectroscopy,APXPS)结合在线质谱(... CO氧化作为最重要的原型反应之一始终受到广泛关注,而Pt系金属表面催化CO氧化反应的机理目前仍存争议。为了研究Pt表面催化CO氧化反应的机理,借助近常压光电子能谱(AmbientPressureX-ray PhotoelectronSpectroscopy,APXPS)结合在线质谱(MassSpectra,MS),原位分析了Pt(110)表面催化CO氧化反应过程中表面物种以及反应产物的变化。实验结果表明:Pt(110)表面催化CO氧化反应过程可以分为三个状态:1)低反应活性状态,Pt(110)表面CO中毒,CO2的产生速率很低;2)高反应活性状态,Pt(110)表面发生点火反应并伴随大量反应热的释放;3)传质速率限制的反应状态,Pt(110)表面O过量,反应速率受到CO扩散速率的限制。保持反应气体总压强为100 Pa,通过改变不同的CO和O2比例,发现Pt(110)表面催化CO氧化反应的点火温度随着CO含量的增加而升高。本工作对于理解Pt(110)表面催化CO氧化反应机理具有重要帮助,同时为进一步弄清催化反应的活性物种提供了基础。 展开更多
关键词 CO氧化 pt(110)表面 催化 近常压光电子能谱 质谱
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Adsorption and reaction of CO and O_2 on the Ag/Pt(110) surface studied by photoemis-sion electron microscopy
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作者 HUANG Weixin & BAO XinheState Key Laboratory of Catalysis, Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Dalian 116023, China 《Chinese Science Bulletin》 SCIE EI CAS 2001年第12期998-1002,共5页
The Ag/Pt(110) model catalyst was prepared by evaporating silver on Pt(110). Adsorption and reaction of CO and O2 on Ag/Pt(110) surface were studied in situ by photo-emission electron microscopy (PEEM) during the pres... The Ag/Pt(110) model catalyst was prepared by evaporating silver on Pt(110). Adsorption and reaction of CO and O2 on Ag/Pt(110) surface were studied in situ by photo-emission electron microscopy (PEEM) during the pressure range of 10-5-10-2 Pa at 480 K. The Ag/Pt(110) surface consisted of Pt(110), AgPt interface and Ag area after annealing at 500 K. The dosing pressure of CO and O2 had a larger influence on their adsorption on the Ag area than on the Pt(110) and AgPt interface. Small Pt clusters formed on the Ag area and AgPt interface, which had a stronger ability to adsorb CO than Pt(110) terrace. The existence of Ag had an obvious influence on the kinetic of CO oxidation on Pt(110). No pattern was observed on the AgPt interface under the same condition when the formation of reaction-diffusion waves occurred on Pt(110). 展开更多
关键词 silver pt(110) carbon MONOXIDE oxygen ADSORptION REACTION PHOTOEMISSION electron microscopy.
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Effect of mass transfer process on hydrogen adsorption on polycrystalline platinum electrode in sulfuric acid solution
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作者 Wei Zhang Yang Liu +1 位作者 Hainan Luo Changwei Pan 《Chinese Chemical Letters》 SCIE CAS CSCD 2019年第6期1168-1172,共5页
The underpotential adsorption of hydrogen (HUPD) is one of the most attractive fields in surface electrochemistry and electrocatalysis. In this work, the hydrogen adsorption on polycrystalline platinum electrode exper... The underpotential adsorption of hydrogen (HUPD) is one of the most attractive fields in surface electrochemistry and electrocatalysis. In this work, the hydrogen adsorption on polycrystalline platinum electrode experimentally as well as on single crystal Pt(110) and Pt(100) electrode theoretically were studied. The effect of forced convection on the adsorption and desorption process of hydrogen was studied through adjusting the sampling rate of the microporous sampler closing to the surface of the platinum electrode immersed in dilute sulfuric acid solution. The relationship between HUPD and surface structure sensitivity was built quantitively. The DFT simulation shows that the adsorption strength of hydrogen on Pt(100), due to the lower adsorption energy, is weaker than that on Pt(110). Moreover, the bridged position of hydrogen on Pt(100) and the short-range bridged position on Pt(110) were found to be the optimal adsorption sites. The study of forced convection on the electrode surface promotes the HUPD research from static process to a convective mode and also provides a new strategy to investigate the hydrogen adsorption in solution. 展开更多
关键词 HUPD DFT Mass TRANSFER PLATINUM ELECTRODE pt(110) pt(100)
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Stochastic resonance in surface catalytic oxidation of carbon monoxide induced by colored noise 被引量:5
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作者 GONG Yubing1,2, HOU Zhonghuai1 & XIN Houwen1 1. Department of Chemical Physics, University of Science and Technology of China, Hefei 230026, China 2. Department of Physics, Yantai Teachers University, Yantai 264025, China 《Science China Chemistry》 SCIE EI CAS 2004年第2期106-112,共7页
The dynamical behavior of surface catalytic oxidation reaction of Pt(110)/CO+O2 modulated by colored noise, under the condition of specific temperature, has been investigated when the partial pressure of CO gas is nea... The dynamical behavior of surface catalytic oxidation reaction of Pt(110)/CO+O2 modulated by colored noise, under the condition of specific temperature, has been investigated when the partial pressure of CO gas is near the supercritical Hopf bifurcation point. By computer simulation the oscillation and stochastic resonance induced by colored noise are observed. The influences of the intensity and correlation time of colored noise on stochastic resonance are discussed. The range of sensitivity of the system to the environmental fluctuation is analyzed. 展开更多
关键词 COLORED noise stochastic resonance SURFACE catalytic reaction of pt(110)/CO+O2 SUPERCRITICAL Hopf bifurcation SIGNAL-TO-NOISE ratio (SNR).
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