三氧化铀粉末溶解工艺研究

三氧化铀是乏燃料后处理厂的一种产品,可用于制备工厂开车、铀尾端调试、制备四价铀等工艺环节所需的硝酸铀酰溶液。为明确三氧化铀粉末溶解制备硝酸铀酰溶液的最优工艺条件,有针对性地提高三氧化铀溶解工艺水平,探索其溶解特性,有必要研究三氧化铀溶解过程中工艺条件对溶解过程的影响。本文研究了不同搅拌速度、温度、初始酸度条件下,硝酸溶解三氧化铀粉末的过程,分析了反应条件对溶解过程的影响方式,并得到了最优工艺条件。结果表明:提高反应温度、初始酸度均有利于三氧化铀的溶解,随着搅拌速度的提高溶解时间呈现先减小后增大的趋势。

CANDU堆应用RU的PWR/CANDU联合核燃料循环的研究

对压水堆乏燃料后处理回收铀(RU)在秦山三期CANDU堆中应用的可行性和经济性进行分析。使用ORIGEN2程序,对后处理回收铀在生产后放置不同时间后核素的成份和放射性活度进行了计算。证明RU燃料元件生产的放射性水平是可以接受的。使用DRAGON/DONJON程序对应用RU的秦山三期CANDU堆的时均堆芯和瞬时堆芯校验分析表明:采用简单的2燃耗区,2、4棒束的换料方案能满足最大通道功率、最大棒束功率限制。通过放射性分析和堆芯物理分析可以看出,秦山三期CANDU堆在不改变堆芯结构及运行模式的条件下,从天然铀(NU)燃料过渡到RU燃料是可行的。通过对秦山三期CANDU堆应用RU的经济性分析,可以看出PWR/CANDU联合核燃料循环的策略既可节约铀资源(23%),提高燃料的能量输出(41%),又减少了废燃料的处置量(66%),可大大降低核电成本。

核燃料循环设施锆屑火灾研究

锆是核燃料元件包壳的制造材料,核燃料循环设施涉及锆包壳磨削、剪切等工序,机械加工产生的锆屑极易燃烧。国内外核燃料循环设施中,锆屑着火事件时有发生,对设施造成严重危害。核燃料循环设施的消防安全是整个核安全体系中至关重要的组成部分,不仅包含常规消防相关内容,还涉及核安全。本文描述锆的燃烧特性,分析了典型案例,研究了国外相关安全准则,提出科学预防与合理设置灭火设施的建议,为降低核燃料循环设施锆屑火灾危害打下了基础。

乏燃料后处理湿法工艺铀-钚混合共沉淀转化技术初步研究

通过调查研究所收集的材料并进行分析探讨,本文分别从COEX工艺与PUREX工艺流程的对比、锕系元素草酸沉淀技术和扩展改进后的草酸共沉淀技术研究、锕系元素共沉淀晶体构造与沉淀产物的分解方法、以及COEX流程最终氧化产物的特性对MOX燃料元件制作产生的影响等方面较为系统的阐述了乏燃料后处理湿法工艺中“铀-钚混合共沉淀转化技术(COEX)”的技术特点。通过对比PUREX工艺的流程,并结合MOX燃料的制作工艺,本文从不同角度总结概括了COEX流程的工艺优势。最后,依据这些年收集到的COEX工艺工业化经验反馈,本文列举了多项目前该技术显现的工程难题。最终本文的结论为:与理想的实验室规模研究相比,COEX工艺工业化仍面临诸多问题和挑战。考虑到要实现更为先进的乏燃料后处理技术,具备稳妥可行的工程方案也是必不可少的条件,所以目前COEX工艺仍不具备成熟的工业化条件。

我国核电发展与核燃料循环情景研究

我国确定了“积极推进核电建设”的方针,到2020年核电装机将达到40GWe。之后,为了满足持续增长的国家能源需求,核电规模还将扩大。为了保障我国核电的可持续发展,必须建设配套的核燃料循环设施。对2035年前压水堆核电站天然铀资源、铀浓缩和燃料制造能力的需求情况、核电站产生的乏燃料量,以及乏燃料中含钚量进行了预测,探讨了乏燃料后处理和分离钚再循环方式对减少我国未来核电的天然铀需求和核废物积累的影响。

全球乏燃料后处理现状与分析

乏燃料后处理是充分利用铀资源,保障核能可持续发展,保护环境的关键技术之一,国际上有核国家如何对待处理乏燃料,是每个有环保意识,关心核电发展的人关切的问题。本文调研了国内外乏燃料后处理现状,分析了乏燃料后处理面临的问题和挑战,期望理解和重视乏燃料后处理,共同为保护地球,保护环境献计献策。

核燃料后处理中锕系元素的声化学调价研究进展

硝酸水溶液在超声波辐照下产生自由基及活性分子,通过加入辅助试剂或控制硝酸浓度可以选择性地利用这些活性组分氧化或还原铀、镎、钚等锕系元素。在核燃料后处理流程中可利用上述反应对锕系元素进行声化学调价,实现锕系元素调价的无盐化,在某些调价过程中甚至无需额外加入任何试剂。由于上述优点,声化学方法有望在后处理流程的钚、镎调价方面得到应用。

高温气冷堆(HTGR)釷、鈾燃料元件后处理萃取流程实验研究

针对HTGR钍、铀燃料元件高燃耗、^(232)U含量高的特点提出了酸式进料的单循环溶剂萃取流程,并进行了串级实验。钍、铀收率达到>99.6％,钍、铀产品对Cs,Sr,Zr—Nb,Ru的去污满足远距离操作条件下再制造核燃料元件的要求。

我国核燃料循环产业面临的挑战和机遇

本文设计了一个到2050年我国核电发展的参考情景,分析了国内外核燃料循环产业的各个环节的规模和状况,阐述了我国核燃料循环产业面临的挑战和机遇。

LiCl-KCl熔盐体系中铀与铈电化学分离研究

LiCl-KCl熔盐体系中铀与稀土元素在惰性电极上的分离是电解精炼干法流程中去污的关键步骤。采用方波伏安法(SWV)和开路计时电位法(OCP)研究了LiCl-KCl熔盐体系中U^(4+)和Ce^(3+)的电化学行为,探讨了U^(4+)与Ce^(3+)的还原机理,得到了U^(3+)/U和Ce^(3+)/Ce的表观还原电势。随后,采用恒电位电解法电化学分离了UCl_(4)-CeCl_(3)和UCl_(3)-CeCl_(3),使用能量色散X-射线光谱(EDS)和电感耦合等离子体发射光谱(ICP-AES)确定了电解产物中各元素含量及分离因子。电化学行为研究结果表明,U^(4+)分两步还原为金属(U^(4+)→U^(3+)、U^(3+)→U),Ce^(3+)可一步还原为金属。恒电位电解UCl_(4)-CeCl_(3),产物中含有33.0%的Ce,未能有效地分离铀与铈;金属锂还原UCl_(4)得到UCl_(3)后,恒电位电解UCl_(3)-CeCl_(3)得到枝晶状和片状两种形貌的电解产物。ICP-MS分析结果表明,枝晶状电解产物中U和Ce含量分别为93.84%和5.05%,U与Ce的分离因子为155.1;片状电解产物中U和Ce含量分别为92.65%和5.54%,U与Ce的分离因子为131.7。

核燃料水法后处理现状和展望

本文评论了世界各国乏燃料后处理技术。后处理能力在目前和不久将来不能满足核能的发展需要,它在燃料循环中占有重要的地位。普雷克斯流程不仅对于轻水堆燃料,而且对快中子增殖堆燃料后处理然是一种主要流程。近期后处理研究和发展的重点在于使流程最佳化,并引入新技术,尤其是U(Ⅳ),电解氧化还原,硝酸羟胺还原和亚硝气氧化等无盐过程。当处理高燃耗的乏燃料时,应采取特别措施,以避免造成溶剂的严重辐解和钚的临界问题。氚在流程中必须控制,并限定在一定区域,使其废液体积尽量减小。

钍、铀核燃料后处理萃取过程的数学模型及工艺参数的优化

在实验数据基础上推导了Th(NO_3)_4—UO_2(NO_3)_2—HNO_3—H_2O/30％TBP-煤油体系分配数据的数学模型,建立了钍、铀分离净化工艺过程串级实验的计算模拟程序,对工艺参数进行了计算机优化。得到的钍、铀共去污段的各级分布数据的计算值与实验结果符合得较好,平均相对误差在±10％以内。

羟胺预处理改善铀线二循环钌去污的工艺研究

研究了羟胺浓度、酸度、时间及稳定剂浓度对预处理效果的影响，给出了羟胺预处理改善铀线二循环钌去污的工艺条件。结果表明，单独采用羟胺进行预处理，对钌的去污效果较差，在预处理体系中加入少量肼，可得到满意结果。

海水提铀的最新进展

基于铀的战略价值和铀矿资源的有限性,从海水中提取铀作为传统矿石型铀资源的补给,对支持我国核电产业的快速发展具有重要意义。综述了近年来开发的海水铀回收材料,包括合成聚合物吸附剂、无机吸附剂和纳米结构材料等,指出了当前从海水中提取铀所面临的主要挑战。同时,介绍了国内外实际海水提铀的工业化研究进展以及铀的后处理研究,并对今后的海水提铀工作进行了展望。

碱性体系下乏燃料氧化溶解行为与机理研究进展

碳酸盐体系下的乏燃料后处理流程,具有流程短、安全性高、废物量少且易于处理等优势,特别适合高燃耗乏燃料的处理。其中乏燃料在碱性条件下的氧化溶解是此类流程的关键步骤。为了准确探讨该工艺步骤的研究现状,本文对碱性体系下乏燃料氧化溶解行为与机理方面的研究进行了调研。结果表明:该体系普遍选择Na_(2)CO_(3)或NH_(4)CO_(3)作为溶解介质,以H_(2)O_(2)作为氧化剂。U(IV)在溶解过程中被氧化为UO^(2+)_(2)后与O^(2-)_(2)及CO^(2-)_(3)等配体形成配合物,该溶解过程与pH值、温度、辐照与超声作用等多种化学与物理因素有关。其中辐照或超声条件下产生的·OH对UO_(2)的氧化溶解有较大的促进作用。而对于辐照条件下溶解速率与吸收剂量等参数间关系,碱性条件下的溶解速率模型等基础研究工作仍需进一步深入研究。

核燃料循环中的技术与工业演变

本文介绍了从天然铀开采到燃料生产直到后处理的整个燃料循环中的技术和工业演变。核燃料循环的焦点是燃料组件的设计和制造。燃料制造业最重要的发展是以轻水堆 MOX 燃料形式出现的钚再循环。高杰马集团在燃料循环工业中处于领先地位。

应用于压水堆的钍铀燃料循环经济性分析

以大亚湾1号机组为参考堆型,使用经验证的程序计算分析20年运行中,分别采用铀燃料循环和钍铀燃料循环所对应的燃料循环成本。计算结果表明:如果采用后处理模式,则钍铀燃料循环经济性优于铀燃料循环。若天然铀价格高于120$/磅U3O8,则钍铀燃料循环一次通过模式下的燃料循环成本高于后处理模式下对应的成本,因此,若天然铀价格持续处于高位,采用后处理模式的钍铀燃料循环将更具经济优势。

后处理料液中铀和硝酸的同时快速分析

根据铀(U(VI))和HNO_(3)在可见及近红外区的光谱吸收特性,结合偏最小二乘法(PLS)分别建立了U(VI)和HNO_(3)的数学分析模型。采用自主研制的铀酸快速分析仪,可同时调用2个分析模型,计算并输出二者浓度值,实现其同时快速测量。U(VI)测定范围0~305 g/L,HNO_(3)测定范围0.1~7.5 mol/L,测量结果的相对偏差均优于7.0%,U(VI)测量相对标准偏差优于2.0%,HNO_(3)测量相对标准偏差优于4.0%。

氯化物熔盐体系中铀的化学种态研究进展

乏燃料后处理是未来先进核燃料循环体系的中心环节,基于高温熔盐电解的干法后处理技术具有一定优势.该技术通常在高温氯化物熔盐体系中进行,采用电化学技术回收锕系元素,并实现其与镧系元素的电解分离.其中铀的分离回收是研究的重点之一.为更好实现铀在熔盐中的分离与回收,需要深入理解铀的电化学性质与其在熔盐中的配位化学性质的联系.因此,开展铀在氯盐体系中的化学种态研究至关重要.本综述对国际上氯化物熔盐体系中针对铀化学种态的研究进展进行了总结归纳和提炼,并对未来锕系元素在高温熔盐介质中的化学种态研究进行了展望.