Pt—C—PTFE疏水性催化剂的H_2O—H_2同位素交换研究

本文简要介绍了Pt-C-PTFE疏水性催化剂的制备方法,采用此种催化剂进行了T-H交换实验,得到催化活性与温度、氢气流速的关系。同时对气/液并流和气/汽并流交换实验作了比较,后者活性大大高于前者。此外,在疏水性催化济中加入适量亲水性载体,可以大大提高催化剂的交换效率。

PTFE含量对Pt/C/PTFE疏水催化剂氢水液相催化交换性能的影响

研究采用液相还原法制备10%Pt/C催化剂,再将其与PTFE一起负载于多孔金属载体,制备Pt/ C/PTFE疏水催化剂。用XRD表征Pt/C催化剂上Pt晶相结构和粒径大小,Pt粒子平均粒径为3.1nm;SEM表征PTFE与Pt/C催化剂的分散状态,二者基本混合均匀,局部地方有因未均匀分散而形成的PTFE膜。由于催化剂疏水性不够,PTFE与Pt/C质量比为0.5∶1时,Pt/C/PTFE催化剂活性较低,比例增至1∶1,催化剂活性明显增加,而继续增加PTFE比例,有更多的Pt活性位被包覆在PTFE中,同时催化剂内扩散效应增加,催化剂活性又逐渐降低。对多孔金属载体预处理,PTFE与Pt/C质量比为0.5∶1时,Pt/C/PTFE催化剂活性增加,而比例升为1∶1时,催化剂活性降低。

用于LPCE的有序床催化剂催化活性研究

采用气-液逆流方式研究了Pt/C/PTFE有序床疏水催化剂对H_2(g)/HDO(l)体系中同位素交换的催化性能。结果表明:Pt/C/PTFE有序床催化剂不仅具有较高的催化活性和良好的疏水性,而且能够达到很高的气体流速;实验所用的两种Pt/C/PTFE的体积传质系数(K_(ya))均达1.12m^3(STP)/(s·m^3)(50mol/(m^3·s))以上,且用水浸泡35d后其催化活性无明显变化;在气液摩尔比为1∶1的条件下,气体空塔线速率达到1.0m/s时,两种填装的有序床Pt/C/PTFE均未发生液泛。

PEMFC膜电极电催化层的制备和性能

膜电极催化层的组成和电催化剂的活性对质子交换膜燃料电池的性能有很大影响.采用浸渍还原法制备出了Pt平均粒径为3.1nm的Pt/C催化剂.催化剂中Pt的粒径和在碳黑载体(VulcanXC-72)表面的分散程度采用透射电镜(TEM)进行测试.用Pt/C催化剂、适量的Nafion溶液和PTFE乳液制备出质子交换膜燃料电池(PEMFC)膜电极的催化剂层,并研究了该催化剂层中PTFE含量对其性能的影响.实验表明,PTFE强烈的疏水性可以迫使部分水分向阳极反扩散,催化层中加入适量的PTFE可以使膜电极具有一定的水管理能力,在去掉辅助增湿系统的条件下具有良好的极化性能.

氘重氧水液相催化交换法氢正常化工艺研究

液相催化交换法是有效的氢同位素分离方法之一,传统电解法进行氘重氧水氢正常化安全风险大,生产成本高,为此利用液相催化交换法对含氘重氧水进行除氘实验。结果表明,反应温度在30～70℃内,随着温度升高,含氘重氧水除氘过程的总体积传质系数(Kya)值先变大后变小,当温度大于60℃后,总体积传质系数Kya值逐渐变小,最优反应温度为60℃;气液比(摩尔比)在0.5～3.0之间,随着气液比增加,含氘重氧水除氘过程的Kya值愈大,含氘重氧水除氘效果越好,但过大的气液比会引起气液夹带甚至导致液泛,降低反应效率。实验结果可为开展高氘浓度氘重氧水液相催化交换法氢正常化工艺研究提供依据。

还原温度对Pt/PTFE/泡沫SiC规整疏水催化剂性能的影响

为研究还原温度对Pt/PTFE/泡沫SiC规整疏水催化剂性能的影响,以200、225、250、275、300℃为还原温度,氯铂酸-乙醇溶液为浸渍溶液,采用浸渍-气相还原法制备Pt/PTFE/泡沫SiC规整疏水催化剂。利用接触角测试仪分析还原温度对催化剂疏水性能的影响,利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、透射电镜(TEM)等表征手段分析所得催化剂的结构与组成,并研究其氢-水液相催化交换(LPCE)性能。结果表明:还原温度的变化对催化剂疏水性能没有影响;还原温度200、225℃时催化剂中Pt粒子团聚现象严重,Pt粒子粒径大,分散性差;还原温度250、275、300℃时催化剂中Pt粒子粒径分散性较好;还原温度275℃时催化剂中Pt粒子粒径较窄,平均粒径最小,为6.2nm。Pt存在Pt(0)、Pt(Ⅱ)和Pt(Ⅳ)三种价态,还原温度275℃下催化剂中0价Pt所占比例高达72.50%,还原程度高。LPCE催化交换性能也表明,还原温度275℃时催化剂柱效率最高。揭示275℃是所选取还原温度中的最佳还原温度。