沉积-沉淀法制备SBA-15/Au催化剂及其苯乙烯的氧化性能研究

使用沉积-沉淀法(deposition-precipitation,DP method)和传统浸渍法制备介孔材料SBA-15负载的Au纳米粒子.考察了氢气和空气的晶化氛围对金粒径大小的影响.结果发现,使用沉积沉淀法和氢气的晶化氛围可以将粒子大小高度一致的小尺寸金(2.1 nm)限域在SBA-15的孔道内壁,由此制备的纳米金催化剂在苯乙烯的环氧化反应中表现出更好的催化性能.

Au/SBA-15催化糠醛选择性加氢制糠醇

通过后修饰法制备出高分散的金属纳米催化剂Au/SBA-15,并运用XRD对制备的催化剂进行表征。以糠醛加氢制糠醇的反应为例,考察反应温度、反应压力及反应时间等对催化剂催化性能的影响。结果表明,含金质量分数为1%、反应温度220℃、反应压力5MPa、反应时间4h、催化剂质量分数2%的条件下,糠醛的转化率为92.1%,选择性97.8%。经过6次重复实验,催化剂的性能没有明显下降。

Au-SBA-15介孔分子筛的合成及其催化性能研究

利用原位技术将Au物种引入介孔分子筛SBA-15,得到具有氧化活性中心的Au-SBA-15分子筛。通过X射线衍射(XRD)、FT-IR和紫外可见漫反射(UV-Vis)等手段进行表征。结果表明,Au物种已进入SBA-15的骨架。这种新型催化剂在环己烷催化氧化反应中表现出较好的催化活性,在不需添加任何助剂的条件下,以O2为氧化剂,环己烷的转化率可达9.3%,酮醇选择性可达92.8%。

环戊烯在Au-SBA-15催化剂上选择性氧化

在不添加任何助剂的条件下,将合成的Au-SBA-15介孔分子筛催化剂用于催化环戊烯液相氧化反应。探讨了反应时间、反应温度和反应压力等因素对反应的影响。结果表明,在反应时间5 h、反应温度353 K和反应压力2.5 MPa条件下,环戊烯转化率可达8.6%,环戊酮选择性达90.2%,催化剂重复使用4次,其活性基本保持不变。

Au-S-S-SBA-15催化剂用于苯乙炔水合反应的研究(英文)

在SBA-15骨架中嵌入有机硫基团(-CH2-CH2-CH2-S-S-CH2-CH2-CH2-)原位还原氯金酸,通过有机硫配体络合金纳米颗粒制备得到的新型金负载催化剂结构有序且金纳米颗粒高度分散,在苯乙炔水合反应中表现了较高的活性.

金在氨基硅烷修饰SBA-15上的巴豆醛选择加氢性能

采用三种氨基硅烷试剂(APTS:3-氨丙基三甲氧基硅烷,TPED:N-(2-氨乙基)-3-氨丙基三甲氧基硅烷,TPDT:3-[2-(2-氨基乙基氨基)乙基氨基]丙基-三甲氧基硅烷)对介孔SBA-15分子筛进行后嫁接表面功能化(分别记为APTS-SBA-15,TPED-SBA-15和TPDT-SBA-15),然后利用氨基与氯金酸之间的静电作用及化学还原法,将金纳米粒子引入分子筛的介孔孔道.采用N2物理吸附、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂的结构和电子性质进行了系统表征;以巴豆醛液相加氢制巴豆醇反应比较了氨基硅烷的种类对催化性能的影响.结果表明,氨基硅烷的给电子能力是决定金催化剂上C=O键加氢选择性的主要因素,氨基硅烷的给电子能力越强,金活性位上的电子密度越高,则巴豆醇的选择性和收率就越高.

一步法直接合成有机季铵功能修饰的介孔分子筛SBA-15

以P123嵌段共聚物为模板剂,3-三甲基丙基氯化铵三甲氧基硅烷(TMAPS)为修饰剂,酸性条件下一步法直接合成了有机季铵基团功能修饰的SBA-15,并通过XRD、TEM、N_2吸附-脱附、Raman光谱等对功能化样品的结构和性质进行了表征,对一步法合成TMAPS修饰的SBA-15的可能反应机理进行了探讨.修饰后的SBA-15仍然保持了二维六方特征介孔结构,随着TMAPS负载量的增大,SBA-15孔道有序度下降,孔径、孔容和比表面积也随之下降.有机季铵基团在SBA-15孔道表面均匀分散,可与HAuCl_4通过快速离子交换制备Au颗粒高度分散的Au-SBA-15.