S-型异质结CeO_(2)/Zn_(x)Cd_(1-x)In_(2)S_(4)空心结构的构建及其可见光分解水制氢性能

层状结构材料ZnIn_(2)S_(4)(ZIS)具有强的可见光吸收、合适的能带结构、高的化学稳定性和低毒性,是优良的光催化材料。然而,ZIS的低载流子分离效率造成其光催化产氢效率较低。为了解决这一难题,本文提出了一种整合固溶体形成和异质结构建的能带结构调控策略。通过在CeO_(2)空心球表面原位生长ZnxCd1-xIn_(2)S_(4)(ZCIS)纳米片,成功制备了具有分级中空结构的CeO_(2)/ZCIS复合光催化剂。制备的1:6-CeO_(2)/Zn_(0.9)Cd_(0.1)In_(2)S_(4)样品在可见光下表现出了4.09 mmol·g^(-1)·h^(-1)的最佳产氢速率,分别是ZIS、ZCIS和CeO_(2)/ZIS的6.8、3.0和2.2倍。其光催化活性的显著增强主要归功于CeO_(2)/ZCIS的能带结构改变产生S-型异质结电荷传输通道。同时,引入Cd阳离子使得ZIS的导带和价带同时上移,为水裂解提供强还原性光电子。相比于CeO_(2)/ZIS异质结,ZCIS和CeO_(2)之间存在更大的费米能级差,可促进更多的自由电子从ZCIS转移到CeO_(2),在CeO_(2)/ZCIS界面形成强内建电场,促进载流子有效分离,提高光催化产氢效率。本研究将为S-型异质结光催化材料设计和构筑提供一种有效策略。

S-型异质结光催化剂的制备和应用研究进展

近年来,研究者提出了一种新的S-型异质结光催化剂。S-型异质结光催化剂在光生电子空穴对的有效分离、无用电子空穴的复合、载流子的有效分离、保留强氧化-还原活性位点等方面有着显著的优点。综述了近年来,S-型异质结光催化剂的反应机理、制备方法,以及在水分解制氢、CO_(2)还原、污染物的降解、灭菌等应用方面的研究进展,提出了S-型光催化体系的发展前景和面临的挑战。

S-型MnCo_(2)S_(4)/g-C_(3)N_(4)异质结光催化产氢性能研究

本文通过简单的水热法和热解法分别得到MnCo_(2)S_(4)和g-C_(3)N_(4)催化剂,之后采用溶剂蒸发法将MnCo_(2)S_(4)和g-C_(3)N_(4)纳米片结合构建获得无贵金属的S-型MnCo_(2)S_(4)/g-C_(3)N_(4)异质结。研究结果表明,优化后的复合材料具有良好的光催化产氢活性,其产氢速率最高可到2979μmol·g^(-1)·h^(-1),分别为g-C_(3)N_(4)(113μmol·g^(-1)·h^(-1))和MnCo_(2)S_(4)(341μmol·g^(-1)·h^(-1))的26.4和8.7倍。这主要归因于形成的S-型异质结具有比单体更低的反应阻抗,更高的光电流和高效的电子-空穴分离能力,以及低的析氢过电势。本研究为开发稳定、高效的非贵金属产氢异质结催化剂提供了实验基础。