C-ZIF-8基PtNi催化剂制备及其甲醇电催化氧化性能

制备具有高活性和稳定性的铂基催化剂材料对于直接甲醇燃料电池(direct methanol fuel cells,DMFCs)的商业化进程具有显著的意义。以沸石咪唑骨架(zeolite imidazole framework,ZIF-8)为前驱体,通过高温碳化制备出一种优异的金属有机框架(metal organic frameworks,MOFs)衍生的碳材料作为载体,同时引入过渡金属Ni得到一种新型双金属催化剂Pt_(x)Ni_(10−x)/C-ZIF-8。采用XRD、BET、FT-IR、Raman、SEM和TEM等方法表征Pt_(x)Ni_(10−x)/C-ZIF-8复合材料的形貌、组成和表面结构等,并通过循环伏安法,计时电流法(i-t)等电化学方法对Pt_(x)Ni_(10−x)/C-ZIF-8复合材料的电催化性能进行测试。研究结果表明,在1 mol/L KOH+1 mol/L CH_(3)OH溶液中,Pt_(8)Ni_(2)/C-ZIF-8对甲醇氧化的电催化活性最好,达到400 mA/mg。同时在最佳氧化电位下进行1800 s i-t测试后,其电流密度还能达到139.5 mA/mg。

石墨烯基PtNi二元金属催化剂抗CO中毒能力的理论研究

运用密度泛函理论,分别对Pt、Ni以及PtNi二元金属催化剂负载在单空位缺陷(SV)石墨烯上的稳定性及抗CO中毒性能进行研究.结果表明,当金属催化剂吸附在SV石墨烯上时,PtNi二元金属稳定性(SV-9:ΔG=−6.41 eV)比Pt-SV、Ni-SV结构的稳定性强,CO在PtNi二元金属的吸附自由能为−0.52~−2.60 eV.过渡金属Ni的掺杂,可以提高PtNi二元金属在SV石墨烯上的稳定性和抗CO中毒能力.