介孔SBA-16负载Nb_(2)O_(5)光催化脱硫催化剂

采用浸渍法制备了Nb_(2)O_(5)/SBA-16催化剂,利用XRD、FTIR、N_(2)吸附-脱附、UV-Vis、SEM、TEM、XRF等方法分析了催化剂结构和性质。以含二苯并噻吩的十二烷溶液为模拟油,分别以30%(w)H_(2)O_(2)和甲醇为氧化剂和萃取剂,考察了催化剂的光催化氧化脱硫性能,优化了工艺条件并提出了催化机理。实验结果表明,Nb_(2)O_(5)/SBA-16催化剂保持了高度有序的介孔结构,且比表面积高、活性组分分散均匀;反应符合一级动力学;选择20%(w)Nb_(2)O_(5)/SBA-16催化剂,当催化剂用量1%(w)、O/S摩尔比10∶1、萃取剂与模拟油体积比1∶1时,脱硫效果最佳,脱硫率达98.06%,循环6次后仍有较高脱硫率;反应的主要活性中间物种为超氧自由基和空穴。

介孔Ni-β-Mo_2C/SBA-16催化剂在CH_4/CO_2重整制合成气反应中的催化性能

采用等体积浸渍将双金属活性组分负载到介孔分子筛SBA-16上,通过热分解制备了负载型催化剂Ni--Mo2C/SBA-16.N2吸附-脱附、X射线粉末衍射和透射电镜等结果表明,引入活性组分后,样品依然保持原有的有序介孔结构,活性组分高度分散于载体上,没有团聚.在CH4/CO2重整制合成气反应中,Ni--Mo2C/SBA-16催化剂具有较高的CH4和CO2转化率,以及CO和H2选择性,有明显的抗积炭作用.

金属修饰的SBA-16分子筛的合成及其催化性能研究进展

SBA-16分子筛因其优异的理化性质而受到广泛关注,经金属修饰SBA-16分子筛可以有效提高其催化活性。结合本课题组的研究工作,介绍了传统浸渍法、pH值调节负载法、表面接枝法和直接合成法合成金属修饰的SBA-16介孔材料的方法,并对这些材料在催化领域的应用进行了简单的回顾。

介孔分子筛SBA-16固定化木瓜蛋白酶性质的研究

以介孔分子筛SBA-16为载体采用物理吸附的方法对木瓜蛋白酶进行了固定化,研究了固定化条件对酶的相对活性的影响及在不同pH值下游离酶和固载酶的pH稳定性。实验结果表明当1 g载体的給酶量为30 mg,固定化时间为2.5 h,pH值为7.0时,固定化木瓜蛋白酶的相对活性最好。与游离酶相比,固定化酶的pH稳定性有明显改善。

Cu/SBA-16催化剂及其催化苯酚羟基化性能

为研究介孔催化剂的催化性能,采用pH调节浸渍法合成了具有三维介孔结构的Cu/SBA-16催化剂,并借助催化活性测试、X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、原子吸收光谱(AAS)、N_2吸附-脱附和氢气程序升温还原(H_2-TPR)方法分析了pH和Cu负载量对其催化苯酚羟基化性能的影响。结果表明:在pH=7.0条件下制备的Cu/SBA-16催化剂(w(Cu)=7.2%)表现出较好的苯酚羟基化活性;引入Cu物种后的催化剂较好地保持了SBA-16分子筛的三维笼状孔道结构;当Cu质量分数低于16.3%时,Cu物种主要以高分散的CuO形式存在于Cu/SBA-16的孔道内,该CuO物种在苯酚羟基化反应中起关键作用。该研究为进一步探讨Cu/SBA-16催化剂结构与反应性能间的联系奠定了基础。

SBA-16模板法电沉积金属Fe的研究

在酸性条件下,以导电玻璃(ITO)为基底合成了SBA-16分子筛膜。并以SBA-16分子筛膜为模板,利用电沉积法组装金属Fe。SEM等研究发现,在低电解液浓度时Fe沉积1 h,能够完全填满约为1μm厚的SBA-16分子筛膜的孔道。确定了沉积Fe的最佳条件:即沉积铁的电极电势为-1.6V(相对汞氧化汞电极);电解液FeSO4的浓度为0.03mol.L-1;电极距离≤0.4cm;沉积时间为1 h左右。按上述条件在SBA-16膜内沉积Fe,可以生长一维Fe的纳米线。

Fe-SBA-16介孔分子筛的制备及其催化苯酚羟基化反应性能

以正硅酸乙酯为硅源,F127为模板剂,采用水热合成法直接合成不同铁含量的Fe-SBA-16分子筛。通过X射线衍射、N2物理吸附-脱附、红外光谱、紫外-可见漫反射光谱等分析手段对催化剂的结构进行表征。研究了Fe-SBA-16在以H2O_为溶剂,H2O_2为氧化剂的苯酚羟基化反应中的催化活性并考察了不同的反应条件(Fe含量、反应温度、反应时间、催化剂用量、反应物配比)对催化性能的影响。结果表明,在一定铁含量的条件下合成出的Fe-SBA-16样品均保持了SBA-16介孔分子筛的立方笼状介孔结构和高的比表面积,且Fe被成功地引入到SBA-16骨架上。当Si/Fe=30时,Fe-SBA-16催化剂表现出良好的催化活性和选择性。反应温度为65℃,反应时间为2h,苯酚∶双氧水为1∶0.4时催化活性最好,苯酚的转化率为30.8%,邻苯二酚与对苯二酚的选择性分别为64.3%与30.5%。

HY分子筛对萘加氢催化剂NiO/SBA-16性能的影响

将HY微孔分子筛引入到萘加氢催化剂NiO/SBA-16的载体中,制备出萘加氢催化剂NiO/HY-SBA-16,采用X射线衍射仪、氮气吸附-脱附仪、吡啶吸附红外光谱、扫描电子显微镜等仪器对催化剂进行了表征,并考察了HY分子筛对催化剂萘加氢反应活性的影响。结果表明:与NiO/SBA-16相比,催化剂NiO/HY-SBA-16的比表面积增大,酸强度和酸量明显增加;萘加氢反应中萘的转化率提高了6.1个百分点,十氢萘的选择性提高了6.0个百分点。

甲基纤维素对Ni/SBA-16加氢脱芳催化剂的影响

以甲基纤维素(MC)为辅助模板剂,制备了SBA-16介孔分子筛(SBA-16-MC),以该材料为载体制备了Ni/SBA-16-MC,用作以萘为探针的加氢脱芳反应的催化剂。对催化剂的晶相、形貌、比表面积、孔径等进行了表征,并评价了催化剂的催化性能。结果表明:MC的加入使Ni/SBA-16-MC具有比Ni/SBA-16更高的比表面积、孔容和更大的介孔孔径,SBA-16-MC上NiO与载体的作用变弱,NiO的还原温度降低。Ni/SBA-16-MC的催化活性和选择性均明显高于Ni/SBA-16,脱芳率高于91.0%,十氢萘选择性高于85.0%。