沸石晶体SAPO-34特殊的螺旋式生长结构研究

目的研究硅磷酸铝沸石在不同模板剂条件下的形貌特征,并寻求控制晶体形貌的方法,分析其生长机制及原理,并获得其形貌控制的规律.方法配制去离子水与磷酸的混合溶液,加入铝源拟薄水铝石,搅拌至完全溶解,再加入吗啉并搅拌,加入硅源白炭黑至产生均匀凝胶,加入适量氢氟酸,将凝胶转入配有聚四氟乙烯内衬的反应釜中晶化,过滤出固体产物,并用去离子水反复洗涤,放入烘箱干燥,并检测其XRD谱线、核磁谱线、扫描电镜图像及原子力显微镜图像.结果当n(HF)∶n(Al_2O_3)=0.4时,能够得到完整的螺旋式生长结构晶体,样品形貌最佳.结论氢氟酸中的氟离子通过与SAPO-34中的铝原子结合,一定程度上阻止了磷原子和铝原子的配位,改变了SAPO-34常规的层状生长机理,产生了特殊的螺旋式生长结构.

活化晶种调节SAPO-34的性质及其对甲醇制烯烃反应催化寿命的增强

无溶剂法合成沸石法在多个方面优于常规水热合成法,近年来引起广泛关注,但是采用该方法合成的微孔SAPO-34沸石催化剂的催化寿命较短,无法满足甲醇制烯烃工业应用的要求。本研究中开发了一种改良的无溶剂法,使用该法合成了具有优异甲醇制烯烃反应性能的SAPO-34催化剂。该法在合成体系中引入酸活化晶种,通过调节沸石晶化动力学来调控催化剂的物理化学性质。采用不同技术对无溶剂法合成的系列SAPO-34催化剂的结构性质进行了分析表征。结果表明:与未引入晶种合成的父代样品相比,添加晶种得到的子代SAPO-34样品具有更高的结晶度、比表面积及低的强酸中心密度,对甲醇制烯烃反应的催化寿命可延长到480 min,远远优于对应的父代样品(40 min)。这一结果证实了无溶剂合成中晶种的使用可有效调节沸石的性质,可见该方法在提高沸石催化性能方面具有巨大潜力。

吸附式制冷材料表观导热系数的实验研究

对于吸附式制冷系统来说,吸附剂的表观导热系数是一个非常重要的热物性参数。主要利用恒热流法,研究材料粒径与吸附量对硅胶及SAPO-34沸石分子筛表观导热系数的影响。结果表明,硅胶表观导热系数随粒径的增大而增大,SAPO-34沸石分子筛表观导热系数随粒径增大而减小,二者表观导热系数均随着吸附量的增加而增加。整体来说,硅胶表观导热系数大于SAPO-34沸石分子筛的表观导热系数。