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纳米多级孔SAPO-11分子筛制备及其催化2-甲基萘烷基化反应
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作者 张晓华 张璞 +6 位作者 纪琳 江乐杰 宋艳萍 魏海国 曾庆峰 叶闰平 冯刚 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第8期162-169,共8页
SAPO-11分子筛作为微孔沸石,通常粒径大,而粒径小的SAPO-11分子筛具有较短的孔道,更有利于分子的扩散使SAPO-11分子筛具有更高的催化活性,但存在稳定性较差的缺点,如何在水热法基础上进一步合成纳米多级孔SAPO-11分子筛极具挑战。在水... SAPO-11分子筛作为微孔沸石,通常粒径大,而粒径小的SAPO-11分子筛具有较短的孔道,更有利于分子的扩散使SAPO-11分子筛具有更高的催化活性,但存在稳定性较差的缺点,如何在水热法基础上进一步合成纳米多级孔SAPO-11分子筛极具挑战。在水热合成SAPO-11分子筛基础上,通过对前驱体凝胶进行老化处理制备纳米多级孔SAPO-11分子筛。其中,在80℃用搅拌老化制备的SAPO-11分子筛有最小晶体尺寸,通过SEM可知通过搅拌老化制备的S11-80℃-stirring分子筛呈现一种均匀纳米棒状结构,这些纳米棒的直径约500~700 nm,长度约2~4μm。通过N_(2)吸附-脱附曲线及孔径分布图可知经过老化处理的SAPO-11分子筛较传统SAPO-11都具有更大的比表面积,搅拌老化与静置老化制备的分子筛相比而言具有更大的微孔比表面积与孔体积。且通过NH_(3)-TPD对SAPO-11分子筛酸性性质进行表征,所有老化处理合成的SAPO-11分子筛酸量都有所下降。2-甲基萘(2-MN)主要来源于煤焦油,可用于制备2,6-二甲基萘(2,6-DMN),用于合成高端聚酯,为此将上述纳米多级孔SAPO-11分子筛用于催化2-甲基萘烷基化反应,结果表明使用老化处理制备的纳米多级孔SAPO-11分子筛有77.8%的2-MN初始转化率,20.4%的初始选择性,2,6-DMN、2,7-DMN的物质的量比为1.13,反应第4小时有最高2,6-DMN选择性39.9%,通过系列表征揭示了纳米多级孔SAPO-11分子筛择形催化催化机理。 展开更多
关键词 多级孔 sapo-11 老化处理 烷基化 2 6-二甲基萘
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NiW/SAPO-11催化剂对煤焦油加氢尾油模型化合物二十烷加氢异构性能的影响 被引量:1
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作者 赵旭红 吴玉起 +6 位作者 代正华 钟梅 靳立军 刘洋 亚力昆江·吐尔逊 李建 周玉生 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第3期395-404,共10页
以SAPO-11分子筛为载体,采用机械化学法制备Ni系催化剂,引入W调节其电子结构、晶粒尺寸与形态分布以及催化剂的孔结构、酸性与酸量等,基于对XRD、TEM、BET、NH3-TPD、吡啶吸附红外等结果的深入分析,探究催化剂NiW配比对催化剂性质和煤... 以SAPO-11分子筛为载体,采用机械化学法制备Ni系催化剂,引入W调节其电子结构、晶粒尺寸与形态分布以及催化剂的孔结构、酸性与酸量等,基于对XRD、TEM、BET、NH3-TPD、吡啶吸附红外等结果的深入分析,探究催化剂NiW配比对催化剂性质和煤焦油加氢尾油模型化合物正二十烷(n-C_(20))加氢异构性能的影响规律。结果表明,Ni/SAPO-11负载W后,比表面积不同程度增加,W质量分数为0.5%时比表面积达到最大值149 m^(2)/g;Ni的平均粒径减小,W质量分数为1%时降至最小值4.43 nm,比Ni/SAPO-11减小36%,且Ni^(0)的含量和表面酸量均最高。此外,W促进了Ni的还原,使得还原峰温向低温方向移动。XPS分析表明,随着W含量的增加,Ni^(0)的结合能降低,W5+的结合能升高。二十烷(n-C_(20))的加氢异构产物分布显示,3Ni1W/SAPO-11作用下n-C_(20)的转化率和异二十烷(i-C_(20))的收率均最高,分别为88.23%和75.72%,且以单支链异二十烷(Mono-i-C_(20))为主,收率达71.65%。在线取样结果显示,n-C_(20)在金属位点与酸功能的双重作用下先生成单支链异构体,随着反应的进行向多支链异构体转化,不稳定的多支链异构体会进一步裂解成小分子烷烃。 展开更多
关键词 sapo-11 长链烷烃 NiW催化剂 加氢异构
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伊利石合成多级孔SAPO-11分子筛创新实验设计
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作者 陈治平 李昕玥 +4 位作者 瞿颖 于皓山 周文武 贺新福 周安宁 《实验室科学》 2024年第4期24-27,共4页
以伊利石为原料,采用加入介孔模板剂和盐酸酸洗的方法制备了多级孔SAPO-11分子筛,利用XRD、N_(2)吸附-脱附、SEM等方法对样品进行表征。研究结果表明,两种方法均成功制备出多级孔SAPO-11分子筛,与微孔SAPO-11分子筛相比,两种方法得到的... 以伊利石为原料,采用加入介孔模板剂和盐酸酸洗的方法制备了多级孔SAPO-11分子筛,利用XRD、N_(2)吸附-脱附、SEM等方法对样品进行表征。研究结果表明,两种方法均成功制备出多级孔SAPO-11分子筛,与微孔SAPO-11分子筛相比,两种方法得到的多级孔SAPO-11分子筛外表面积和孔体积均明显增大,盐酸酸洗破坏了SAPO-11分子筛的球形晶貌,加入介孔模板剂合成的多级孔SAPO-11分子筛更好地保留了SAPO-11分子筛的晶型结构。具有一定的创新性、综合性和可操作性,有助于提升学生的创新意识和实践能力。 展开更多
关键词 多级孔sapo-11分子筛 伊利石 水热合成 创新实验
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Pt/SAPO-11催化正十二烷异构化的反应规律
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作者 张鑫 孙无忌 +5 位作者 马琪琪 杨桑妮 宋年华 邓艾琳 刘学军 胡建民 《化学反应工程与工艺》 CAS 2024年第3期211-216,225,共7页
油脂原料经加氢脱氧后的临氢异构化过程是制备生物航煤的关键步骤。采用浸渍法将Pt负载到SAPO-11分子筛上,制备出Pt/SAPO-11异构化催化剂,并对分子筛及催化剂的物理化学性能进行了表征。以正十二烷为模型化合物,在固定床加氢反应器上进... 油脂原料经加氢脱氧后的临氢异构化过程是制备生物航煤的关键步骤。采用浸渍法将Pt负载到SAPO-11分子筛上,制备出Pt/SAPO-11异构化催化剂,并对分子筛及催化剂的物理化学性能进行了表征。以正十二烷为模型化合物,在固定床加氢反应器上进行催化剂的异构性能评价。结果表明:温度对转化率和选择性的影响最显著,反应温度从350℃升到390℃时,正十二烷转化率由18.8%提高到86.2%,异构十二烷选择性由99.7%下降到67.2%。在380℃、2 MPa、重时空速为0.45 h-1、氢油体积比为1500的条件下,正十二烷转化率达到80.5%,异构十二烷选择性为70.1%。 展开更多
关键词 Pt/sapo-11 临氢异构 正十二烷 生物航煤 选择性
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长链烷烃临氢异构化Pt/SAPO-11催化剂的研究
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作者 王浩林 廖泽凤 +3 位作者 李阳 郑进保 郑志锋 陈秉辉 《林产化学与工业》 CAS CSCD 北大核心 2023年第3期101-107,共7页
以氯铂酸为前驱体,探究不同金属负载量下Pt/SAPO-11催化剂的金属-酸催化功能对长链正构烷烃异构化的影响。研究结果发现:随着Pt负载量的增加,相应的催化剂对正十二烷(n-C_(12))的转化率随之增加,而异构化选择性则呈现先升高后降低的趋... 以氯铂酸为前驱体,探究不同金属负载量下Pt/SAPO-11催化剂的金属-酸催化功能对长链正构烷烃异构化的影响。研究结果发现:随着Pt负载量的增加,相应的催化剂对正十二烷(n-C_(12))的转化率随之增加,而异构化选择性则呈现先升高后降低的趋势。当Pt负载量为0.25%时,正十二烷的异构化反应可同时获得较好的转化率(63.4%)和选择性(97.3%)。表征结果表明:当Pt金属中心与Bronsted酸性中心的物质的量比值(n_(Pt)/n_(A))保持在合理范围(0.2~0.3)时,Pt/SAPO-11催化剂表现出较佳的长链烷烃异构化活性。 展开更多
关键词 长链烷烃 临氢异构 PT sapo-11
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介孔Pt/MoSAPO-11-M催化剂在正十二烷临氢异构化反应中的催化性能
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作者 尹成友 贾学芹 +2 位作者 王思铭 张磊 傅雯倩 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第4期760-770,共11页
以二正丙胺为结构导向模板剂、有机硅季铵盐为介孔模板剂,采用水热法合成金属Mo掺杂介孔SAPO-11得到MoSAPO-11-M沸石,并以其为载体负载Pt制备Pt/MoSAPO-11-M催化剂。采用XRD、N 2吸附-脱附、NH 3-TPD、吡啶吸附红外光谱、H 2-TPR、SEM和... 以二正丙胺为结构导向模板剂、有机硅季铵盐为介孔模板剂,采用水热法合成金属Mo掺杂介孔SAPO-11得到MoSAPO-11-M沸石,并以其为载体负载Pt制备Pt/MoSAPO-11-M催化剂。采用XRD、N 2吸附-脱附、NH 3-TPD、吡啶吸附红外光谱、H 2-TPR、SEM和TEM等手段对沸石及催化剂进行表征,并考察Pt/MoSAPO-11-M催化剂作用下正十二烷临氢异构化反应性能。结果表明:不完美球形的MoSAPO-11-M沸石的外表面积(123 m^(2)/g)和总酸量(266μmol/g)均高于球形形貌的微孔SAPO-11沸石(51 m^(2)/g和163μmol/g),而且MoSAPO-11-M沸石具有更多的Bronsted酸位点;Pt/MoSAPO-11-M催化剂上Pt的平均颗粒尺寸为2.61 nm,小于Pt/SAPO-11催化剂(4.30 nm);在反应温度340℃、反应压力2 MPa、氢气与正十二烷体积比600、质量空速2.25 h-1条件下,Pt/MoSAPO-11-M催化剂作用下正十二烷转化率92.8%、异构化选择性92.2%以及双支链异构体的选择性38.7%。 展开更多
关键词 Mo掺杂的介孔sapo-11沸石 PT催化剂 临氢异构化 正十二烷 双支链异构体
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不同聚合物分散剂对Pt/SAPO-11催化剂性能的影响
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作者 张爱敏 刘强 +3 位作者 尹辉 黄建国 安正源 陈力 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第6期1169-1178,共10页
采用浸渍法制备了经过不同聚合物分散剂处理的Pt/SAPO-11催化剂,并通过X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、N2吸附-脱附和NH3程序升温脱附(TPD)等对催化剂的组织结构进行了表征。结果表明,分散剂不会破坏催化剂的结构,反而提高了其... 采用浸渍法制备了经过不同聚合物分散剂处理的Pt/SAPO-11催化剂,并通过X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、N2吸附-脱附和NH3程序升温脱附(TPD)等对催化剂的组织结构进行了表征。结果表明,分散剂不会破坏催化剂的结构,反而提高了其孔体积、孔径和比表面积,同时改变了沸石的酸强度和酸量,其中以聚乙烯吡咯烷酮处理的Pt/SAPO-11催化剂孔体积、孔径和酸性分布最佳。在固定床反应器上对不同分散剂处理的Pt/SAPO-11催化剂催化性能进行评价,结果表明聚乙烯吡咯烷酮处理的Pt/SAPO-11催化剂也表现出最佳的催化性能,麻风树油的加氢脱氧率高达99.45%,生物航空煤油组分收率和异构烷烃组分(C_(8)~C_(16))的选择性分别达到了44.67%和56.37%。 展开更多
关键词 生物航煤 异构 Pt/sapo-11催化剂 分散剂 麻风树油
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Synthesis of ZSM-22/SAPO-11 composite molecular sieve-based catalysts with small crystallites and superior n-alkane hydroisomerization performance
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作者 Xue-Man Wang Cheng-Long Wen Yu Fan 《Petroleum Science》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第4期2585-2595,共11页
To improve oil quality,ZSM-22/SAPO-11 composite molecular sieves were synthesized by adding ZSM-22 into a synthetic gel of SAPO-11 for n-decane hydroisomerization.The mass ratios of ZSM-22/(ZSM-22+SAPO-11)in the compo... To improve oil quality,ZSM-22/SAPO-11 composite molecular sieves were synthesized by adding ZSM-22 into a synthetic gel of SAPO-11 for n-decane hydroisomerization.The mass ratios of ZSM-22/(ZSM-22+SAPO-11)in the composite molecular sieves were optimized and the optimal ZSM-22/SAPO-11 composite(ZS-9)was obtained.The electrostatic repulsions between the ZSM-22 precursors and the SAPO-11 crystalline nuclei produced small ZSM-22 and SAPO-11 crystallites in ZS-9,which increased the specific surface area and mesopore volume and thereby exposed more acid sites.In comparison with conventional SAPO-11,ZSM-22 and their mechanical mixture,ZS-9 with smaller crystallites and the optimal medium and strong Brønsted acid centers(MSBAC)content displayed a higher yield of branched C_(10) isomers(81.6%),lower cracking selectivity(11.9%)and excellent stability.The correlation between the i-C_(10) selectivity and the MSBAC density of molecular sieves indicated that the selectivity for branched C_(10) isomers first increased and then decreased with increasing MSBAC density on the molecular sieves,and the maximum selectivity(87.7%)occurred with a density of 9.6×10^(−2)μmol m^(−2). 展开更多
关键词 ZSM-22/sapo-11 composite molecular SIEVES Medium and strong brønsted acid centers Crystallite size Branched C_(10)isomers
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小晶粒SAPO-11分子筛的合成及其催化异构化性能 被引量:28
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作者 张胜振 陈胜利 +3 位作者 董鹏 纪智勇 赵俊颖 徐克琪 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2007年第10期857-864,共8页
在常规静态水热法的基础上,不使用除有机模板剂以外的其它有机物,通过调整反应物凝胶的老化处理条件,可以合成出结晶良好的小晶粒SAPO-11分子筛,晶粒尺寸由常规方法合成的5~15μm减小至400~500nm;采用改进方法合成的小晶粒SAPO-11分... 在常规静态水热法的基础上,不使用除有机模板剂以外的其它有机物,通过调整反应物凝胶的老化处理条件,可以合成出结晶良好的小晶粒SAPO-11分子筛,晶粒尺寸由常规方法合成的5~15μm减小至400~500nm;采用改进方法合成的小晶粒SAPO-11分子筛具有较大的外比表面积.小晶粒Pt/SAPO-11分子筛催化剂对正十六烷临氢异构化反应的活性和选择性均明显高于常规方法合成的催化剂. 展开更多
关键词 sapo-11分子筛 老化处理 静态水热合成 正十六烷 临氢异构化
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含HF体系中SAPO-11分子筛的合成与表征 被引量:15
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作者 张胜振 陈胜利 +2 位作者 董鹏 井秀娟 姜凯 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2006年第10期868-874,共7页
在含HF体系中合成了SAPO-11分子筛,并采用X射线衍射、扫描电镜、低温氮物理吸附、红外光谱和吸附氨的程序升温脱附等手段对其进行了表征.结果表明,相对于常规无HF合成体系,在HF体系中合成的SAPO-11分子筛样品结晶度提高,结晶速度加快,... 在含HF体系中合成了SAPO-11分子筛,并采用X射线衍射、扫描电镜、低温氮物理吸附、红外光谱和吸附氨的程序升温脱附等手段对其进行了表征.结果表明,相对于常规无HF合成体系,在HF体系中合成的SAPO-11分子筛样品结晶度提高,结晶速度加快,分子筛单晶增大,分子筛晶粒聚集体的粒径减小,比表面积降低,孔体积与平均孔径增大.合成体系中加入HF后SAPO-11分子筛上B酸中心的总酸量和弱酸量降低,中强酸中心的比例有所提高,而L酸的酸量和酸强度无明显改变. 展开更多
关键词 sapo-11分子筛 氟化氢 晶化 酸性 合成
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SAPO-11分子筛改进合成及正十二烷加氢异构化性能 被引量:18
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作者 王利军 黄茜丹 +1 位作者 赵伟 李全芝 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2002年第6期1122-1124,共3页
用二乙胺作模板剂 ,在较短晶化时间的水热条件下合成出不同Si Al比的SAPO 11样品 .Si Al比升高 ,结晶度下降 ,晶粒变小 .2 9SiNMR谱表明Si Al比为 0 .33的SAPO 11的SAPO区与Si区的交界区明显扩大 ,与之对应的NH3 TPD也表明有较高的中强... 用二乙胺作模板剂 ,在较短晶化时间的水热条件下合成出不同Si Al比的SAPO 11样品 .Si Al比升高 ,结晶度下降 ,晶粒变小 .2 9SiNMR谱表明Si Al比为 0 .33的SAPO 11的SAPO区与Si区的交界区明显扩大 ,与之对应的NH3 TPD也表明有较高的中强酸 弱酸比例 .样品担载Pd后对正十二烷的加氢异构化反应表明 ,交界区扩大的Si Al=0 展开更多
关键词 sapo-11分子筛 合成 正十二烷 加氢异构化 催化性能
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金属助剂对Pt/SAPO-11催化剂物化及异构性能的影响 被引量:13
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作者 刘维桥 尚通明 +3 位作者 周全法 刘平 任杰 孙予罕 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第2期212-217,共6页
通过浸渍法制备了Pt/SAPO-11催化剂,分步浸渍法制备了LaPt/SAPO-11、CePt/SAPO-11和SnPt/SAPO-11双金属催化剂。通过X射线衍射、低温氮物理吸附、氨程序升温脱附、氢气化学吸附和吡啶吸附红外等手段对所得样品进行了表征。实验结果表明... 通过浸渍法制备了Pt/SAPO-11催化剂,分步浸渍法制备了LaPt/SAPO-11、CePt/SAPO-11和SnPt/SAPO-11双金属催化剂。通过X射线衍射、低温氮物理吸附、氨程序升温脱附、氢气化学吸附和吡啶吸附红外等手段对所得样品进行了表征。实验结果表明,助剂的引入导致了催化剂的比表面积和微孔孔容降低,B酸量减少而L酸量增加,总酸量有所下降,Pt组分的分散度提高。在360℃时,对正庚烷的临氢异构化反应中,Pt/SAPO-11催化剂的正庚烷转化率为65.14%,C7异构体收率为61.67%;当分别加入La和Ce,Pt/SAPO-11的正庚烷转化率提高至77.40%和78.12%,C7异构体收率分别提高至69.72%和68.48%;而加入Sn后,Pt/SAPO-11的正庚烷转化率和C7异构体收率分别降至63.22%和59.09%。 展开更多
关键词 Pt/sapo-11催化剂 稀土 助剂 正庚烷 临氢异构化反应
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正庚烷与正十四烷在Pt/SAPO-11催化剂上临氢异构化 被引量:19
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作者 张飞 耿承辉 +1 位作者 高志贤 周敬来 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2004年第3期340-345,共6页
采用连续流动固定床反应装置,研究了0.6%Pt SAPO 11催化剂上正庚烷与正十四烷的临氢异构转化。实验结果表明,在反应温度200℃~420℃,压力0.5MPa,质量空速2.0h-1的反应条件下,两种原料在高转化时均可保持90%以上的异构化选择性。在转化... 采用连续流动固定床反应装置,研究了0.6%Pt SAPO 11催化剂上正庚烷与正十四烷的临氢异构转化。实验结果表明,在反应温度200℃~420℃,压力0.5MPa,质量空速2.0h-1的反应条件下,两种原料在高转化时均可保持90%以上的异构化选择性。在转化率小于55%时,C7与C14临氢异构所遵循的反应规律是一致的,即异构化和裂解的相对反应速率相同。依据产物分布组成随转化率变化的规律,提出了烷烃在Pt SAPO 11催化剂上加氢转化的反应网络。同时,实验结果支持烷烃异构化反应在分子筛孔道内进行的观点。 展开更多
关键词 临氢异构 sapo-11 正庚烷 正十四烷 产物分布
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稀土对SAPO-11分子筛结构与性能的影响 被引量:15
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作者 张钺伟 沈美庆 +4 位作者 吴晓东 翁端 张志华 田然 迟克彬 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2006年第12期1495-1500,共6页
分别采用浸渍法及离子交换法将稀土元素镧、铈引入SAPO-11分子筛,通过XRD、BET、孔分布、in-situ FTIR及NH3-TPD等表征手段考察了稀土对SAPO-11分子筛结构及表面性能的影响.结果表明,SAPO-11分子筛经稀土元素La、Ce改性后,分子筛摩尔组... 分别采用浸渍法及离子交换法将稀土元素镧、铈引入SAPO-11分子筛,通过XRD、BET、孔分布、in-situ FTIR及NH3-TPD等表征手段考察了稀土对SAPO-11分子筛结构及表面性能的影响.结果表明,SAPO-11分子筛经稀土元素La、Ce改性后,分子筛摩尔组成改变、结晶度下降,其中La3+离子交换改性带来的变化最为明显.在分子筛表面聚集的稀土元素可作为Lewis酸中心,造成分子筛L酸含量增多,B/L比值下降;同时,由于三价稀土离子吸引电子的能力弱于Al3+,改性后催化剂的桥连羟基强度下降.经稀土改性后,催化剂总酸量下降. 展开更多
关键词 sapo-11 LA CE 改性 表面特性 酸性
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N iW/SAPO-11催化剂的异构化性能 被引量:14
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作者 柯明 陈彦广 +1 位作者 宋昭峥 蒋庆哲 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第8期729-733,共5页
以SAPO-11分子筛为载体,采用共浸渍法制备了一系列N i和W含量不同的N iW/SAPO-11催化剂,并对催化剂进行了表征。以正辛烷为模型化合物,在连续微反装置上对催化剂的异构化性能进行了评价,考察了n(W)∶n(N i)和反应条件对催化剂的异构化... 以SAPO-11分子筛为载体,采用共浸渍法制备了一系列N i和W含量不同的N iW/SAPO-11催化剂,并对催化剂进行了表征。以正辛烷为模型化合物,在连续微反装置上对催化剂的异构化性能进行了评价,考察了n(W)∶n(N i)和反应条件对催化剂的异构化性能的影响。实验结果表明,当催化剂中n(W)∶n(N i)=2.0时,正辛烷的转化率最高,并且异构化性能好,在温度400℃、压力2.0M Pa、LHSV1.0h-1、V(H2)∶V(正辛烷)=400∶1的条件下,正辛烷的转化率约为70%、异构化产物选择性约为80%、芳构化产物选择性约为1.5%,并且催化剂的稳定性好。 展开更多
关键词 正辛烷 异构化 sapo-11催化剂 催化
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反应条件对Pt/SAPO-11催化油脂一步加氢制异构烷烃的影响 被引量:11
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作者 王从新 刘千河 +5 位作者 刘雪斌 阎立军 罗琛 王磊 王炳春 田志坚 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2013年第6期1128-1138,共11页
在固定床反应器中,以大豆油为模型原料,研究了反应温度、压力、氢油比和空速等条件对Pt/SAPO-11催化油脂一步加氢制异构烷烃反应的影响,并分析了反应中间产物、气体产物(CO,CO2)及烷烃终产物的变化趋势.结果表明,高温、低压或低氢油比... 在固定床反应器中,以大豆油为模型原料,研究了反应温度、压力、氢油比和空速等条件对Pt/SAPO-11催化油脂一步加氢制异构烷烃反应的影响,并分析了反应中间产物、气体产物(CO,CO2)及烷烃终产物的变化趋势.结果表明,高温、低压或低氢油比可抑制酯、羧酸和醛的氢解以及醇的生成,促进油脂脱氧选择性地向脱羧和脱羰方向进行;异构烷烃收率随温度升高或空速减小而先增加后下降,但反应压力和氢油比的影响不大.另外,对油脂一步加氢过程可能的反应历程进行了讨论. 展开更多
关键词 油脂 烷烃 加氢脱羧 sapo-11分子筛 加氢异构化
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Ce促进Ni/SAPO-11催化剂上正庚烷的临氢异构化 被引量:7
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作者 所艳华 李秀敏 +3 位作者 陈刚 崔莹雪 孙羽佳 汪颖军 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2014年第6期1252-1257,共6页
通过浸渍法制备了Ni/SAPO-11催化剂,并进一步通过分步浸渍法制备了Ni-Ce/SAPO-11双金属催化剂,对其晶相结构和表面酸性进行了表征.实验结果表明,Ce的引入导致比表面积和孔容增大,总酸量升高而酸强度降低,金属Ni在载体SAPO-11表面的分散... 通过浸渍法制备了Ni/SAPO-11催化剂,并进一步通过分步浸渍法制备了Ni-Ce/SAPO-11双金属催化剂,对其晶相结构和表面酸性进行了表征.实验结果表明,Ce的引入导致比表面积和孔容增大,总酸量升高而酸强度降低,金属Ni在载体SAPO-11表面的分散度提高.通过对正庚烷的临氢异构化反应研究发现,引入Ce可以显著提高异庚烷的选择性.在n(H2)/n(n-C7H16)=12,MHSV=3.52 h-1,催化剂量0.3 g,反应温度300℃条件下,Ni-2%Ce/SAPO-11催化剂的正庚烷转化率可达25.4%,异庚烷的选择性可达90.4%. 展开更多
关键词 sapo-11分子筛 Ni-Ce sapo-11催化剂 正庚烷 异构化
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MnO_x/SAPO-11催化剂的制备、表征及其低温NH_3-SCR活性 被引量:11
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作者 刘小青 李时卉 +2 位作者 孙梦婷 喻成龙 黄碧纯 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2016年第5期1236-1246,共11页
分别采用浸渍法、柠檬酸络合法以及沉淀法在SAPO-11分子筛上负载MnO_x,制备了一系列MnO_x/SAPO-11催化剂。考察了催化剂的低温NH_3选择性催化还原(SCR)(NH_3-SCR)NO_x的性能。结果表明,沉淀法制备的负载量为20%(w)的MnO_x/SAPO-11催化... 分别采用浸渍法、柠檬酸络合法以及沉淀法在SAPO-11分子筛上负载MnO_x,制备了一系列MnO_x/SAPO-11催化剂。考察了催化剂的低温NH_3选择性催化还原(SCR)(NH_3-SCR)NO_x的性能。结果表明,沉淀法制备的负载量为20%(w)的MnO_x/SAPO-11催化剂表现出最优异的低温NH_3-SCR性能及N_2选择性。通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、能量散射谱(EDS)、原子吸收光谱(AAS)、N_2吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)以及NO/O_2程序升温脱附-质谱(NO/O_2-TPD-MS)等多种表征手段对催化剂的结构及表面性质进行分析。表征结果显示,采用不同方法制备催化剂时,其表面MnO_x的存在形式和晶相结构不同。沉淀法制备的催化剂表面存在无定型态MnO_x以及MnO_2晶型,具有较大的介孔及外表面积、更多比例的Mn^(4+)和化学吸附氧,同时表面存在对反应有利的中强酸以及强酸。因此,催化剂在低温SCR反应阶段能够生成重要中间产物NO_2,从而表现出最佳低温活性。同时,三种制备方法均能使MnO_x相对均匀分散在SAPO-11表面。SAPO-11对催化剂表面MnO_x物种的形成具有一定的影响,从而影响催化剂的酸性,拓宽了MnO_x的活性温度窗口,提高了催化剂的N_2选择性。 展开更多
关键词 选择性催化还原 氮氧化物 sapo-11分子筛 沉淀法 锰氧化物
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改进水热法合成SAPO-11及其酸性和异构化活性 被引量:23
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作者 刘平 任杰 孙予罕 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2008年第4期379-384,共6页
在含异丙醇的体系中,采用程序升温水热法合成了SAPO-11分子筛,并通过X射线衍射、扫描电镜、低温氮物理吸附、氨程序升温脱附、吡啶吸附红外光谱和29Si固体核磁共振等手段进行了表征.结果表明,与常规水热合成法相比,该方法合成的SAPO-11... 在含异丙醇的体系中,采用程序升温水热法合成了SAPO-11分子筛,并通过X射线衍射、扫描电镜、低温氮物理吸附、氨程序升温脱附、吡啶吸附红外光谱和29Si固体核磁共振等手段进行了表征.结果表明,与常规水热合成法相比,该方法合成的SAPO-11结晶度高,晶粒小,微孔分布集中,酸性强,同时还具有较大的比表面积和微孔孔容.以该分子筛制备的Pt/SAPO-11催化剂在正十四烷临氢异构反应中表现出较高的催化活性和异构选择性. 展开更多
关键词 sapo-11分子筛 水热合成 异丙醇 程序升温 正十四烷 临氢异构
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水-丁醇两相介质合成SAPO-11和MgAPO-11分子筛 被引量:8
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作者 杨晓梅 徐竹生 +3 位作者 马怀军 徐云鹏 田志坚 林励吾 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2007年第3期187-189,共3页
在水-丁醇两相介质中合成了SAPO-11和MgAPO-11分子筛.水-丁醇两相介质有利于在SAPO-11中引入更多的Si,从而产生较多的酸性位,以所得SAPO-11为载体的Pt催化剂在正十二烷临氢异构化反应中表现出较高的催化活性.相反,水-丁醇两相介质不利... 在水-丁醇两相介质中合成了SAPO-11和MgAPO-11分子筛.水-丁醇两相介质有利于在SAPO-11中引入更多的Si,从而产生较多的酸性位,以所得SAPO-11为载体的Pt催化剂在正十二烷临氢异构化反应中表现出较高的催化活性.相反,水-丁醇两相介质不利于Mg进入分子筛骨架,导致MgAPO-11上的酸性位减少,Pt/MgAPO-11催化剂的催化活性降低. 展开更多
关键词 sapo-11 MgAPO-11 水-丁醇两相介质 正十二烷 临氢异构化
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