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S型异质结光催化剂ZnFe_(2)O_(4)/WO_(3)的构筑及光催化还原CO_(2)性能 被引量:1
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作者 刘平 朱成才 +1 位作者 李艳阳 要红昌 《无机化学学报》 SCIE CSCD 北大核心 2024年第1期197-208,共12页
通过在WO_(3)纳米片表面负载ZnFe_(2)O_(4)纳米颗粒,构建了一系列S型异质结光催化剂ZnFe_(2)O_(4)/WO_(3),并研究了其光催化CO_(2)还原性能。在没有助催化剂和牺牲剂的条件下,所制备的ZnFe_(2)O_(4)/WO_(3)复合材料可对CO_(2)与水蒸汽... 通过在WO_(3)纳米片表面负载ZnFe_(2)O_(4)纳米颗粒,构建了一系列S型异质结光催化剂ZnFe_(2)O_(4)/WO_(3),并研究了其光催化CO_(2)还原性能。在没有助催化剂和牺牲剂的条件下,所制备的ZnFe_(2)O_(4)/WO_(3)复合材料可对CO_(2)与水蒸汽进行光催化反应。优化后的材料光照5 h后CO_(2)还原产物CO和CH_(4)的产量分别为7.87和4.88μmol·g^(-1)。相对于单相组分,CO和CH_(4)的产量明显提高。光催化活性的提高,归因于ZnFe_(2)O_(4)和WO_(3)异质结的形成以及光生载流子的S型电荷传输模式。 展开更多
关键词 CO_(2)还原 光催化活性 ZnFe_(2)O_(4)/WO_(3) 异质结 s型电荷传输模式
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ZnIn_(2)S_(4)修饰TiO_(2)的分级S型异质结用于促进光催化析氢
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作者 张宝龙 刘方璇 +2 位作者 孙彬 高婷婷 周国伟 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 2024年第4期334-345,共12页
利用半导体光催化裂解水制氢被认为是解决日益严重的环境污染和能源短缺问题的有效途径之一,然而半导体光吸收范围窄、光生载流子复合率高以及光催化剂氧化还原能力差等问题限制了该技术的发展.为克服这些难题,构建能带结构匹配的S型异... 利用半导体光催化裂解水制氢被认为是解决日益严重的环境污染和能源短缺问题的有效途径之一,然而半导体光吸收范围窄、光生载流子复合率高以及光催化剂氧化还原能力差等问题限制了该技术的发展.为克服这些难题,构建能带结构匹配的S型异质结成为提高光催化活性的有效策略.该结构能实现光生载流子的空间分离和转移,有效地抑制其复合,同时保留了光催化体系的强氧化还原能力.本文利用原位化学浴沉积法成功地将ZnIn_(2)S_(4)纳米片修饰在花状TiO_(2)微球表面,制备了具有独特分级结构的TiO_(2)/ZnIn_(2)S_(4) S型异质结光催化材料,并研究了其光催化析氢活性.Zeta电位结果表明,TiO_(2)带有正电荷,可以率先吸附溶液中的S2-并与后续加入的In3+和Zn2+原位反应生成ZnIn_(2)S_(4),进而构建稳定的TiO_(2)/ZnIn_(2)S_(4)异质结光催化剂.X射线粉末衍射、扫描电镜和透射电镜等结果证实了TiO_(2)/ZnIn_(2)S_(4)异质结光催化剂的成功制备.紫外-可见漫反射结果表明,ZnIn_(2)S_(4)的引入明显增强了TiO_(2)的光吸收能力.结合莫特-肖特基曲线、X射线光电子能价带谱和紫外光电子能谱等表征结果,确定了TiO_(2)和ZnIn_(2)S_(4)的能带结构及费米能级位置.光电流密度、电化学阻抗、表面光电压、荧光光谱和时间分辨荧光光谱等测试结果表明,TiO_(2)/ZnIn_(2)S_(4)异质结具有较好的光生载流子分离和转移效率以及更长的光生载流子寿命.线性扫描伏安和接触角测试证明了TiO_(2)/ZnIn_(2)S_(4)异质结具有更低的过电势和良好的亲水性,更有利于析氢反应发生.通过阿伦尼乌斯方程对反应温度和析氢速率之间的关系进行拟合,结果发现,TiO_(2)/ZnIn_(2)S_(4)异质结具有更低的析氢反应表观活化能,从而更有利于光催化析氢反应发生.非原位和原位X射线光电子能谱以及电子自旋共振光谱等结果表明,TiO_(2)/ZnIn_(2)S_(4)异质结遵循S型电子转移机理.在模拟太阳光照射下,最佳配比的TiO_(2)/ZnIn_(2)S_(4)异质结的光催化析氢速率达6.85 mmol g^(-1) h^(-1),分别约为纯TiO_(2)和ZnIn_(2)S_(4)的171.2倍和3.9倍.此外,经六次循环后催化材料仍保持良好的光催化析氢活性,表明具有紧密界面接触的分级结构异质结可以有效地抑制ZnIn_(2)S_(4)的光腐蚀,且保持良好的结构稳定性.综上,本文构建了TiO_(2)/ZnIn_(2)S_(4) S型异质结,有效促进了光生载流子的空间分离和转移,同时保留了其强氧化还原能力,从而提高光催化析氢活性.本研究为设计和合成高效的异质结光催化剂提供了参考. 展开更多
关键词 TiO_(2) 分级结构 ZnIn_(2)s_(4) s型异质结 光催化 析氢
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Mo-Zn_(0.5)Cd_(0.5)S@NiCo_(2)S_(4)掺杂-异质结体系的制备及其双功能光催化性能研究 被引量:1
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作者 牛杰 王亮 +1 位作者 孟祥超 李春虎 《聊城大学学报(自然科学版)》 2024年第1期36-45,共10页
采用溶剂热与水热法制备了Mo-Zn_(0.5)Cd_(0.5)S@NiCo_(2)S_(4)掺杂-异质结光催化剂,系统表征了光催化剂的晶体结构、元素组成、微观形貌和光电性能,通过差分电荷密度的计算并阐释了电子转移方向。结果表明,Mo的掺杂改变了Zn_(0.5)Cd_(0... 采用溶剂热与水热法制备了Mo-Zn_(0.5)Cd_(0.5)S@NiCo_(2)S_(4)掺杂-异质结光催化剂,系统表征了光催化剂的晶体结构、元素组成、微观形貌和光电性能,通过差分电荷密度的计算并阐释了电子转移方向。结果表明,Mo的掺杂改变了Zn_(0.5)Cd_(0.5)S的晶格和能带结构,异质结的构筑增加了光催化活性位点,加快了电子转移速率。在可见光照射下,通过降解四环素(TC)溶液同时产氢来考察双功能光催化剂的活性。60 min内,TC的降解率可达75%,氢气产量达1146.72μmol/g/h。 展开更多
关键词 Zn_(0.5)Cd_(0.5)s NiCo_(2)s_(4) 光催化剂 异质结 产氢 光降解
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绣球花状ZnIn_(2)S_(4)/CoWO_(4)S型异质结的构建及可见光催化产氢性能
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作者 赵玉彤 王仕凯 +5 位作者 赵福萍 陈志合 赵丽杰 张大凤 葛博 蒲锡鹏 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期81-91,共11页
通过合理设计异质结结构来加速光催化产氢反应在高效光催化材料的开发中发挥着不可或缺的作用.ZnIn_(2)S_(4)(ZIS)由于其优异的光电性能和较负的导带位置,在光催化产氢领域受到了广泛关注,但其仍存在严重的光生载流子复合和团聚问题.为... 通过合理设计异质结结构来加速光催化产氢反应在高效光催化材料的开发中发挥着不可或缺的作用.ZnIn_(2)S_(4)(ZIS)由于其优异的光电性能和较负的导带位置,在光催化产氢领域受到了广泛关注,但其仍存在严重的光生载流子复合和团聚问题.为此,首先通过理论计算预测了ZnIn_(2)S_(4)/CoWO_(4)(ZIS/CWO)S型异质结的能带结构及电子转移路径,并通过电子局域函数和电荷密度差分确定了异质结界面处的电子交换.随后,采用超声-搅拌-煅烧法将CWO纳米颗粒分散并负载到ZIS花球表面,获得了绣球花状ZIS/CWOS型异质结光催化剂.由于ZIS与CWO之间紧密的界面以及形成的内部电场,致使ZIS/CWOS型异质结的光生电子-空穴对得到了有效分离,进而提高了光催化产氢效率.同时,实验结果确定了S型异质结的形成和载流子的传输路径,揭示了光催化反应机理. 展开更多
关键词 光催化产氢 s型异质结 ZnIn_(2)s_(4) CoWO_(4) 理论计算
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NiCo2S4/木材液化物碳气凝胶复合材料的制备及电化学性能
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作者 邱良木 马晓军 《林业工程学报》 CSCD 北大核心 2024年第2期101-107,共7页
以木材液化物为前驱体原料,经凝胶、碳化、活化法制备的碳气凝胶(CA)为基材,通过两步水热法在其骨架表面原位负载NiCo2S4得到NiCo2S4/木材液化物碳气凝胶(NiCo2S4-CA)复合电极材料。利用扫描电子显微镜(SEM)、氮气吸附-脱附实验、傅里... 以木材液化物为前驱体原料,经凝胶、碳化、活化法制备的碳气凝胶(CA)为基材,通过两步水热法在其骨架表面原位负载NiCo2S4得到NiCo2S4/木材液化物碳气凝胶(NiCo2S4-CA)复合电极材料。利用扫描电子显微镜(SEM)、氮气吸附-脱附实验、傅里叶红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)等手段来表征NiCo2S4-CA材料的物相结构和表面形貌,通过循环伏安法、恒电流充放电及电化学交流阻抗等测试方法研究其电化学性能,探究其电荷储存机理。结果表明:NiCo2S4纳米颗粒锚定在具有珊瑚网络结构的CA骨架表面,形成丰富的多级孔隙结构。CA的引入有利于NiCo2S4的良好分散,缓解其团聚问题,且不会改变NiCo2S4的晶体结构。NiCo2S4-CA3作为超级电容器电极材料表现出极好的电化学性能,其比容量最大值为1 040.2 F/g(1 A/g),较小的等效电阻为1.01Ω和良好的循环稳定性,经2 000次恒流充放电(10 A/g)循环后,保持着初始比电容的56.61%,优于纯NiCo2S4的47.33%。NiCo2S4-CA3复合材料在20 A/g超大电流密度的电容保持率高达74.34%,远高于纯NiCo2S4的57.65%,电荷储存动力学显示其电化学过程由表面电容控制和扩散控制过程共同作用。该合成工艺简单且成本较低,NiCo2S4-CA3作为超级电容器电极材料在要求高容量、大电流密度领域具有极其广阔的应用前景。 展开更多
关键词 木材液化物 碳气凝胶 NiCo2s4 超级电容器 电化学性能
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TC4表面WC/Ni-MoS_(2)钛基复合涂层组织与摩擦学性能
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作者 操慧珺 李韦承 +2 位作者 张天刚 张宏伟 张志强 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第15期199-206,共8页
拟在TC4表面合成Ti-S系自润滑耐磨熔覆层,并探究WC添加对涂层组织与摩擦学性能的影响,设计了TC4+Ni-MoS_(2)+xWC(x=5%、10%和15%)钛基材料体系,通过同轴送粉激光熔覆技术完成了涂层制备。研究表明,增加WC含量不利于改善涂层成形质量,但W... 拟在TC4表面合成Ti-S系自润滑耐磨熔覆层,并探究WC添加对涂层组织与摩擦学性能的影响,设计了TC4+Ni-MoS_(2)+xWC(x=5%、10%和15%)钛基材料体系,通过同轴送粉激光熔覆技术完成了涂层制备。研究表明,增加WC含量不利于改善涂层成形质量,但WC添加量变化并未影响涂层析出相种类,三种涂层均包括TiC、Ti_(2)Ni、Ti_(2)S和β-Ti基体;随着WC含量增大,TiC分布数量增多,粒径增大,生长形态由类球状逐渐演变为花瓣状;润滑相MoS_(2)未能在涂层中得到保留,其完全溶解后在钛基熔池体系下合成了与润滑相TiS等形态相似的条状相Ti_(2)S。三种WC含量的涂层显微硬度和耐磨性能均高于TC4基材,磨损机理均为磨粒磨损,但减摩性能均不低于TC4基材,说明原位Ti_(2)S相不具备自润滑功能;WC含量增加虽然有利于增大涂层的显微硬度和耐磨性能,但引起了涂层磨损面质量下降,摩擦系数波幅增大。 展开更多
关键词 激光熔覆 TC4 Ti_(2)s 微观组织 摩擦学性能
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Link between mutations in ACVRL1 and PLA2G4A genes and chronic intestinal ulcers:A case report and review of literature
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作者 Yong-Jing Tang Jian Zhang +7 位作者 Jie Wang Ren-Dong Tian Wei-Wei Zhong Ben-Sheng Yao Bing-Yu Hou Ying-Hua Chen Wei He Yi-Huai He 《World Journal of Gastrointestinal Surgery》 SCIE 2024年第3期932-943,共12页
BACKGROUND Genetic factors of chronic intestinal ulcers are increasingly garnering attention.We present a case of chronic intestinal ulcers and bleeding associated with mu-tations of the activin A receptor type II-lik... BACKGROUND Genetic factors of chronic intestinal ulcers are increasingly garnering attention.We present a case of chronic intestinal ulcers and bleeding associated with mu-tations of the activin A receptor type II-like 1(ACVRL1)and phospholipase A2 group IVA(PLA2G4A)genes and review the available relevant literature.CASE SUMMARY A 20-year-old man was admitted to our center with a 6-year history of recurrent abdominal pain,diarrhea,and dark stools.At the onset 6 years ago,the patient had received treatment at a local hospital for abdominal pain persisting for 7 d,under the diagnosis of diffuse peritonitis,acute gangrenous appendicitis with perforation,adhesive intestinal obstruction,and pelvic abscess.The surgical treat-ment included exploratory laparotomy,appendectomy,intestinal adhesiolysis,and pelvic abscess removal.The patient’s condition improved and he was dis-charged.However,the recurrent episodes of abdominal pain and passage of black stools started again one year after discharge.On the basis of these features and results of subsequent colonoscopy,the clinical diagnosis was established as in-flammatory bowel disease(IBD).Accordingly,aminosalicylic acid,immunotherapy,and related symptomatic treatment were administered,but the symptoms of the patient did not improve significantly.Further investigations revealed mutations in the ACVRL1 and PLA2G4A genes.ACVRL1 and PLA2G4A are involved in angiogenesis and coagulation,respectively.This suggests that the chronic intestinal ulcers and bleeding in this case may be linked to mutations in the ACVRL1 and PLA2G4A genes.Oral Kangfuxin liquid was administered to promote healing of the intestinal mucosa and effectively manage clinical symptoms.CONCLUSION Mutations in the ACVRL1 and PLA2G4A genes may be one of the causes of chronic intestinal ulcers and bleeding in IBD.Orally administered Kangfuxin liquid may have therapeutic potential. 展开更多
关键词 Intestinal ulcers Crohn’s disease Ulcerative colitis Activin A receptor type II-like 1 Phospholipase A2 group 4A Case report
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超声冲击功率对S355J2G4钢接头组织与性能的影响
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作者 武永利 杨志斌 +2 位作者 车彦龙 康金文 孙亚鹏 《焊接技术》 2024年第8期14-17,共4页
文中基于相同的超声冲击时间采用不同的超声冲击功率对机车车辆用S355J2G4钢焊接接头进行超声冲击处理,系统研究了超声冲击功率对接头微观组织、力学性能和耐磨性能的影响规律。试验结果表明:随超声冲击功率增加,接头表层塑性变形层厚... 文中基于相同的超声冲击时间采用不同的超声冲击功率对机车车辆用S355J2G4钢焊接接头进行超声冲击处理,系统研究了超声冲击功率对接头微观组织、力学性能和耐磨性能的影响规律。试验结果表明:随超声冲击功率增加,接头表层塑性变形层厚度增加且晶粒尺寸减小,但超声冲击功率过大将导致接头表层出现损伤;随超声冲击功率增加,接头表层硬度明显增加,但接头的拉伸性能无明显变化;随超声冲击功率增加,接头疲劳性能呈先增加后减小的趋势;随超声冲击功率增加,接头的耐磨性能明显提升。当超声冲击时间6 min时,超声冲击功率50%处理接头的综合性能最佳。 展开更多
关键词 s355J2G4 焊接接头 超声冲击 微观组织 力学性能 耐磨性能
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S-型MnCo_(2)S_(4)/g-C_(3)N_(4)异质结光催化产氢性能研究 被引量:6
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作者 孙涛 李晨曦 +2 位作者 鲍钰鹏 樊君 刘恩周 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第6期112-121,共10页
本文通过简单的水热法和热解法分别得到MnCo_(2)S_(4)和g-C_(3)N_(4)催化剂,之后采用溶剂蒸发法将MnCo_(2)S_(4)和g-C_(3)N_(4)纳米片结合构建获得无贵金属的S-型MnCo_(2)S_(4)/g-C_(3)N_(4)异质结。研究结果表明,优化后的复合材料具有... 本文通过简单的水热法和热解法分别得到MnCo_(2)S_(4)和g-C_(3)N_(4)催化剂,之后采用溶剂蒸发法将MnCo_(2)S_(4)和g-C_(3)N_(4)纳米片结合构建获得无贵金属的S-型MnCo_(2)S_(4)/g-C_(3)N_(4)异质结。研究结果表明,优化后的复合材料具有良好的光催化产氢活性,其产氢速率最高可到2979μmol·g^(-1)·h^(-1),分别为g-C_(3)N_(4)(113μmol·g^(-1)·h^(-1))和MnCo_(2)S_(4)(341μmol·g^(-1)·h^(-1))的26.4和8.7倍。这主要归因于形成的S-型异质结具有比单体更低的反应阻抗,更高的光电流和高效的电子-空穴分离能力,以及低的析氢过电势。本研究为开发稳定、高效的非贵金属产氢异质结催化剂提供了实验基础。 展开更多
关键词 MnCo_(2)s_(4) g-C_(3)N_(4) s-型异质结 光催化分解水
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NiMoO_(4)/ZnIn_(2)S_(4)S-scheme异质结的制备及光催化产氢性能增强机制 被引量:6
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作者 李艳 李卓 刘恩周 《聊城大学学报(自然科学版)》 2023年第2期1-10,共10页
首先通过水热法制备得到NiMoO_(4)·x H_(2)O前驱体,再经高温煅烧得到NiMoO_(4)纳米棒,最后通过超声混合及溶剂蒸干处理将NiMoO_(4)与ZnIn_(2)S_(4)复合构建了NiMoO_(4)/ZnIn_(2)S_(4)S-scheme异质结光催化剂。研究结果表明,NiMoO_... 首先通过水热法制备得到NiMoO_(4)·x H_(2)O前驱体,再经高温煅烧得到NiMoO_(4)纳米棒,最后通过超声混合及溶剂蒸干处理将NiMoO_(4)与ZnIn_(2)S_(4)复合构建了NiMoO_(4)/ZnIn_(2)S_(4)S-scheme异质结光催化剂。研究结果表明,NiMoO_(4)质量分数为10.7%时,复合材料(10.7-NiMoO_(4)/ZnIn_(2)S_(4))具有较好的载流子分离效率,较低的界面电荷转移阻力和较大的电化学活性面积。在300 W氙灯照射下,其产氢速率可达29.04 mmol·g^(-1)·h^(-1),约为单体ZnIn_(2)S_(4)(5.58 mmol·g^(-1)·h^(-1))的5.20倍。自由基捕获实验及能带结构分析表明,NiMoO_(4)和ZnIn_(2)S_(4)之间形成了S-scheme电荷转移机制,不仅促进了载流子的分离与迁移,而且保留了较强的氧化还原能力。此外,NiMoO_(4)的引入提高了异质结的电化学活性面积,以上因素协同提高了体系的光催化析氢性能。 展开更多
关键词 NiMoO_(4) ZnIn_(2)s_(4) s-scheme异质结 光催化产氢
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咳喘停袋泡颗粒抑制IL-33/ILC2s和致病性T细胞干预过敏性气道炎症的作用机制
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作者 邹楠婷 吴招 +6 位作者 闫晓东 张春菲 张浩洪 莫庆艳 巨鸣谦 徐金柱 万春平 《中国药理学通报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第7期1350-1357,共8页
目的研究咳喘停袋泡颗粒(Kechuanting,KCT)抑制IL-33/ILC2s和致病性T细胞干预过敏性气道炎症的作用机制。方法网络药理学分析KCT干预哮喘的潜在靶点和机制。以OVA诱导过敏性哮喘模型小鼠。组织病理染色观察肺损伤变化;ELISA和荧光定量PC... 目的研究咳喘停袋泡颗粒(Kechuanting,KCT)抑制IL-33/ILC2s和致病性T细胞干预过敏性气道炎症的作用机制。方法网络药理学分析KCT干预哮喘的潜在靶点和机制。以OVA诱导过敏性哮喘模型小鼠。组织病理染色观察肺损伤变化;ELISA和荧光定量PCR分别检测Th2型哮喘中关键炎症因子及其mRNA表达水平;Western blot检测MAPK通路中相关蛋白磷酸化水平;流式细胞术检测ILC2s、Th1、Th17、Th2和Treg细胞的比例。结果网络药理学鉴定出KCT治疗哮喘的227个主要活性成分和143个共同靶点,主要富集到MAPK和IL-17等信号通路。进一步验证实验显示,KCT干预明显减轻了哮喘小鼠肺部炎症损伤程度,减少B细胞数量及IL-4、TNF-α、TGF-β的产生,下调肺组织中JNK磷酸化水平以及Il-33、Bcl11b、Rorα、Tcf-7、Jun、MAPK3、MAPK14 mRNA表达。KCT干预减少了哮喘小鼠肺和脾中ILC2s和Th17数量,抑制肺中Th2细胞浸润。结论KCT对过敏性哮喘气道炎症有较好的治疗作用,其机制与抑制IL-33/ILC2s通路、致病性T细胞亚群和JNK-MAPK信号通路相关。 展开更多
关键词 咳喘停袋泡颗粒 过敏性哮喘 气道炎症 ILC2s TH2细胞 CD4^(%PLUs%)T细胞
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静电纺丝法合成S型异质结CoTiO_(3)/g-C_(3)N_(4)纳米纤维及其增强的可见光光催化活性研究
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作者 杨令坤 李宗军 +2 位作者 王鑫 李铃铃 陈哲 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 2024年第4期237-249,共13页
随着社会的高速发展,化石燃料的消耗量急剧上升,这不仅导致了能源的短缺,而且引发了二氧化碳(CO_(2))及其他有害气体的过量排放,造成环境污染.利用太阳能将CO_(2)光催化转化为碳基燃料是解决上述问题的一种有效途径.在众多半导体光催化... 随着社会的高速发展,化石燃料的消耗量急剧上升,这不仅导致了能源的短缺,而且引发了二氧化碳(CO_(2))及其他有害气体的过量排放,造成环境污染.利用太阳能将CO_(2)光催化转化为碳基燃料是解决上述问题的一种有效途径.在众多半导体光催化材料中,钙钛矿氧化物(CoTiO_(3))由于具有独特的电子和晶体结构以及较好的稳定性而备受关注.然而,由于单一半导体光催化剂中光生电子-空穴对的复合率较高,导致其催化还原CO_(2)的能力有限,制约了其在可见光催化反应中的实际应用.研究发现,构建异质结是提高半导体光催化还原CO_(2)效率的重要策略之一,因此寻找可与CoTiO_(3)能带结构很好匹配的半导体材料至关重要.近年来,有机聚合物g-C_(3)N_(4)因具有独特的层状结构、较好的热稳定性和化学稳定性,对可见光响应性能良好而受到人们的关注.本研究旨在构建g-C_(3)N_(4)与CoTiO_(3)的S型异质结,以优化体系中光生载流子分离效率,从而有效提升光催化性能.本文首先采用静电纺丝法制备出CoTiO_(3)纳米纤维,然后通过一步煅烧法构建CoTiO_(3)/g-C_(3)N_(4)S型异质结光催化剂.X射线衍射仪、傅里叶红外光谱仪、扫描电镜和透射电镜结果证实成功制得了CoTiO_(3)/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂.在可见光照射下,测试了不同CoTiO_(3)质量百分含量(0.5%,1%,1.5%,2%和3%,命名为0.5%CTO/CN,1%CTO/CN,1.5%CTO/CN,2%CTO/CN和3%CTO/CN)的CoTiO_(3)/g-C_(3)N_(4)S型异质结光催化剂对CO_(2)的还原能力(反应时间为4 h).结果发现,2%CTO/CN催化剂显示出最高的光催化性能,其催化生成CO和CH4的产率分别为46.5和0.825 mol g^(-1) h^(-1),且生成CO的选择性为98.3%.同时,为了进一步验证光催化性能增强规律,作为补充实验,进行了盐酸四环素(TCH)、土霉素(OTC)和氧氟沙星(OFX)光催化降解实验.结果表明,2%CTO/CN表现出最高的光催化降解效率,2%CTO/CN在光催化CO_(2)还原和抗生素降解方面均表现出较好的催化性能,这归因于g-C_(3)N_(4)与CoTiO_(3)之间S型异质结的形成.此外,为了讨论光催化还原CO_(2)的选择性,采用原位红外和理论计算得到中间体的活化过程及其吉布斯自由能,并利用同位素标定实验进一步确认了光催化还原CO_(2)反应产物中碳源均来自于CO_(2)气氛.经过稳态荧光、时间分辨荧光、瞬态光电流响应和电化学阻抗图谱测试进一步验证表明,2%CTO/CN异质结的形成降低了光生电子-空穴对的复合率和界面电荷转移电阻,为电荷转移提供了更好的路径,从而提高了光催化性能.为了深入探究S型异质结的反应机理,通过原位X射线光电子能谱、原位电子顺磁共振和密度泛函理论计算研究了光照前后界面处电子流向.具体来说,在g-C_(3)N_(4)和CoTiO_(3)接触之前,g-C_(3)N_(4)的功函数小于CoTiO_(3),费米能级高于CoTiO_(3);当g-C_(3)N_(4)和CoTiO_(3)接触时,电子会从g-C_(3)N_(4)转移到CoTiO_(3),直到它们的费米能级达到平衡.此时,g-C_(3)N_(4)侧的界面电子耗尽,CoTiO_(3)侧的界面电子富集,使g-C_(3)N_(4)的带边向上弯曲带正电,而CoTiO_(3)的带边向下弯曲带负电.从而,在CTO/CN的界面处形成了内建电场(IEF),阻碍电子从g-C_(3)N_(4)向CoTiO_(3)的持续流动.光照时,光子同时被CoTiO_(3)和g-C_(3)N_(4)吸收,激发电子从价带跃迁至相应的导带.随后,在形成的IEF驱动下,CoTiO_(3)中的光生电子倾向于迁移到g-C_(3)N_(4),与g-C_(3)N_(4)中的光生空穴结合,使得体系中还原性和氧化性更强的电子和空穴得以保留,从而进一步提高光催化性能.综上,S型电荷转移途径不仅促进了光生载流子的分离,使得更多电子参与反应,而且同时保留了还原性和氧化性较强光生电子和空穴,因此,CTO/CN在光催化还原CO_(2)和降解抗生素方面表现出较好的性能.本文为基于g-C_(3)N_(4)的S型异质结材料在CO_(2)光还原和抗生素降解领域的应用提供参考. 展开更多
关键词 静电纺丝 s型异质结 g-C_(3)N_(4) 光催化降解 光催化还原CO_(2)
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MoS_(2)/g-C_(3)N_(4)S型异质结的构建及光催化性能研究 被引量:4
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作者 马润东 郭雄 +3 位作者 施凯旋 安胜利 王瑞芬 郭瑞华 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2023年第10期1176-1182,共7页
制备高效稳定的光催化剂对于光催化技术的发展至关重要。本研究采用超声辅助沉积加低温煅烧的方法制备了2H相MoS_(2)/g-C_(3)N_(4)S型异质结光催化剂(MGCD),并综合考察了材料的相结构、微观形貌、光吸收性能、X射线光电子能谱、电化学... 制备高效稳定的光催化剂对于光催化技术的发展至关重要。本研究采用超声辅助沉积加低温煅烧的方法制备了2H相MoS_(2)/g-C_(3)N_(4)S型异质结光催化剂(MGCD),并综合考察了材料的相结构、微观形貌、光吸收性能、X射线光电子能谱、电化学交流阻抗和光电流等对光催化性能的影响。结果表明:经过超声辅助沉积-煅烧处理,MoS_(2)微米球发生破碎分散结合在g-C_(3)N_(4)纳米片层表面上并形成异质结。可见光下5%MGCD(添加5%MoS_(2))对罗丹明B(RhB)在20 min时的降解率达到了99%,且样品重复使用5次后对RhB的降解率仍能达到95.2%,表现出良好的光催化性能及稳定性。从内建电场形成的角度进一步分析表明,异质结中MoS_(2)与g-C_(3)N_(4)间耦合形成的内建电场引起的能带弯曲可以有效引导载流子的定向迁移,并促进光生载流子的分离,从而提高了光催化反应效率。异质结光催化剂的自由基捕获实验表明:O_(2)^(–)和·OH在催化降解RhB中是主要的活性物种,h^(+)的贡献次之。 展开更多
关键词 石墨相氮化碳 Mos_(2) s型异质结 稳定性 光催化机理
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Engineering asymmetric electronic structure of cobalt coordination on CoN_(3)S active sites for high performance oxygen reduction reaction
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作者 Long Chen Shuhu Yin +9 位作者 Hongbin Zeng Jia Liu Xiaofeng Xiao Xiaoyang Cheng Huan Huang Rui Huang Jian Yang Wen-Feng Lin Yan-Xia Jiang Shi-Gang Sun 《Journal of Energy Chemistry》 SCIE EI CAS CSCD 2024年第11期494-502,共9页
The efficacy of the oxygen reduction reaction(ORR) in fuel cells can be significantly enhanced by optimizing cobalt-based catalysts,which provide a more stable alternative to iron-based catalysts.However,their perform... The efficacy of the oxygen reduction reaction(ORR) in fuel cells can be significantly enhanced by optimizing cobalt-based catalysts,which provide a more stable alternative to iron-based catalysts.However,their performance is often impeded by weak adsorption of oxygen species,leading to a 2e^(-)pathway that negatively affects fuel cell discharge efficiency.Here,we engineered a high-density cobalt active center catalyst,coordinated with nitrogen and sulfur atoms on a porous carbon substrate.Both experimental and theoretical analyses highlighted the role of sulfur atoms as electron donors,disrupting the charge symmetry of the original Co active center and promoting enhanced interaction with Co 3d orbitals.This modification improves the adsorption of oxygen and reaction intermediates during ORR,significantly reducing the production of hydrogen peroxide(H_(2)O_(2)).Remarkably,the optimized catalyst demonstrated superior fuel cell performance,with peak power densities of 1.32 W cm^(-2) in oxygen and 0.61 W cm^(-2) in air environments,respectively.A significant decrease in H_(2)O_(2) by-product accumulation was observed during the reaction process,reducing catalyst and membrane damage and consequently improving fuel cell durability.This study emphasizes the critical role of coordination symmetry in Co/N/C catalysts and proposes an effective strategy to enhance fuel cell performance. 展开更多
关键词 Fuel cells Oxygen reduction reaction Coordination symmetry CoN_(3)s H_(2)O_(2)selectivity
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CuWO_(4-x)/Bi_(12)O_(17)Cl_(2)梯型异质结增强PMS活化性能用于高效抗生素去除 被引量:2
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作者 陈茹瑶 夏加增 +1 位作者 陈义钢 史海峰 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第6期75-87,共13页
利用光催化剂中产生的光生电荷活化过一硫酸盐(PMS)用于抗生素等污染物的去除,由于结合了光催化反应和PMS活化的独特优势,近年来引起了广泛的关注。然而,对于单一光催化剂,严重的光生电子空穴对的复合限制了其活化PMS的效率。于此,本文... 利用光催化剂中产生的光生电荷活化过一硫酸盐(PMS)用于抗生素等污染物的去除,由于结合了光催化反应和PMS活化的独特优势,近年来引起了广泛的关注。然而,对于单一光催化剂,严重的光生电子空穴对的复合限制了其活化PMS的效率。于此,本文构建了CuWO_(4-x)/Bi_(12)O_(17)Cl_(2)光催化剂,通过梯型异质结促进电荷分离,实现高效PMS活化。通过X射线衍射仪技术(XRD)、高分辨透射电子显微镜(TEM)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)和紫外-可见漫反射光谱(UVVis)等分析手段对所制备催化剂的形貌和结构进行了详细的表征。另外,通过在可见光照射下降解四环素(TC),系统地研究了CuWO_(4-x)/Bi_(12)O_(17)Cl_(2)的催化活性。结果发现,与CuWO_(4-x)和Bi_(12)O_(17)Cl_(2)相比,CuWO_(4-x)/Bi_(12)O_(17)Cl_(2)表现出了明显增强的四环素降解活性:在加入微量的PMS及可见光照射30分钟后,对四环素的降解效率达到了94.74%。X射线光电子能谱以及捕获实验结果表明,CuWO_(4-x)/Bi_(12)O_(17)Cl_(2)复合材料遵循梯型异质结电荷迁移机制。得益于梯型异质结的构建,CuWO_(4-x)/Bi_(12)O_(17)Cl_(2)光催化剂中电子和空穴的传输与分离效率得到显著提高,同时还能保持复合材料最佳的氧化还原能力。此外,对比反应前后样品的X射线光电子能谱结果,发现铜离子和氧空位也参与PMS活化,这将促进反应中活性自由基的产生,从而进一步提高了TC的降解效率。本研究为合成可高效活化PMS和降解抗生素的梯型异质结光催化剂提供了新的思路。 展开更多
关键词 CuWO_(4) Bi_(12)O_(17)Cl_(2) 过一硫酸盐 四环素 梯型异质结
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Ag/CN/ZnIn_(2)S_(4) S型异质结等离子体光催化剂的制备及其增强光还原CO_(2)研究 被引量:1
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作者 张怡宁 高明 +2 位作者 陈松涛 王会琴 霍鹏伟 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第6期122-134,共13页
S型异质结在电子的激发和输运方面具有优异的表现。本研究采用光沉积和水热法制备了Ag/CN/ZnIn_(2)S(ACZ)S型异质结复合光催化剂,其中,ACZ-60的CO和CH_(4)产率最高,分别为5.63μmol·g^(-1)和0.23μmol·g^(-1),是CN的6.5倍和2.... S型异质结在电子的激发和输运方面具有优异的表现。本研究采用光沉积和水热法制备了Ag/CN/ZnIn_(2)S(ACZ)S型异质结复合光催化剂,其中,ACZ-60的CO和CH_(4)产率最高,分别为5.63μmol·g^(-1)和0.23μmol·g^(-1),是CN的6.5倍和2.1倍。通过电子自旋共振(ESR)和紫外光电子能谱(UPS)的表征分析,得出ACZ遵循S型电子转移路径的结论,进一步通过光电化学和PL测试证明S型异质结的形成改善了原本单体催化剂电子空穴复合率高的问题,同时也增强了光吸收。另一方面,沉积在CN表面的Ag NPs既作为反应活性位点,又具有等离子效应,进一步增强了对可见光的吸收性能,有效提升了电子传递效率,同时为反应提供了更多的热电子。此外,通过原位红外解释了光催化还原CO_(2)可能的反应路径。本研究为设计具有等离子体效应的S型异质结光催化剂提供了新思路。 展开更多
关键词 s型异质结 ZnIn_(2)s_(4) Ag NPs 光催化CO_(2)还原 等离子体效应
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基于RS485和RS232的机车总线控制器设计 被引量:3
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作者 陈昊苓 张兵 吴吉恒 《计算机测量与控制》 2023年第12期152-159,共8页
随着现代机车运行速度和运载能力的提高,为了保证机车的安全运行,需要准确采集机车运行的各种参数来进行数据的监控、管理和机车控制,此外也可以为故障诊断提供数据支持,因此需要开发一套可以准确、高速传输数据的大容量机车总线控制系... 随着现代机车运行速度和运载能力的提高,为了保证机车的安全运行,需要准确采集机车运行的各种参数来进行数据的监控、管理和机车控制,此外也可以为故障诊断提供数据支持,因此需要开发一套可以准确、高速传输数据的大容量机车总线控制系统;设计了基于RS485和RS232的机车总线控制器,详细阐述了以STC8G2K64S4芯片为核心的主控模块、电平转换模块、时钟模块、电源模块和LED指示灯模块的硬件设计以及相互之间的软件逻辑控制和所用通信协议,通过4个串口实现程序的下载以及数据的交换;主要交换参数包括电压、电流、总有功功率、频率等这些机车运行数据;测试结果表明该机车总线控制器可以高速、准确、及时地传输各个设备生成或采集到的数据,为后续的数据分析提供了支持。 展开更多
关键词 Rs485总线 Rs232总线 机车总线控制器 sTC8G2K64s4 MODBUs协议 HostLink协议
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(NH_(4))_(2)S修饰SnO_(2)/钙钛矿界面对钙钛矿太阳能电池性能的影响 被引量:1
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作者 韩亮 崔灿 《浙江理工大学学报(自然科学版)》 2023年第6期725-733,共9页
为了降低电子传输层(Electron transport layer,ETL)与钙钛矿层之间的界面缺陷态密度,通过旋涂法在氧化铟锡(Indium tin oxide,ITO)透明导电玻璃上制备一层SnO_(2)电子传输层,并在其上表面旋涂(NH_(4))_(2)S以修饰SnO_(2)和钙钛矿光吸... 为了降低电子传输层(Electron transport layer,ETL)与钙钛矿层之间的界面缺陷态密度,通过旋涂法在氧化铟锡(Indium tin oxide,ITO)透明导电玻璃上制备一层SnO_(2)电子传输层,并在其上表面旋涂(NH_(4))_(2)S以修饰SnO_(2)和钙钛矿光吸收层之间的界面。通过X射线光电子能谱、扫描电子显微镜、电化学阻抗谱等表征手段分析(NH_(4))_(2)S修饰对钙钛矿太阳能电池(Perovskite solar cells,PSCs)光电性能的影响。结果表明:NH_(4)^(+)降低了SnO_(2)的表面羟基(—OH)缺陷态密度,增强了界面的疏水性,减少了钙钛矿的形核位点,增大了钙钛矿晶粒;S^(2-)填补了SnO_(2)表面的氧空位(OV),同时部分S^(2-)还与未配位Pb^(2+)连接减少界面处Pb缺陷,抑制了界面处载流子复合;经过(NH_(4))_(2)S的修饰,PSCs开路电压从1.07 V提高到1.11 V,光电转化效率达到了20.53%。(NH_(4))2S修饰后的PSCs具有更高的光电转化效率、更好的长期稳定性。该研究可为PSCs商业化提供新的思路。 展开更多
关键词 (NH_(4))_(2)s 界面修饰 钙钛矿太阳能电池 钙钛矿晶粒 开路电压 光电转化效率
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Gd_(2)O_(2)S:Tb闪烁陶瓷的制备与结构:水浴合成中H_(2)SO_(4)/Gd_(2)O_(3)摩尔比的影响
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作者 吴俊林 丁继扬 +8 位作者 黄新友 朱丹阳 黄东 代正发 杨文钦 蒋兴奋 周健荣 孙志嘉 李江 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2023年第4期452-460,共9页
Gd_(2)O_(2)S:Tb闪烁陶瓷以其明亮的绿色发光、高能量转换效率和高中子俘获截面而广泛应用于中子成像和工业无损检测等领域,但Gd_(2)O_(2)S:Tb陶瓷中存在的Gd_(2)O_(3)第二相影响其闪烁性能。本工作以H_(2)SO_(4)和Gd_(2)O_(3)为原料,... Gd_(2)O_(2)S:Tb闪烁陶瓷以其明亮的绿色发光、高能量转换效率和高中子俘获截面而广泛应用于中子成像和工业无损检测等领域,但Gd_(2)O_(2)S:Tb陶瓷中存在的Gd_(2)O_(3)第二相影响其闪烁性能。本工作以H_(2)SO_(4)和Gd_(2)O_(3)为原料,采用水浴法合成Gd_(2)O_(2)S:Tb前驱体,研究了H_(2)SO_(4)与Gd_(2)O_(3)的摩尔比(n)对前驱体和Gd_(2)O_(2)S:Tb粉体性能的影响。前驱体的化学组成随n增大而变化:2Gd_(2)O_(3)·Gd_(2)(SO_(4))_(3)·xH_(2)O(n<2.00)、Gd_(2)O_(3)·2Gd_(2)(SO_(4))_(3)·xH_(2)O(2.25≤n≤2.75)和Gd_(2)(SO_(4))_(3)·8H_(2)O(n=3.00),经过空气煅烧和氢气还原后,所有的粉体均形成Gd_(2)O_(2)S相。Gd_(2)O_(2)S:Tb粉体的形貌与前驱体的相组成密切相关,随着n增大,Gd_(2)O_(2)S:Tb粉体的XEL强度增加呈现出两个阶段,对应前驱体的相转变阶段。采用真空预烧结合热等静压烧结制备了Gd_(2)O_(2)S:Tb陶瓷,相较于n为2.00、2.25、2.50,其他n制备的Gd_(2)O_(2)S:Tb陶瓷都达到了较高的相对密度和XEL强度,不同n制备的陶瓷中都存在Gd_(2)O_(3)第二相,n增大有利于减少陶瓷内部的第二相,为进一步消除Gd_(2)O_(2)S:Tb陶瓷中的第二相提供了思路。 展开更多
关键词 水浴法 H_(2)sO_(4)与Gd_(2)O_(3)摩尔比 Gd_(2)O_(2)s:Tb纳米粉体 闪烁陶瓷
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CdIn_(2)S_(4)光电薄膜材料的制备及光电性能研究
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作者 李格格 杜文静 +1 位作者 贾会敏 郑直 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2023年第3期110-114,126,共6页
以氯化镉(CdCl_(2)·2.5H_(2)O)、氯化铟(InCl_(3)·4H_(2)O)和硫代乙酰胺(TAA)为原料,利用水热法在FTO导电基底上制备CdIn_(2)S_(4)薄膜材料。利用X射线粉末衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、... 以氯化镉(CdCl_(2)·2.5H_(2)O)、氯化铟(InCl_(3)·4H_(2)O)和硫代乙酰胺(TAA)为原料,利用水热法在FTO导电基底上制备CdIn_(2)S_(4)薄膜材料。利用X射线粉末衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis)等手段对所得薄膜的物相结构、表面形貌、成分及光吸收性能等进行表征。借助瞬态表面光电压(TSPV)技术探究CdIn_(2)S_(4)薄膜的光生载流子的分离、传输及复合过程。结果表明:制备的CdIn_(2)S_(4)薄膜结晶良好、表面均匀平整且具有良好的光吸收性能和光电响应。构建了以CdIn_(2)S_(4)和P3HT为吸收层、TiO_(2)为电子传输层的异质结薄膜太阳能电池器件(FTO/TiO_(2)/CdIn_(2)S_(4)/P3HT/Au)。目前其光电转化效率最高为0.022%,光电性能有待进一步提高。 展开更多
关键词 CdIn2s4 水热法 异质结 薄膜太阳能电池
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