TiO_(2)@H^(+)/g⁃C_(3)N_(4)复合材料的光催化产氢性能及机理分析

本文研究了TiO_(2)含量对TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)异质结光催化剂产氢性能的影响。首先将石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))用硫酸处理,得到酸洗氮化碳(H^(+)/g-C_(3)N_(4)),然后通过煅烧法在H^(+)/g-C_(3)N_(4)表面负载TiO_(2)得到TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)复合材料,利用透射电镜、X射线衍射仪、紫外-可见漫反射仪和比表面仪对TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)复合材料进行了表征,研究了其在可见光下的光催化产氢性能,探讨了TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)复合材料光催化产氢机理。实验结果表明:1)煅烧法可以成功制备TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)复合材料,且TiO_(2)的负载显著地提升了H^(+)/g-C_(3)N_(4)的光催化产氢性能,这主要归功于TiO_(2)/g-C_(3)N_(4)异质结的形成降低了光生电子空穴的复合速率,加快了电子的转移速率;2)实验结果还表明TiO_(2)的负载量对TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)复合材料的光催化产氢性能有很大影响,当TiO_(2)含量为25%时,所制备的25-TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)复合材料的光催化产氢性能最好,其光催化产氢速率为3.47 mmol·g^(−1)·h^(−1),是H^(+)/g-C_(3)N_(4)产氢速率的4.05倍,这主要归功于25-TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)大的比表面积和高的光吸收度;3)所制备的25-TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)复合材料还表现出良好的稳定性。

S型异质结光催化剂ZnFe_(2)O_(4)/WO_(3)的构筑及光催化还原CO_(2)性能

通过在WO_(3)纳米片表面负载ZnFe_(2)O_(4)纳米颗粒,构建了一系列S型异质结光催化剂ZnFe_(2)O_(4)/WO_(3),并研究了其光催化CO_(2)还原性能。在没有助催化剂和牺牲剂的条件下,所制备的ZnFe_(2)O_(4)/WO_(3)复合材料可对CO_(2)与水蒸汽进行光催化反应。优化后的材料光照5 h后CO_(2)还原产物CO和CH_(4)的产量分别为7.87和4.88μmol·g^(-1)。相对于单相组分,CO和CH_(4)的产量明显提高。光催化活性的提高,归因于ZnFe_(2)O_(4)和WO_(3)异质结的形成以及光生载流子的S型电荷传输模式。

联苯吡菌胺关键中间体3′,4′-二氯-5-氟-1,1′-联苯-2-胺的合成

为获得联苯吡菌胺关键中间体3′,4′-二氯-5-氟-1,1′-联苯-2-胺的适合工业化生产工艺路线,对其合成工艺进行了优化。以3,4-二氯溴苯和2-溴-4-氟苯胺为原料,经格氏和Suzuki偶联2步反应合成了3′,4′-二氯-5-氟-1,1′-联苯-2-胺,其结构经1H NMR、MS表征确证,并对合成条件进行了优化。优化条件下,3′,4′-二氯-5-氟-1,1′-联苯2-胺合成总收率61.9%,纯度98%。该工艺成本低,收率高,具有工业化生产前景。

Na_(2)CO_(3)-K_(2)CO_(3)-NaVO_(3)熔盐结构的拉曼光谱和理论计算

NaVO_(3)在Na_(2)CO_(3)-K_(2)CO_(3)熔盐体系中可原位催化电还原CO_(2)制备高附加值碳材料,对Na_(2)CO_(3)-K_(2)CO_(3)-NaVO_(3)体系熔盐结构进行研究有助于明晰电极过程机理和优化反应条件.本文采用拉曼光谱学和量子化学计算(基于Gaussian和Molclus程序)相结合的方法探究了1073 K下Na_(2)CO_(3)-K_(2)CO_(3)-NaVO_(3)熔盐体系的离子结构.结果表明,在该熔盐体系中,除了存在CO_(3)^(2-)以外,还存在由CO_(3)^(2-)和VO_(3)^(-)发生反应生成的VO_(4)^(3-),而不存在VO_(3)^(-);VO_(4)^(3-)所属C1空间点群,其中V-O键的对称伸缩振动模对应的拉曼特征峰位于802 cm^(-1)处;随着体系中NaVO_(3)质量分数由5%增加至15%,熔盐中VO_(4)^(3-)的相对含量急剧增加,而CO_(3)^(2-)的相对含量相应地减少.

鸡蛋壳负载Co_(3)O_(4)催化剂制备及其N_(2)O分解性能研究

采用废弃的鸡蛋壳作载体,沉积沉淀法制备了一系列不同Co_(3)O_(4)含量Co_(3)O_(4)/鸡蛋壳催化剂,并在连续流动微反装置上考察了N_(2)O分解性能。结果表明,当Co_(3)O_(4)质量分数为20%时,催化剂表现出优异的N_(2)O分解性能。在空速10000 h^(−1)和N_(2)O含量0.1%的条件下,400℃可实现N_(2)O完全转化;其比活性约为Co_(3)O_(4)催化剂的4.3倍(反应温度为440℃);同时,该催化剂对原料气中3%O_(2)、3.3%H_(2)O和/或2.0×10^(−4)NO表现出较强的耐受性和较高的稳定性。分析催化剂的多种表征结果发现,CaCO_(3)作为鸡蛋壳的主要成分,与活性组分Co_(3)O_(4)紧密结合,两者的强相互作用导致20%Co_(3)O_(4)/鸡蛋壳催化剂中产生更多的氧空位和Co^(3+);Co_(3)O_(4)氧化还原性能得到提高,Co−O键被有效削弱;此外,该强相互作用可提高20%Co_(3)O_(4)/鸡蛋壳催化剂表面碱性位点的强度,增大碱性位点数量,更易于转移电子而促进N_(2)O分解。

Al_(2)(SO_(4))_(3)催化热解油转化生产酯类燃料

酸类、糖类等不稳定组分的存在是制约热解油直接用作生物燃料的主要因素。为了解决此问题,提出采用Al_(2)(SO_(4))_(3)催化剂将这些不稳定成分酯化为燃料类化合物的途径。首先,分别以单模型化合物左旋葡萄糖或乙酸为原料,考察各种金属硫酸盐催化其转化制备乙酰丙酸乙酯或乙酸乙酯的能力,筛选出催化性能最好的催化剂;其次,以左旋葡萄糖和乙酸的模型混合物为原料,探究Al_(2)(SO_(4))_(3)催化同时转化制备酯类的最佳反应条件;最后,以真实热解油为原料,验证Al_(2)(SO_(4))_(3)在最佳反应条件下催化酯化的可行性。结果表明,酯化后热解油中大部分酸、糖、醛消失,同时产生大量的酯和缩醛,酯类和缩醛类占改性热解油总色谱面积的39.5%。Al_(2)(SO_(4))_(3)能有效将热解油中的酸类、糖类等不稳定组分酯化为燃料类化合物,可为热解油转化制备生物燃料提供借鉴。

SiO_(2)/g-C_(3)N_(4)复合材料的3D打印制备及对染料废水的处理性能

使用直写型3D打印的方式制备了高比表面积与多孔结构的SiO_(2)/g-C_(3)N_(4)复合气凝胶材料,并对材料的微观形貌、多孔结构进行了表征,测试了其对于模拟溶液中高浓度罗丹明B(RhB)的吸附及催化降解性能。研究结果表明,3D打印SiO_(2)块体气凝胶比表面积达482.1 m^(2)/g,具备孔隙体积为1.195 cm^(3)/g的纳米多孔结构,对RhB具有好的吸附性能。经g-C_(3)N_(4)修饰所得的SiO_(2)/g-C_(3)N_(4)复合气凝胶材料孔结构与比表面积变化不大,除仍保持较高的吸附性能外,在紫外光照下对RhB(100 mg/L)的去除率可达99%以上。经5次循环测试后SiO_(2)/g-C_(3)N_(4)复合气凝胶对RhB的去除率仍达92.98%,相比之下3D打印SiO_(2)气凝胶仅为55.75%。机理分析表明,复合材料中的g-C_(3)N_(4)可吸收光能并生成光生电子空穴对,其与H_(2)O和O_(2)作用产生氧化活性物质超氧自由基,最终均参与光催化氧化还原反应中对RhB大分子的催化氧化降解。3D打印结构具有的高比表面积实现了催化剂与RhB大分子较大的反应接触面积,提高了复合材料的光催化降解效率及循环稳定性。

BaTiO_(3)/Co_(3)O_(4)复合材料对PMS体系降解的效能优化

目的研究添加剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)与乙二胺四乙酸二钠(EDTA-2Na)对所得BaTiO_(3)/Co_(3)O_(4)(BT/Co)复合材料表面Co^(2+)相对含量及催化活性的影响。方法采用溶胶-凝胶法结合高温焙烧合成了铁电BT/Co复合材料,用于激活过一硫酸盐(Peroxymonosulfate,PMS)氧化降解水相中的亚甲基蓝(Methylene Blue,MB);通过有机污染物MB的氧化降解实验,探讨了CTAB与EDTA-2Na对获得BT/Co复合材料催化活性的影响。结果CTAB与EDTA-2Na作为添加剂,对所得BT/Co复合材料的相组成与微观结构无明显影响,但催化剂表面Co^(2+)相对含量呈现出明显变化。结论当EDTA-2Na为添加剂时,所得BT/Co复合材料表面Co^(2+)相对含量提高,活化PMS生成了较多的活性氧化物种,加速了MB的降解,10 min内MB的降解率达到99%。

Ti_(3)C_(2)T_(x)/Fe_(3)O_(4)纳米复合材料的吸波和电磁屏蔽性能与机制

在电磁屏蔽领域,铁氧体是常用的涂覆型吸波剂,但以Fe_(3)O_(4)为首的铁氧体存在一些不足。本研究采用冷冻干燥的方法成功制备了花苞状Ti_(3)C_(2)T_(x)/Fe_(3)O_(4)复合材料,Ti_(3)C_(2)T_(x)/Fe_(3)O_(4)复合材料的花苞状结构对电磁波的多重反射、界面极化和电磁耦合作用等使复合材料具有更好的微波吸收性能。当频率为6.74 GHz时,最小反射损耗达到-51.41 dB,对应的匹配厚度为2.8 mm,这意味着它可以吸收99.99928%的电磁波。本研究中特殊的花苞状Ti_(3)C_(2)T_(x)/Fe_(3)O_(4)复合材料表现出优异的吸波性能,在电磁屏蔽领域具有良好的应用前景。

高分散Ru/Si_(3)N_(4)催化剂的制备及其在CO_(2)加氢中的应用

氮化硅是一种良好的载体,具有较高的水热稳定性和机械稳定性,其表面的氨基基团能够较好地锚定金属,显著提高金属分散度。但是,商品氮化硅比表面积较低,对金属分散作用仍然有限。因此,以自制的高比表面积氮化硅(Si_(3)N_(4))为载体,通过浸渍法制备了不同Ru负载量(质量分数分别为0.5%、1.0%和2.0%)的催化剂(分别为0.5%Ru/Si_(3)N_(4)、1.0%Ru/Si_(3)N_(4)和2.0%Ru/Si_(3)N_(4)),并以商品氮化硅(Si_(3)N_(4)-C)为载体制备了2.0%Ru/Si_(3)N_(4)-C催化剂作为对照组。表征了催化剂的理化性质,测试了其在300℃、0.1 MPa下的CO_(2)加氢反应活性。结果显示,与Si_(3)N_(4)-C相比,Si_(3)N_(4)的比表面积较高(502 m^(2)/g),Si_(3)N_(4)作为载体显著提高了金属分散度,降低了金属粒径,催化剂暴露出更多的活性位点。0.5%Ru/Si_(3)N_(4)的金属粒径较小,展现出强的H_(2)吸附能力,H难以解吸,抑制了中间物种CO加氢生成CH_(4)。随着Ru负载量增加,金属粒径增大,催化剂的CH_(4)选择性更好。Ru/Si_(3)N_(4)系列催化剂中,2.0%Ru/Si_(3)N_(4)的CH_(4)选择性较高(98.8%)。空速为10000 m L/(g·h)时,0.5%Ru/Si_(3)N_(4)的CO选择性为88.2%。与2.0%Ru/Si_(3)N_(4)相比,2.0%Ru/Si_(3)N_(4)-C的金属粒径更大,活性位点较少,活性更低。2.0%Ru/Si_(3)N_(4)和2.0%Ru/Si_(3)N_(4)-C的CO_(2)转化率分别为53.1%和9.2%。Si_(3)N_(4)有效提高了金属分散度,提高了催化剂的CO_(2)加氢反应活性;通过调控Ru负载量控制催化剂金属粒径,可实现对产物CO或CH_(4)选择性的调控。

4-氨基-3,7-双(1H-四唑-5-基)-[1,2,4]三唑并[5,1-c][1,2,4]三嗪(DTTA)的晶体结构和热稳定性

为深入研究新型含能材料4-氨基-3,7-双(1H-四唑-5-基)-[1,2,4]三唑并[5,1-c][1,2,4]三嗪(DTTA)的相关性能。采用核磁共振谱(1H NMR、13C NMR)、红外光谱(IR)、高分辨质谱(HRMS)和X-射线单晶衍射仪等分析仪器对化合物的结构进行了表征。通过溶剂挥发的方式,在DMSO溶液中得到了DTTA的溶剂化物DTTA·2DMSO的晶体结构。结果表明:DTTA·2DMSO属于单斜晶系,空间群为P 21/n,a=4.630 2(5)?,b=23.278(3)?,c=17.069(2)?,140 K时晶体密度ρ=1.561 g·cm-3。测得其25℃下的粉末密度ρ=1.811 g·cm-3。采用Hirshfeld表面对晶体中各种近相互作用进行了分析,晶体内占主导地位的是N…H&H…N作用,占比高达52.4%。采用热重及差示扫描量热仪联用(TG-DSC)研究了DTTA的热分解性能,分解峰温为287℃。对DTTA的理论爆轰性能进行了研究,计算爆速为8 419 m·s-1,计算爆压为24.8 GPa。采用BAM感度测试仪测试了其冲击感度为24 J,摩擦感度大于360 N。用Kissinger法与Ozawa法分别计算了其活化能EK为200.25 kJ·mol-1,r为0.99,EO为199.38 kJ·mol-1,r为0.99。DTTA的综合性能较优异,可以作为一种有潜力的高能量密度炸药使用。

miR-155/GATA3/CD4^(+)T细胞通路对变应性鼻炎发病机制的调控

变应性鼻炎(AR)指具有特异性体质的个体第二次接触相同致敏原后立即触发由免疫球蛋白E介导的Ⅰ型变态反应,其发病机制尚未明确,与多种基因、免疫细胞、细胞因子等密切相关。随着分子生物学和第二代基因测序技术快速发展,AR发病机制研究逐步深化、精准。研究发现miR-155和转录因子GATA3对AR发生发展有重要调控作用,进而影响CD4^(+)T淋巴细胞的优势分化趋势和ILC2增生。本文主要以miR-155/GATA3通路为中心,探讨相关上游基因和下游调控物质对AR发病机制的影响并进行综述。

Na_(2)CO_(3)·10H_(2)O-Na_(2)HPO_(4)·12H_(2)O/SiO_(2)复合定形相变材料的制备及应用

以Na_(2)CO_(3)·10H_(2)O(SCD)、Na_(2)HPO_(4)·12H_(2)O(DHPD)为相变主体制备了共晶体系,通过绘制凝固点变化图与DSC测试共同确定在m(SCD)∶m(DHPD)=4∶6时形成共晶,FTIR和XRD结果显示,2种水合盐间没有发生化学反应,但其晶型结构发生改变。通过添加质量分数为2%的Na2SiO3·9H_(2)O作为成核剂降低体系的过冷度,且经历50次相变循环体系未出现相分离,相变焓值仅下降0.25%。进一步使用质量分数为25%的气相SiO_(2)作为支撑材料,采用浸渍法制备了相变前后形状稳定的共晶水合盐/SiO_(2)定形相变材料(SSPCM)。所得SSPCM的相变温度为24.08℃,相变焓值为146.6J/g,过冷度为0.55℃,热导率为0.4571W/(m·K)。同保温泡沫相比,其可将模拟房内部中心温度的升温时间延长了1.81倍,降温时间延长了0.39倍。

钠离子电池正极材料Na_(4)Fe_(3-x)Cr_(x)(PO_(4))_(2)P_(2)O_(7)/C@CNT的制备及电化学性能研究

为改善钠离子电池正极材料Na_(4)Fe_(3)(PO_(4))_(2)P_(2)O_(7)的导电性,提高其充放电性能,采用Cr^(3+)掺杂提高正极材料本征导电性,采用包覆碳和复合碳纳米管(CNT)构筑高效导电网络以加快纳米活性物颗粒间的电子传导,制备并探究了Na_(4)Fe_(3-x)Cr_(x)(PO_(4))_(2)P_(2)O_(7)/C@CNT复合材料的结构与电化学性能。结果表明,当Cr^(3+)掺杂量x为0.075、CNT添加质量分数为3%时,所制备材料表现出较小的电荷传递阻抗和优异的高倍率充放电性能。其0.1 C和20 C倍率下的放电比容量分别达到120.64 mAh/g和87.11 mAh/g,10 C倍率下循环500次后容量保持率高达92.37%。

侧深施控释氮肥运筹方式对水稻产量、NH_(3)挥发和温室气体排放的影响

为建立机插稻高产低碳减排的控释氮肥施用技术,以迟熟中粳南粳9108、泰香粳1402为材料,选用控释期100 d、43%树脂包膜缓释氮肥与46%速效尿素为氮肥,分别设置基穗氮肥比例为100(NM1)∶、82(NM2)∶、73∶(NM3)与64(NM4)∶不同运筹方式处理,基肥采用侧深施肥方法,控释氮肥与速效尿素比例均为55,∶穗氮肥为尿素,并设置常规施肥(FFT)与不施氮肥(0N)对照处理,研究不同氮肥运筹方式对水稻产量、NH_(3)挥发和温室气体排放的影响。结果表明:与FFT处理相比,侧深施控释氮肥推迟NH_(3)挥发峰值出现,避免分蘖期NH_(3)挥发峰值产生,穗期追施尿素后的NH_(3)挥发通量和平均NH_(3)挥发通量显著降低,NH_(3)累积损失总量降低25.33%~48.76%,NH_(3)排放系数降低29.14%~60.81%,单位产量NH_(3)排放强度显著降低29.60%~56.01%。与FFT处理相比,侧深施控释氮肥分蘖期和抽穗后的CH_(4)排放通量显著降低,搁田期和穗期追施尿素后的N_(2)O排放通量显著降低,CH_(4)排放累积总量降低20.20%~55.04%,CH_(4)减排率随基穗氮肥比例变小而降低,N_(2)O排放累积总量降低25.56%~61.56%,N_(2)O减排率表现为NM1>NM3>NM2>NM4,GWP和GHGI分别降低20.96%~53.35%、25.91%~55.40%。品种间NH_(3)挥发和温室气体规律一致,减排效果均表现为NM1>NM3>NM2>NM4。综合考虑经济、生态效益,NM1处理氨挥发和温室气体减排效果最佳,且比NM3和FFT处理减少施肥次数1~2次,利于水稻绿色轻简规模化生产;NM3处理增产率最高且NH_(3)挥发和温室气体减排效果仅次NM1,实现丰产减排协同进行。综上,本文探索出一套适配迟熟中粳减排增产的控释氮肥施肥方式,重点发现“轻简+减排”型施肥方式NM1和“丰产+减排”型施肥方式NM3。

La^(3+)对MgAl_(2)O_(4)透明陶瓷致密化过程、光学及力学性能的影响

镁铝尖晶石(MgAl_(2)O_(4))透明陶瓷具有优异的光学和力学性能,在防弹装甲窗口、高马赫整流罩等方面得到了大量的应用。为实现MgAl_(2)O_(4)透明陶瓷的致密化,一般需要相对较高的烧结温度,然而高的烧结温度会导致陶瓷晶粒生长过大,影响其性能。因此通过引入合适的烧结助剂降低烧结温度,对于提升陶瓷性能和降低成本均具有很大的意义。本文以高纯商业MgAl_(2)O_(4)粉体为原料,La(OH)_(3)为烧结助剂,采用真空烧结结合热等静压后处理的方式,成功制备MgAl_(2)O_(4)透明陶瓷,并采用XRD、SEM等对透明陶瓷的微结构和相组成的演变以及性能进行表征。结果表明,La^(3+)在烧结早中期可有效提高陶瓷致密化速率,在烧结后期可抑制陶瓷晶粒生长。掺入0.01%(质量分数)La_(2)O_(3)后,MgAl_(2)O_(4)光学和力学综合性能优异,所需的热等静压烧结温度由1650℃降低到1600℃,相应平均晶粒尺寸由7μm减小到3μm。

金属有机框架衍生的Co_(3)O_(4)/SnO_(2)复合材料制备及其光催化性能

金属有机框架(metal-organic framework,MOF)材料ZIF-67衍生Co_(3)O_(4)十二面体纳米块在室温下与SnO_(2)复合,制备出立方体Co_(3)O_(4)/SnO_(2)复合光催化剂.煅烧后形成的Co_(3)O_(4)/SnO_(2)材料禁带宽度明显降低,荧光淬灭明显,说明Co_(3)O_(4)的加入拓展了SnO_(2)的光响应范围至可见光甚至红外光区域,同时促进了光催化反应过程中光生载流子的分离.以罗丹明B(Rhodamine B,Rh B)为目标反应物,在可见光下考察了MOF衍生的Co_(3)O_(4)/SnO_(2)的光催化降解活性,发现Co_(3)O_(4)/SnO_(2)在60 min内可以降解89.6%的Rh B,分别是纯SnO_(2)和纯ZIF-67的4.5倍和3倍.同时,Co_(3)O_(4)/SnO_(2)表现出了良好的光反应能力和稳定性.基于以上实验结果并结合自由基淬灭实验,提出了MOF衍生的Co_(3)O_(4)/SnO_(2)复合材料光催化降解有机染料RhB的机理.

4A分子筛负载Ce和γ-Fe_(2)O_(3)去除水中Sb(Ⅲ)和Sb(Ⅴ)的研究

为深度处理水中的三价锑[Sb(Ⅲ)]和五价锑[Sb(Ⅴ)],采用共沉淀法合成铈(Ce)、铁(γ-Fe_(2)O_(3))负载的4A分子筛新型吸附剂(4A@Ce-Fe)。Ce和γ-Fe_(2)O_(3)的负载显著提高了4A分子筛对锑的吸附能力,当铈铁质量比为1∶3、p H=7.0时,4A@Ce-Fe对Sb(Ⅲ)和Sb(Ⅴ)的最大吸附容量分别为50.50 mg/g和10.03 mg/g。4A@Ce-Fe的饱和磁化强度为23.70 emu/g,有良好的磁分离性能。Langmuir等温线模型可以更好地拟合Sb(Ⅲ)的吸附,而Langmuir和Freundlich两种等温线模型都能很好地拟合Sb(Ⅴ)的吸附。吸附动力学数据拟合表明,Sb(Ⅲ)和Sb(Ⅴ)的吸附更符合准二级动力学模型。4A@Ce-Fe在初始pH为4.0~10.0时有较好的吸附效果,Ce、Fe几乎没有溶出;共存Cl^(-)、SO_(4)^(2-)和NO_(3)^(-)对Sb(Ⅲ)和Sb(Ⅴ)的吸附效果影响较小,而共存HCO_(3)^(-)和H_(2)PO_(4)^(-)的影响则较大。XRD、SEM、BET、FTIR、XPS等测试结果表明,Sb(Ⅲ)和Sb(Ⅴ)在4A@Ce-Fe上可能的吸附机理包括离子交换、表面络合和氧化还原反应,其中M—O—Sb配合物的形成对Sb的吸附起主要作用。

Bi_(2)WO_(6)/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂的制备及其光催化性能研究

以尿素、硝酸铋、钨酸钠等为主要原料,在热缩聚法制备g-C_(3)N_(4)的基础上,通过水热法制备Bi_(2)WO_(6)/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂。在模拟太阳光照射下,研究Bi_(2)WO_(6)/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂对甲基橙的光催化降解性能。结果表明,复合光催化剂相比于单体光催化剂的性能有显著提高。在Bi_(2)WO_(6)与g-C_(3)N_(4)质量比为2∶1、水热温度为180℃、水热时间为12 h条件下,复合光催化剂的性能最好。光照时间210 min时,甲基橙降解率达到了98.15%,相比于单体Bi_(2)WO_(6)和g-C_(3)N_(4)光催化剂的效率分别提高了25.1%和37.7%,且光催化降解过程符合一级动力学方程。复合光催化剂具有优异的稳定性,经过4次重复性实验,甲基橙降解率仍达到95.17%。

溶胶-凝胶法制备Gd_(4)Ga_(2)O_(9):Dy^(3+)白光发射荧光粉及其性能

通过溶胶-凝胶法制备了具有白光发射的Gd_(4)Ga_(2)O_(9):x%Dy^(3+)荧光粉,利用X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、能谱仪(EDS)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)和荧光光谱等对产物的物相结构、形貌、组分和光学性能进行研究,并分析了Dy^(3+)掺杂量对样品的影响。XRD结果表明,所制备的样品为Dy^(3+)掺杂的Gd_(4)Ga_(2)O_(9)单斜晶体和少量Ga_(2)O_(3)杂质相的混合物。紫外-可见漫反射光谱结果表明制备的Dy^(3+)掺杂Gd_(4)Ga_(2)O_(9)晶体是一种光学带隙为5.29 eV的直接带隙半导体。荧光检测结果表明Dy^(3+)掺杂Gd_(4)Ga_(2)O_(9)荧光粉可被属于Gd^(3+)激发带的275 nm紫外光有效激发,并在490 nm和575 nm附近分别发射出属于Dy^(3+)的^(4)F_(9/2)→^(6)H_(15/2)和^(4)F_(9/2)→^(6)H_(13/2)跃迁的蓝色和黄色的强烈光,证实在Gd_(4)Ga_(2)O_(9):Dy^(3+)样品中存在显著的由Gd^(3+)到Dy^(3+)的能量传递发光现象。同时,对其发光机制进行了讨论。样品的发光强度随着Dy^(3+)掺杂量的变化而变化,同时影响着样品的发光颜色,Dy^(3+)掺杂量为1.5%和2%时制备的荧光粉可在紫外光激发下分别发射出CIE色坐标为(0.3362,0.3512)和(0.3381,0.3523)、相关色温为5340 K和5263 K的白色光。研究结果表明Gd_(4)Ga_(2)O_(9):Dy^(3+)是一种潜在的紫外光激发白光发射荧光材料。