高分散Co_(0.2)Ni_(1.6)Fe_(0.2)P助催化剂改性P掺杂g-C_(3)N_(4)纳米片高效光催化析氢的研究

随着化石燃料使用的增加和温室气体排放量持续上升,20世纪以来气温上升得更快。开发环境友好型能源取代传统化石燃料是当务之急。氢能源作为-种清洁、高效的能源,被认为是最有希望取代传统化石燃料的能源。光催化水分解水产氢作为为一种环保型技术被认为是最有前景的氢能生产方法。提高光生电子-空穴对分离效率是构建高效光催化剂的关键。然而,利用高度分散的助催化剂构建高效、稳定的产氢光催化剂仍然是-一个挑战。本文首次成功地采用--步原位高温磷化法制备了高度分散的非贵金属三金属过度金属磷化Co_(0.2)Ni_(1.6)Fe_(0.2)P助催化剂(PCNS-CoNiFeP)掺杂P的石墨相氮化碳纳米片(PCNS)。有趣的是,PCNS-CoNiFeP与传统氢氧前驱体磷化法制备的CoNiFeP相比,没有聚集性,分散性高。X射线衍射(XRD).X射线光电子能谱(XPS).元素映射图像和高分辨率透射电镜(HRTEM)结果表明,PCNS-CoNiFeP已成功合成。紫外-可见吸收光谱结果表明,PCNS-CoNiFeP在200--800 nm波长范围内较PCNS略有增加。光致发光光谱、电化学阻抗谱(EIS)和光电流分析结果表明,CoNiFeP助催化剂能有效促进光生电子空穴对的分离,加速载流子的迁移。线性扫描伏安法(LSV)结果还表明,负载CoNiFeP助催化剂可大大降低CNS的过电位。结果表明,以三乙醇胺溶液为牺牲剂的PCNS-CoNiFeP最大产氢速率为1200 μmol-h^(-1).g^(-1),是纯CNS-Pt(320 μmol-h^(-1).g^(-1))的4倍。在420 nm处的表观量子效率为1.4%。PCNS-CoNiFeP在光催化反应中也表现出良好的稳定性。透射电镜结果表明,6-8 nm的CoNiFeP高度分散在PCNS表面。高度分散的CoNiFeP比聚集的CoNiFeP具有更好的电荷分离能力和更高的电催化析氢活性。由此可见,聚合的CoNiFeP-PCNs(300 μmol-h^(-1).g^(-1))的产氢速率远低于PCNS-CoNiFeP.此外,CNS的P掺杂可以改善其电导率和电荷传输。

Synthesis and Characterization of Sn W Complexes and Crystal Structure of Ph 3SnW(CO) 3C 5H 4CH 3

The present paper covers the reaction of sodium tricarbonyl cyclopentadienyl or substituted cyclopentadienyl tungsten with triphenyl(tribenzyl) tin chloride or diphenyl(dibenzyl) tin dichloride to yield bimetallic complexes R 3SnW(CO) 3Cp * or trimetallic complexes R 2Sn[W(CO) 3Cp *] 2(R=Ph, PhCH 2; Cp *=C 5H 5, CH 3C 5H 4, CH 3COC 5H 4, 1,2,4 Ph 3C 5H 2). They were characterized by means of elemental analysis, IR and 1H NMR. The crystal of Ph 3SnW(CO) 3C 5H 4CH 3 is orthorhombic, space group is P bca with a =1 146 5(2) nm, b =1 674 7(6) nm, c =2 496(1) nm, Z =8 and Sn—W bond length of 0 283 22 nm.

Pt基催化剂催化氨硼烷水解产氢的研究进展

氢气是清洁的二次能源,具有来源丰富、热值高、使用过程中不产生污染物等优点。氢经济主要包括氢气的制备、储存、运输和应用。目前,氢气的低成本制备和高效、安全的储存技术是限制氢能产业发展的主要瓶颈。氨硼烷是一种非常有前途的储氢材料,其氢含量高达19.6%(质量分数),尤其是在金属催化剂作用下可实现氨硼烷温和条件水解释氢反应,从而引起了广泛的关注。综述了氨硼烷常见的脱氢方式,分析了氨硼烷水解脱氢的机制,介绍了氨硼烷水解制氢催化剂的最新研究进展,研究和讨论了Pt基纳米催化剂,包括Pt单原子、Pt单金属、Pt双金属和Pt三金属纳米催化剂在氨硼烷水解脱氢中的应用,最后总结和指出了提高Pt基纳米催化剂催化活性和稳定性的思路,为氨硼烷高效水解产氢催化剂的设计提供有益借鉴,并为后续氨硼烷在氢能领域的应用提供参考和指明方向。