乏燃料后处理碱性流程的研究进展

乏燃料后处理碱性流程是用碳酸盐、氢氧化物等碱性物质的溶液作为介质进行乏燃料的溶解及铀、钚等元素的分离与纯化的方法。碱性条件下,乏燃料中的大部分裂变产物和次锕系元素并不溶解或者在溶解过程中转变为碳酸盐、氢氧化物沉淀。与已经实现工业化的PUREX(plutonium uranium redox extraction)酸性流程相比,碱性流程具有腐蚀性更小、流程更简单等潜在的优点。鉴于碱性流程的优点及其在乏燃料后处理中的潜在应用,日本、美国、俄罗斯、韩国等国家的科研人员已经围绕该流程开展了一些研究工作。本文首先介绍了各国建议的碱性流程的技术路线;然后逐一介绍了与主要工艺环节相关的基础研究的进展,包括乏燃料的氧化溶解、核素分离、试剂的回收等;最后对该领域面临的挑战和前景进行了讨论。

无盐试剂在Purex流程中的应用研究进展

总结了我国近年来应用于Purex流程的无盐试剂的研究进展,概述了无盐试剂与Pu(Ⅳ)、Np(Ⅵ)、HNO 2的氧化还原动力学和热力学性能,并对其进行了比较筛选,介绍了几种无盐试剂的应用情况,对无盐试剂在未来Purex流程中的应用前景和发展方向进行了讨论。

乏燃料连续溶解过程的动态仿真模型研究

本文通过分析乏燃料芯块与硝酸之间溶解反应的质量传递过程,以及溶解液中溶质的质量传递过程,基于质量衡算得到了乏燃料芯块溶解过程的动态溶解模型,并利用Comsol和Matlab软件建立了求解溶解模型的仿真程序。仿真结果表明,在温度90℃、硝酸进料浓度6 mol/L、进料流率11 L/min、回流量35 L/min的工艺条件下,溶解液需要270 min达到出料要求,而达到平衡所需时间为2000 min。达到平衡后的溶解液出料中,铀浓度为253.23 g/L、硝酸浓度为2.78 mol/L,能满足出料要求。模拟结果的全过程质量平衡计算表明,模拟结果与理论计算值的相对误差为2.57%。模拟结果中溶质浓度变化趋势与实际过程基本一致,溶解器内铀浓度总体上呈先迅速升高、后较快减小、最后又缓慢减小,而硝酸浓度总体变化趋势则与铀浓度的变化趋势相反。以上结果表明,本研究所建立的回转式连续溶解器动态溶解仿真模型能较好地描述该溶解器中乏燃料的实际溶解行为,能为实际生产过程中乏燃料溶解工艺段提供仿真数据支撑。

乏燃料后处理用锆合金焊接工艺及性能研究

锆及锆合由于耐腐蚀性能优异、热中子吸收界面小等优点,被普遍用作乏燃料后处理结构部件。本文针对20 mm厚的Zr3板,开发了厚壁锆合金的自动等离子弧焊打底结合钨极氩弧焊填充盖面的焊接工艺,设计了适配的工装和惰性气体保护系统,焊缝成型良好、正背面均为银白色;金相和显微组织分析表明:母材为细小等轴晶组织;焊缝金属呈现板条状马氏体和针状α’氏体的混合组织,晶粒长大;对焊接接头进行了无损检验、破坏性检验和腐蚀试验等综合性能评价,结果表明:焊接接头力学性能、腐蚀性能匹配母材,满足锆制设备的设计和使用需求。

乏燃料后处理湿法工艺铀-钚混合共沉淀转化技术初步研究

通过调查研究所收集的材料并进行分析探讨,本文分别从COEX工艺与PUREX工艺流程的对比、锕系元素草酸沉淀技术和扩展改进后的草酸共沉淀技术研究、锕系元素共沉淀晶体构造与沉淀产物的分解方法、以及COEX流程最终氧化产物的特性对MOX燃料元件制作产生的影响等方面较为系统的阐述了乏燃料后处理湿法工艺中“铀-钚混合共沉淀转化技术(COEX)”的技术特点。通过对比PUREX工艺的流程,并结合MOX燃料的制作工艺,本文从不同角度总结概括了COEX流程的工艺优势。最后,依据这些年收集到的COEX工艺工业化经验反馈,本文列举了多项目前该技术显现的工程难题。最终本文的结论为:与理想的实验室规模研究相比,COEX工艺工业化仍面临诸多问题和挑战。考虑到要实现更为先进的乏燃料后处理技术,具备稳妥可行的工程方案也是必不可少的条件,所以目前COEX工艺仍不具备成熟的工业化条件。

后处理厂乏燃料组件提升机制造工艺研究

核燃料在核电厂经过裂变反应后,成为具有高放射性的乏燃料。乏燃料被运送至乏燃料后处理厂后,会被放入乏燃料准备水池。当进行首端处理时,使用提升机将乏燃料组件从水下提升至剪切热室下方,以备后续处理。组件提升机是乏燃料首端处理的核心设备。文章从组件提升机结构特点入手,剖析液压缸、提升小车和机架等关键零部件的作用、制造技术难点,提出切实可行的解决方案,抓住影响设备性能和精度的关键点进行严格、有效的质量管控和风险防控,同时制作专用试验台架来模拟现场实际工况,以测试组件提升机的整体性能。试验结果表明,提升机的各项性能和技术指标均满足设计要求,充分证明了制造工艺的合理性和质量的可靠性。

高温氧化挥发法——一种先进乏燃料后处理的首端工艺技术

高温氧化挥发处理技术是乏燃料后处理的干法首端过程,其目的是在乏燃料后处理分离工艺前实现包壳与燃料芯块分离,燃料氧化和裂变产物3 H、85 Kr/Xe、14 C、129I、Cs的去除。此过程既有利于乏燃料元件的溶解,又有利于在乏燃料元件进入溶解工艺之前实现氚碘等裂变元素去除,是实现整个乏燃料后处理流程过程废液最小化和氚碘等裂变产物集中管理的最有效方法之一。本文针对氧化挥发技术在乏燃料后处理首端中的应用特点以及氧化温度、气氛等关键影响因素进行了综合分析和阐述。

我国压水堆装载MOX燃料对核燃料循环情景影响初步分析

为了满足持续增长的国家能源需求,核电将有更大规模的发展。本文对我国未来的核电发展和核燃料循环进行了情景研究,预测了2050年前核电对天然铀资源和燃料制造能力的需求情况,核电站产生的乏燃料量,分离钚产生量。乏燃料后处理能力作为我国核燃料循环体系的重要组成部分,将对我国核燃料循环情景产生重要影响。本文对后处理规模和分离钚的利用进行了假设,研究了两种情景模式下后处理和分离钚利用对我国铀资源需求和核废物产生的影响。

模拟乏燃料的氧化挥发首端工艺研究

通过实验室制备的UO_(2)模拟芯块,分别研究了氧化与还原气氛下,温度、气体组成和保温时间对粉化与转化过程的影响,结果显示,氧化条件为空气/450℃/4 h、还原条件为4%(体积分数)H_(2)-Ar/700℃/4 h的三次氧化还原循环流程,对UO_(2)模拟芯块和真实天然铀芯块均有良好的粉化效果。针对制成的包含有多种裂变元素的模拟乏燃料,在经过三次氧化还原循环流程处理的基础上,进一步结合1200℃/4 h的更高温挥发技术,形成国内首个模拟后处理氧化挥发首端工艺。该工艺能够使Mo、Te、Se和Ru等半挥发性裂变元素以氧化物的形态被有效去除,去除率均达到85%以上。

核燃料水法后处理现状和展望

本文评论了世界各国乏燃料后处理技术。后处理能力在目前和不久将来不能满足核能的发展需要,它在燃料循环中占有重要的地位。普雷克斯流程不仅对于轻水堆燃料,而且对快中子增殖堆燃料后处理然是一种主要流程。近期后处理研究和发展的重点在于使流程最佳化,并引入新技术,尤其是U(Ⅳ),电解氧化还原,硝酸羟胺还原和亚硝气氧化等无盐过程。当处理高燃耗的乏燃料时,应采取特别措施,以避免造成溶剂的严重辐解和钚的临界问题。氚在流程中必须控制,并限定在一定区域,使其废液体积尽量减小。

乏燃料后处理设施核材料近实时衡算系统概念与设计

为指导后处理设施设计阶段统一部署核材料衡算、在设施运行阶段实施近实时衡算、及时反馈工艺的运行状态和趋势并探知异常情况,保障核设施核材料安全,本文在开展乏燃料后处理设施核材料衡算评价及关键技术研究的基础上,深入调研分析了核材料近实时衡算技术现状,梳理了Purex流程中核材料平衡区内过程监控的重要设备和先进仪器,以及一体化数据信息系统结构及其运行维护需求,提出我国开展乏燃料后处理近实时衡算技术研究的必要性和技术配置建议:结合传统的平衡区划分及关键测量点设置方式,以核材料重要量为目标,增补适宜的在线监控点和战略观察点,采用模型开发验证、分析方法优化评估、信息系统整合技术,在后处理设施全寿命周期内统筹管理控制Purex工艺中设备、管道、阀门、储槽中的核材料,达到近实时衡算目标。

乏燃料后处理溶液中U、Pu的^(57)Co源激发K-XRF分析

自制一套５７Ｃｏ源激发Ｋ系Ｘ射线荧光（Ｋ－ＸＲＦ）分析系统。用５７Ｃｏ的１２２ｋｅＶγ射线激发工艺溶液中Ｕ、Ｐｕ的Ｋ系Ｘ射线荧光，用ＨＰＧｅ探测器－多道微机分析系统进行测量，并以１２２ｋｅＶγ射线康普顿散射线为内标，建立强度比－浓度校正曲线，快速无损地测定ＰＷＲ乏燃料后处理工艺溶液中Ｕ、Ｐｕ浓度。测定范围为０．５—２００ｇ／Ｌ，精密度为５．０％—１．５％。方法适于ＰＷＲ乏燃料后处理工艺中Ｕ、Ｐｕ浓度的快速控制分析或在线分析。在同时应用５７Ｃｏ透射源的情况下，精密度达０．５％，方法适于核燃料衡算分析。

轻水堆核燃料后处理技术的进展

评述和讨论了有关分离过程,溶剂萃取设备,燃料元件溶解,Purex过程U和Pu的分配,Purex过程中Np和Tc的分离,用过溶剂的再生,以及硝酸铀酰直接脱硝过程的进展。

压水堆核电厂乏燃料后处理平准成本分析

基于压水堆核电厂乏燃料后处理工厂的规模与建设费用的半定量关系,以年处理能力为800 t的商用后处理厂为例,采用自上而下的方法,重点分析了隔夜成本、建造期和建造期间的利率,对采用PUREX流程的后处理工厂的建设费用影响;并用与建造期相同的利率,计算了UOX乏燃料后处理的平准成本。

基于Johnson-Cook模型的不锈钢管剪切数值模拟

剪切是乏燃料后处理工艺流程关键环节,因受强辐照制约,对该剪切工艺研究很少,剪切工艺参数需通过大量试验进行设计优化,成本高、周期长且无法掌握剪切机理。以乏燃料组件主要支承结构不锈钢管为研究对象,采用基于Johnson-Cook模型的有限元数值模拟方法来分析剪切过程。设计剪切试验验证上述模型的正确性,并研究剪切间隙、刀具角度、刀具棱边宽度等工艺参数对剪切的影响。结果表明:剪切试验与模型结果拟合性很好,证明了该模型的正确性;最大剪切力、断裂时剪切力随剪切间隙、棱边宽的增大而增大,随刀具角度增大而减小;剪切间隙对压紧段断口形貌影响较大,刀具角度和棱边宽对分离段开口高度影响较大。

国内外乏燃料后处理技术研究现状

随着我国核电事业的发展,乏燃料不断累积,核电乏燃料的安全管理已成为核工业持续发展不得不面临的重大难题。“十四五”规划中也重点提出要建设乏燃料后处理厂的要求。针对日益严峻的乏燃料后处理要求,本文系统归纳总结了当前国内后处理技术发展现状、分析了乏燃料后处理技术发展趋势,并针对当前国内乏燃料发展中的问题,提出了相应的研究思路,为下一步乏燃料后处理发展提供指导。

拉曼光谱测定水溶液中磷酸二丁酯浓度

本工作使用拉曼光谱对水溶液中磷酸二丁酯浓度进行了定量分析研究。通过比较纯水和磷酸二丁酯溶液拉曼谱图的区别确定了磷酸二丁酯拉曼特征峰,以水作为定量分析参比物,将不同浓度磷酸二丁酯溶液中水的拉曼峰强度进行归一化处理。通过分析归一化处理后磷酸二丁酯拉曼强度随浓度的变化规律,确定二者之间存在线性关系,建立了一种利用拉曼光谱定量测定水溶液中磷酸二丁酯浓度的方法。

乏燃料后处理厂NO_x的产生、处理与环境影响

本文从乏燃料后处理厂各产生NO_x的典型系统单元的NO_x产生机理与处理工艺的选择进行描述与分析,并对后处理厂排放NO_x的环境影响进行分析与预测,分析结果表明对于1tUbi/d的处理量的后处理厂,运行后其排放的NO_x,对当地的大气环境影响是有限的,评价范围内均能够满足《环境空气质量标准》(GB3095-2012)中规定的二级浓度限值。但是燃气锅炉由于其排放量比较大,且其烟囱较矮,对地面影响较大,新增贡献浓度比例较大,剩余环境容量较小,从环境保护的角度建议进一步采取工程措施,减少锅炉等辅助设施产生的NO_x对地面环境的影响。

乏燃料后处理溶解器用耐蚀锆合金研究进展

对乏燃料后处理设备用耐蚀锆合金研究,目前主要集中在纯锆(Zr-702)以及Zr-704、Zr-705、Zr-2、Zr-4等合金,为了稳定合金成本,优选工业级海绵锆原材料,而现有工业级海绵锆中含有大量的C、N、Hf等元素,难以直接作为原材料用于后处理锆材制备。因此,亟需掌握后处理用锆合金成分设计关键因素,优化锆合金成分,充分平衡综合性能和制造成本,研发后处理用锆材及其成形加工技术和焊接技术。

后处理厂工艺排气系统的问题分析与设计改进

工艺排气系统是乏燃料后处理厂的重要组成部分,根据目前后处理工艺排气系统的设计,结合运行状况,总结出关于工艺排气系统的设计问题,主要为负压调节问题和液滴夹带问题。通过对问题的分析,提出了关于工艺排气系统的设计改进。对今后后处理厂工艺排气系统的设计有一定的参考作用。