制备条件对Pt-S_2O_8^(2-)/ZrO_2-Al_2O_3异构化催化性能的影响

为了考察复合载体固体超强酸催化剂的异构化性能,以正戊烷异构化为探针反应,考察了焙烧温度、Al2O3质量分数、浸渍溶液(NH4)2S2O8的浓度、Pt质量分数、活化温度等制备条件对Pt-S_2O_8^(2-)/ZrO_2-Al_2O_3异构化催化活性的影响,并采用XRD、BET、FT-IR、TG-DTA、NH3-TPD等手段对催化剂进行了表征。结果表明,当Al2O3质量分数2.5%、Pt质量分数0.10%、0.75 mol/L(NH4)2S2O8溶液浸渍、650℃焙烧、300℃活化时,Pt-S_2O_8^(2-)/ZrO_2-Al_2O_3催化剂的异构化催化活性最高。在240℃、2.0 MPa,氢气/正戊烷的摩尔比为4,质量空速为1.0 h-1的反应条件下,该催化剂上正戊烷异构化反应的异戊烷产率为60.2%。

固体超强酸S_2O_8^(2-)/ZrO_2-NiO催化α-蒎烯合成龙脑

介绍了固体超强酸S_2O_8^(2-)/ZrO_2-NiO催化剂制备方法,并将其用于催化α-蒎烯合成龙脑的酯化-皂化工艺。考察了催化剂焙烧温度、焙烧时间、催化剂用量及原料α-蒎烯与无水草酸摩尔比对龙脑产品收率和组成的影响。结果表明,当催化剂焙烧温度为600℃,焙烧时间为3 h,催化剂用量为α-蒎烯质量的6%,原料α-蒎烯与无水草酸的摩尔比为1:0.2时,龙脑产品收率可达55.81%。产品中正龙脑含量可达77.01%,正、异龙脑的含量比高达4.44:1。

S/_2O_8^(2-)/ZrO_2固体超强酸的研究

以 S2 O2 - 8 浸渍无定形 Zr(OH) 4 ,制得较 SO2 - 4/Zr O2 酸性更强的固体超强酸 .用正丁烷异构化反应考察了 S2 O2 - 8/Zr O2 的酸性 .结果表明 ,在对 Zr O2 有促进作用的非卤素阴离子中 ,S2 O2 - 8是最好的促进剂 .最佳焙烧条件下 S2 O2 - 8/Zr O2 固体超强酸比 SO2 - 4/Zr O2 的酸性更强 .3 5℃下 ,S2 O2 - 8/Zr O2 上正丁烷异构化反应速率较 SO2 - 4/Zr O2 提高了 1 .2倍 .反应 2 0 h后的正丁烷转化率提高了约 1 .5倍 .用 XRD、TEM和化学分析等手段分析了 S2 O2 - 8/Zr O2 体系的晶化过程、比表面和含硫量 .结果表明 ,与 SO2 - 4/Zr O2 体系形成的固体超强酸的过程类似 ,晶化温度、比表面和含硫量均明显影响 S2 O2 - 8/Zr O2 的酸性强弱 .S2 O2 - 8/Zr O2 的最佳焙烧温度比SO2 - 4/Zr O2 低 5 0℃ ,在 5 0 0～ 80 0℃焙烧的 S2 O2 - 8/Zr O2 可形成纳米级固体超强酸 .

Preparation, Characterization and Catalytic Properties of S_2O_8^(2-)/ZrO_2 Supported by Tungsten Carbide

A WC-supported S_2O 2-_8/ZrO_2(PSZ) catalyst was prepared and characterized by means of XRD, BET, FTIR and XPS. The isomerization of n-pentane over the catalyst was investigated as well. The results show that the skeletal isomerization and the crack of n-pentane proceed simultaneously on WC-supported S_2O 2-_8/ZrO_2 catalyst. The addition of tungsten carbide showed a significant enhancement in the activity and stability of the catalyst for n-pentane isomerization. The catalyst showed evidently a better activity than S_2O 2-_8/ZrO_2 supported by Pt and WO_3. The results can be interpreted by the existence of the tungsten oxycarbide compound(WC_xO_y) with carbidic, oxide and acidic sites.

铀氧化物基固体酸的制备及其催化乙醇脱水性能的研究

铀氧化物由于具有独特的电子结构和多种价态之间可以相互转换的特点,在催化领域可望有广阔的应用前景。本文通过(NH_(4))2S_(2)O_(8)浸渍重铀酸铵,调变UO_(3)的表面酸性,制备了系列铀氧化物固体酸催化剂,初步评价了它们催化乙醇脱水制乙烯反应的性能。实验结果表明,S_(2)O_(8)^(2-)的引入会促进β-UO_(3)向α-U_(3)O_(8)的转变,适宜的焙烧处理可使其表面酸位密度提高一个数量级。焙烧温度550℃,固体酸的表面酸量最大,中强酸位酸量最多,表现出最佳的乙醇脱水制乙烯性能:275℃,重时空速为1.63 h^(-1)的反应条件下,乙醇转化率和乙烯收率均达100%。