基于酸度系数(pKa)模型的胺法SO2捕集过程多目标效能分析

筛选高SO吸收容量、低解吸能耗的吸收剂是提高胺基烟气SO捕集工艺应用潜力的重要途径。本研究采用SMD连续溶剂化模型和密度泛函理论在M05-2X/6-31G~*基组水平上预测了5种有机二胺类物质的pK,基于预测的pK建立起吸收剂对SO吸收容量和解吸反应热的数学模型,以探讨有机二胺-酸-水三元体系吸收剂捕集SO过程中的效能关系。结果表明,数学模型符合工程精度要求。二胺的SO吸收容量和脱质子反应焓都随pK增大而增加,筛选有机胺吸收剂展现出对SO吸收容量和反应焓的多目标矛盾性特征;量化了5种二胺的SO循环吸收容量和解吸反应热的数值关系,在相同SO循环容量条件下,5种二胺中羟乙基哌嗪(HEP)的解吸热最小,HEP为有机二胺-酸-水三元体系中的一种潜力二胺类吸收剂。

一种SO_2固定及用于制备BaSO_3或BaSO_4的方法（英文）

在常温常压下,由乙二胺(EDA)和乙二醇及其衍生物(EGs)组成的混合体系可捕集SO_2并转化为一种SO_2储集材料(SO_2SM)。EDA+EGs体系呈现了强的捕集性能(0.364~0.662 gSO_2·gabsorbent^(-1))。FTIR,XPS和XRD结果确证了SO_2SM为一种烷基亚硫酸盐。以EG-SO_2SM为原料制备具有多种形貌的Ba SO_3或Ba SO_4,在此过程中,EG-SO_2SM不仅提供了原材料,而且可以释放EDA和EG用作表面活性剂,调控晶体的结晶化过程。

阴离子功能化大孔树脂用于二氧化硫的多位点高效捕集（英文）

提出了一种针对大孔树脂阴离子功能化的新策略并合成了一系列阴离子功能化大孔树脂[IRA-900][An],在20℃和101.3 kPa的吸附条件下实现了对SO_2的超高吸附容量(>10 mmol·g-1)。和常规唑基阴离子功能化大孔树脂相比,聚咪唑基硼酸阴离子功能化的大孔树脂[IRA-900][B(Im)_4]在低压条件下仍然展现了卓越的SO_2捕集能力。吸附实验发现,[IRA-900][B(Im)_4]在10.13 kPa和20℃的低压环境中能够保持10.62 mmol·g-1的超高SO_2吸附量。通过红外谱学研究以及密度泛函理论(DFT)计算来进行吸附机理探究,发现聚唑基硼酸阴离子[B(Im)_4]具有独特的正四面体构型,从而打破了阴离子上N负位点之间的电子流动和共轭效应。在[IRA-900][B(Im)_4]捕集SO_2过程中,阴离子连续和SO_2分子发生化学相互作用时,吸附焓变无明显下降。因此,一个[B(Im)_4]阴离子能够提供四个有效的作用位点和SO_2发生化学吸附作用,从而在低压条件下,[IRA-900][B(Im)_4]仍然实现了超高的SO_2捕集能力。此外,我们对阴离子功能化大孔树脂[IRA-900][B(Im)_4]在低压条件下对SO_2吸附的循环稳定性做了探究。结果发现,在20℃和10.13 kPa的吸附环境中以及70℃的脱附条件下,[IRA-900][B(Im)_4]展现了良好的循环稳定性,具有极大的工业应用价值。最后,这种阴离子功能化的策略以及多位点捕集方法对实现烟气环境中SO_2的高效捕集开拓了新的思路。