区域大气环境模式RegAEMS中二次气溶胶的改进模拟研究

为了提升二次气溶胶的模拟精度,在区域大气环境模式RegAEMS中加入了硫酸盐气溶胶的两种新生成机制(NO_(2)+SO_(2)化学过程和过渡金属催化氧化(TMI))以及二次有机气溶胶(SOA)生成的挥发性有机物基集(VBS)方法.模拟了2020年1月上海市两次中度污染过程,并与观测数据进行对比验证.研究发现,两次污染过程硫氧转化率(SOR)均大于0.4,PM_(2.5)主要组分为SO_(4)^(2-)、NO_(3)-、NH_(4)^(+)等水溶性离子,占比为61.25%~63.85%.SOA占比为2.92%~3.0%.加入NO_(2)+SO_(2)化学过程和过渡金属催化氧化(TMI)后,硫酸盐模拟精度明显提升(相关系数(R)从0.49~0.63提升至0.58~0.67,相对标准偏差(NMB)从-35.0%~-36.5%提升至-17.3%~-14.2%).两种化学过程在污染发展阶段平均贡献占比为23.3%~27.9%,这可能是造成污染条件下SO_(4)^(2-)浓度迅速增加的主要原因.VBS机制能够较好地模拟出SOA的变化趋势(相关系数为0.53~0.56),由于硫酸盐和SOA生成机理的改进,RegAEMS在PM_(2.5)的模拟精度上有所提升(相对标准偏差(NMB)从-13.5%~-6.0%提升至-9.0%~-3.3%).

区域大气环境模拟系统RegAEMS的研究进展

区域大气环境模拟系统RegAEMS是我国自主发展的空气质量模式之一,包含中尺度气象模式MM5/WRF/TAPM和大气环境模式AEM,并能与区域气候模式RegCM耦合,可以用于酸沉降、光化学烟雾、细颗粒物、重金属元素等大气污染的形成机理、模拟预测、管控对策、环境影响和气候效应研究.本文主要介绍RegAEMS的发展历程、框架结构和主要性能,重点介绍近期的模式改进和模拟验证情况.研究表明,改进的RegAEMS在硫酸盐、二次有机气溶胶、臭氧和氮沉降方面具有较强的模拟能力,可以用于区域大气复合污染模拟预测和管理控制的基础研究及业务应用.

中国地区大气汞沉降速度研究

借助箱模式对汞的干沉降过程进行敏感性分析,并利用区域大气环境模式系统Reg AEMS计算中国地区汞干沉降速度的时空分布特征。结果表明,森林下垫面下三类汞(气态零价汞、活性气态汞和颗粒态汞)的干沉降速度较大(0.13、4.5和0.45 cm·s-1),水体表面上的相对较小(0.0012,0.5和0.11 cm·s-1)。敏感性分析发现,三类汞的干沉降速度随着近地层风速增加;降水或者地表湿度降低会导致零价汞和活性气态汞干沉降速度增加;雪盖厚度会减小气态零价汞的干沉降速度而增加活性气态汞的干沉降速度。三类汞的干沉降速度在区域上分布类似,东北以及南部地区最高,华东地区最小。季节变化上,气态零价汞、活性气态汞的干沉降速度在多数下垫面都夏季最大,冬季最小;颗粒态汞季节变化不明显。

中国地区大气汞的数值模拟研究

结合中国地区的汞排放,利用引入大气汞化学反应机制和干沉降模型的区域大气环境模式系统(Regional Atmospheric Environment Model System,Reg AEMS),对中国地区大气汞化物浓度和干沉降通量的时空分布特征进行模拟研究。研究结果表明,中国地区年均气态零价汞Hg0、氧化汞Hg O、氢氧化汞Hg(OH)2、氯化汞Hg Cl2和颗粒态汞HgP的沉降量分布类似。除西部、西北部地区Hg0的浓度较低外(<0.5 ng·m-3),其他地区均高于全球背景浓度。各类汞化物浓度的季节变化明显,8月最低,2、3月最高。一次汞源区附近汞浓度随高度递减,在离源较远的地区,高层汞浓度较高。气态零价汞的干沉降速度的季节变化最明显,其干沉降通量在夏季最高。模拟区域中气态零价汞、氧化汞和颗粒态汞的年干沉降量分别为163.9、7.43和32.2 t。