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纳米多级孔SAPO-11分子筛制备及其催化2-甲基萘烷基化反应
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作者 张晓华 张璞 +6 位作者 纪琳 江乐杰 宋艳萍 魏海国 曾庆峰 叶闰平 冯刚 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第8期162-169,共8页
SAPO-11分子筛作为微孔沸石,通常粒径大,而粒径小的SAPO-11分子筛具有较短的孔道,更有利于分子的扩散使SAPO-11分子筛具有更高的催化活性,但存在稳定性较差的缺点,如何在水热法基础上进一步合成纳米多级孔SAPO-11分子筛极具挑战。在水... SAPO-11分子筛作为微孔沸石,通常粒径大,而粒径小的SAPO-11分子筛具有较短的孔道,更有利于分子的扩散使SAPO-11分子筛具有更高的催化活性,但存在稳定性较差的缺点,如何在水热法基础上进一步合成纳米多级孔SAPO-11分子筛极具挑战。在水热合成SAPO-11分子筛基础上,通过对前驱体凝胶进行老化处理制备纳米多级孔SAPO-11分子筛。其中,在80℃用搅拌老化制备的SAPO-11分子筛有最小晶体尺寸,通过SEM可知通过搅拌老化制备的S11-80℃-stirring分子筛呈现一种均匀纳米棒状结构,这些纳米棒的直径约500~700 nm,长度约2~4μm。通过N_(2)吸附-脱附曲线及孔径分布图可知经过老化处理的SAPO-11分子筛较传统SAPO-11都具有更大的比表面积,搅拌老化与静置老化制备的分子筛相比而言具有更大的微孔比表面积与孔体积。且通过NH_(3)-TPD对SAPO-11分子筛酸性性质进行表征,所有老化处理合成的SAPO-11分子筛酸量都有所下降。2-甲基萘(2-MN)主要来源于煤焦油,可用于制备2,6-二甲基萘(2,6-DMN),用于合成高端聚酯,为此将上述纳米多级孔SAPO-11分子筛用于催化2-甲基萘烷基化反应,结果表明使用老化处理制备的纳米多级孔SAPO-11分子筛有77.8%的2-MN初始转化率,20.4%的初始选择性,2,6-DMN、2,7-DMN的物质的量比为1.13,反应第4小时有最高2,6-DMN选择性39.9%,通过系列表征揭示了纳米多级孔SAPO-11分子筛择形催化催化机理。 展开更多
关键词 多级孔 sapo-11 老化处理 烷基化 2 6-二甲基萘
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聚乙烯醇/SAPO-34混合基质膜制备及渗透汽化性能综合实验教学设计
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作者 蔡卫滨 宋美洁 +2 位作者 焦健 张琪 马靖文 《实验技术与管理》 CAS 北大核心 2024年第8期195-200,共6页
针对共沸体系的分离,设计了聚乙烯醇/SAPO-34混合基质膜制备及脱水本科生研究性实验。以聚乙烯醇(PVA)为膜材料、以SAPO-34分子筛为填充材料制备了PVA/SAPO-34混合基质膜,利用SEM、FT-IR和接触角分析等手段对膜的物化特性进行了表征;采... 针对共沸体系的分离,设计了聚乙烯醇/SAPO-34混合基质膜制备及脱水本科生研究性实验。以聚乙烯醇(PVA)为膜材料、以SAPO-34分子筛为填充材料制备了PVA/SAPO-34混合基质膜,利用SEM、FT-IR和接触角分析等手段对膜的物化特性进行了表征;采用乙醇/水体系,测试了混合基质膜的渗透汽化分离性能。实践结果表明,该实验有助于学生了解化工分离技术的研究前沿,激发科研热情与兴趣,培养创新精神,促进综合实践能力提升。 展开更多
关键词 渗透汽化 聚乙烯醇 sapo-34分子筛 混合基质膜 教学实验
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快速合成Cu-SAPO-34分子筛及其甲醇制烯烃催化性能
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作者 张强 周洲 +2 位作者 李建祥 田梦阳 于梦云 《中国石油大学学报(自然科学版)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第1期197-205,共9页
通过引入含铜分子筛晶种作为铜源、10 h快速合成出Cu-SAPO-34分子筛,并与传统的水热合成法和铜胺络合物引入铜源的方式进行对比,同时利用XRD、SEM、IR、TPD和微反等手段表征样品的结构和甲醇制烯烃(MTO)催化性能。结果表明:与常规合成... 通过引入含铜分子筛晶种作为铜源、10 h快速合成出Cu-SAPO-34分子筛,并与传统的水热合成法和铜胺络合物引入铜源的方式进行对比,同时利用XRD、SEM、IR、TPD和微反等手段表征样品的结构和甲醇制烯烃(MTO)催化性能。结果表明:与常规合成方法相比,快速合成法可在10 h制备出结晶度在86.24%,固体收率达到94.65%的Cu-SAPO-34分子筛,其乙烯+丙烯选择之和达到81.26%;与添加铜胺络合物相比,加入含铜分子筛晶种的方式引入铜元素,更合适于快速合成法,避免了铜无法与分子筛骨架结合的问题;通过调整含铜分子筛晶种的性质及加入量,可以快速合成晶粒直径在470 nm的纳米Cu-SAPO-34分子筛,固体收率达到96.72%,乙烯+丙烯选择之和达到86.24%。 展开更多
关键词 甲醇制烯烃 Cu-sapo-34分子筛 快速合成 含铜分子筛晶种
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NiW/SAPO-11催化剂对煤焦油加氢尾油模型化合物二十烷加氢异构性能的影响 被引量:1
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作者 赵旭红 吴玉起 +6 位作者 代正华 钟梅 靳立军 刘洋 亚力昆江·吐尔逊 李建 周玉生 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第3期395-404,共10页
以SAPO-11分子筛为载体,采用机械化学法制备Ni系催化剂,引入W调节其电子结构、晶粒尺寸与形态分布以及催化剂的孔结构、酸性与酸量等,基于对XRD、TEM、BET、NH3-TPD、吡啶吸附红外等结果的深入分析,探究催化剂NiW配比对催化剂性质和煤... 以SAPO-11分子筛为载体,采用机械化学法制备Ni系催化剂,引入W调节其电子结构、晶粒尺寸与形态分布以及催化剂的孔结构、酸性与酸量等,基于对XRD、TEM、BET、NH3-TPD、吡啶吸附红外等结果的深入分析,探究催化剂NiW配比对催化剂性质和煤焦油加氢尾油模型化合物正二十烷(n-C_(20))加氢异构性能的影响规律。结果表明,Ni/SAPO-11负载W后,比表面积不同程度增加,W质量分数为0.5%时比表面积达到最大值149 m^(2)/g;Ni的平均粒径减小,W质量分数为1%时降至最小值4.43 nm,比Ni/SAPO-11减小36%,且Ni^(0)的含量和表面酸量均最高。此外,W促进了Ni的还原,使得还原峰温向低温方向移动。XPS分析表明,随着W含量的增加,Ni^(0)的结合能降低,W5+的结合能升高。二十烷(n-C_(20))的加氢异构产物分布显示,3Ni1W/SAPO-11作用下n-C_(20)的转化率和异二十烷(i-C_(20))的收率均最高,分别为88.23%和75.72%,且以单支链异二十烷(Mono-i-C_(20))为主,收率达71.65%。在线取样结果显示,n-C_(20)在金属位点与酸功能的双重作用下先生成单支链异构体,随着反应的进行向多支链异构体转化,不稳定的多支链异构体会进一步裂解成小分子烷烃。 展开更多
关键词 sapo-11 长链烷烃 NiW催化剂 加氢异构
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Co/SAPO-34催化剂在MTO反应中催化性能和积炭行为
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作者 李宁 褚睿智 +6 位作者 吴佳欣 孟献梁 吴国光 李晓 李伟松 江晓凤 俞时 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期66-75,共10页
针对SAPO-34分子筛在MTO反应中烯烃选择性低和易于酸性积炭失活的问题,通过等体积浸渍法向SAPO-34分子筛孔道内引入金属Co,系统考察了Co的加入量对Co/SAPO-34催化剂在MTO反应中的催化性能和积炭行为的影响。结果表明金属Co可以作为脱氢... 针对SAPO-34分子筛在MTO反应中烯烃选择性低和易于酸性积炭失活的问题,通过等体积浸渍法向SAPO-34分子筛孔道内引入金属Co,系统考察了Co的加入量对Co/SAPO-34催化剂在MTO反应中的催化性能和积炭行为的影响。结果表明金属Co可以作为脱氢反应中心位点,削弱氢离子转移作用,抑制烷烃的生成,进而有效提高反应烯烃选择性;同时Co金属的引入可以精密调控SAPO-34分子筛表面酸中心强度,提高弱酸/强酸比例,进而削弱强酸中心的积炭作用,抑制催化剂的积炭失活。结合NH_(3)-TPD、H_(2)-TPD、氮气物理吸脱附、TG、XPS、GC-MS等表征方法,深入探讨Co/SAPO-34催化剂在MTO反应中的积炭行为,发现多甲基苯类关键积炭前体优先沉积于微孔和强酸位点,并显著促进稠环芳烃的生成,而相对较大的孔体积以及适量的弱酸浓度可以协同促进积炭前体的分解转化,抑制稠环芳烃等硬积炭物种的形成。积炭速率计算表明,具有适量酸性和孔道结构的Co 0.5/SAPO-34的甲醇转化率及低碳烯烃选择性最高,催化寿命最长。 展开更多
关键词 Co/sapo-34 浸渍 甲醇制烯烃 积炭 失活 选择性
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SAPO-5磷酸铝分子筛异构化α-蒎烯制备柠檬烯
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作者 元思兰 赵王杰 +4 位作者 程海军 黄军林 赖芳 马丽 熊德元 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第10期2297-2301,共5页
采用经典水热合成法,成功制备了SAPO-5、FeSAPO-5磷酸铝分子筛,对其进行XRD、FTIR、SEM、BET和NH_(3)-TPD结构表征,并用于催化α-蒎烯异构化为柠檬烯。结果表明,Fe改性后分子筛FeSAPO-5晶体具有AFI拓扑结构,大小约4~5μm,偏圆柱状;比表... 采用经典水热合成法,成功制备了SAPO-5、FeSAPO-5磷酸铝分子筛,对其进行XRD、FTIR、SEM、BET和NH_(3)-TPD结构表征,并用于催化α-蒎烯异构化为柠檬烯。结果表明,Fe改性后分子筛FeSAPO-5晶体具有AFI拓扑结构,大小约4~5μm,偏圆柱状;比表面积约310 m^(3)/g,总酸量802μmol/g,结合表征结果发现,FeSAPO-5分子筛高催化活性归因于Fe的引入增加了分子筛的比表面积和中强酸酸量。SAPO-5与FeSAPO-5对α-蒎烯的转化率和柠檬烯的选择性分别为49.3%,50%与75.7%,54.4%,产率增加了16.2%。FeSAPO-5经过3次循环实验与5次重复性实验,表明FeSAPO-5磷酸铝分子筛在催化α-蒎烯制备柠檬烯中表现出了较好的选择性和稳定性。 展开更多
关键词 sapo-5 磷酸铝分子筛 异构化 Α-蒎烯 柠檬烯
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缺陷晶种导向的多级孔SAPO-34分子筛的制备及其在甲醇制烯烃中的应用 被引量:1
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作者 丁佳佳 申学峰 刘红星 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第5期1-7,共7页
为了制备具有更高性能的甲醇制烯烃(MTO)催化剂,实现甲醇向低碳烯烃的高效转化,首先通过对常规SAPO-34分子筛进行后处理制备了具有缺陷位的晶种,并在水热合成体系中,成功制备了具有多级孔结构的SAPO-34分子筛。利用X射线衍射(XRD)、扫... 为了制备具有更高性能的甲醇制烯烃(MTO)催化剂,实现甲醇向低碳烯烃的高效转化,首先通过对常规SAPO-34分子筛进行后处理制备了具有缺陷位的晶种,并在水热合成体系中,成功制备了具有多级孔结构的SAPO-34分子筛。利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N2吸/脱附、压汞法以及NH3程序升温脱附(NH3-TPD)等表征手段分析了制备的SAPO-34分子筛的晶体结构、形貌、孔道和酸性特征等。将制备的SAPO-34分子筛在固定床反应器上进行了MTO反应的催化性能评价(反应温度为460℃,反应压力为常压,甲醇质量空速为3.0 h-1,原料为纯甲醇)。结果表明,该多级孔结构SAPO-34分子筛具有大孔、介孔和微孔三级孔道结构。介/大孔的存在:一方面可以使目标产物快速从孔道中扩散出去,减少二次反应发生的机率;另一方面可以使重烃分子更容易扩散至活性位上进行进一步的反应。因此,在MTO反应中,多级孔结构SAPO-34分子筛具有最高的乙烯和丙烯选择性(85.3%)和较低的C4和C5+(碳数为4和碳数大于等于5的烃类)选择性,并可在135 min内保持性能稳定,同时经多次反应再生后,仍然能保持良好的催化性能。 展开更多
关键词 缺陷晶种 分子筛 多级孔sapo-34 甲醇制烯烃
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伊利石合成多级孔SAPO-11分子筛创新实验设计
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作者 陈治平 李昕玥 +4 位作者 瞿颖 于皓山 周文武 贺新福 周安宁 《实验室科学》 2024年第4期24-27,共4页
以伊利石为原料,采用加入介孔模板剂和盐酸酸洗的方法制备了多级孔SAPO-11分子筛,利用XRD、N_(2)吸附-脱附、SEM等方法对样品进行表征。研究结果表明,两种方法均成功制备出多级孔SAPO-11分子筛,与微孔SAPO-11分子筛相比,两种方法得到的... 以伊利石为原料,采用加入介孔模板剂和盐酸酸洗的方法制备了多级孔SAPO-11分子筛,利用XRD、N_(2)吸附-脱附、SEM等方法对样品进行表征。研究结果表明,两种方法均成功制备出多级孔SAPO-11分子筛,与微孔SAPO-11分子筛相比,两种方法得到的多级孔SAPO-11分子筛外表面积和孔体积均明显增大,盐酸酸洗破坏了SAPO-11分子筛的球形晶貌,加入介孔模板剂合成的多级孔SAPO-11分子筛更好地保留了SAPO-11分子筛的晶型结构。具有一定的创新性、综合性和可操作性,有助于提升学生的创新意识和实践能力。 展开更多
关键词 多级孔sapo-11分子筛 伊利石 水热合成 创新实验
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铜含量对Cu-SAPO-34催化剂NH_(3)选择性催化还原NO_(x)的影响
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作者 张天天 刘洋 +5 位作者 张恒 郝彦衡 侯坤明 韩丽峰 曾尚红 王艳 《内蒙古工业大学学报(自然科学版)》 2024年第3期229-238,共10页
针对分子筛催化剂低温活性不佳的问题,采用一锅法原位合成了具有不同Cu负载量的Cu-SAPO-34催化剂,研究了催化剂的表面性质、Cu物种分布及种类对Cu-SAPO-34低温活性的影响,探究了NH_(3)选择性催化还原NO_(x)(NH_(3)-SCR)的反应机理。研... 针对分子筛催化剂低温活性不佳的问题,采用一锅法原位合成了具有不同Cu负载量的Cu-SAPO-34催化剂,研究了催化剂的表面性质、Cu物种分布及种类对Cu-SAPO-34低温活性的影响,探究了NH_(3)选择性催化还原NO_(x)(NH_(3)-SCR)的反应机理。研究结果表明,原位合成有利于SAPO-34骨架稳定,适量的Cu可以使所制备的催化剂具有多级孔道结构并以微孔为主导,有利于SCR反应。丰富的ZCuOH位点和稳定的酸位使0.2 Cu-SAPO-34催化剂具有优异低温SCR活性。经过机理分析发现,SCR反应在0.2 Cu-SAPO-34催化剂上遵循Eley-Rideal和Langmuir-Hinshelwood两种反应机理,并且在低温端时Eley-Rideal机理占主导地位。 展开更多
关键词 NH_(3)-SCR Cu-sapo-34 活性物种 反应机理
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双模板剂调控SAPO-34对1-丁烯催化裂解的影响
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作者 杨哲旭 柳娜 《工业催化》 CAS 2024年第2期34-41,共8页
利用水热合成法,通过调控模板剂吗啡啉和四乙基氢氧化铵物质的量比[n(MOR)∶n(TEAOH)]合成出不同SAPO-34分子筛。采用XRD、SEM、NH_(3)-TPD等测试方法对合成样品进行表征,并考察其在1-丁烯催化裂解制丙烯反应中的催化性能。结果表明,双... 利用水热合成法,通过调控模板剂吗啡啉和四乙基氢氧化铵物质的量比[n(MOR)∶n(TEAOH)]合成出不同SAPO-34分子筛。采用XRD、SEM、NH_(3)-TPD等测试方法对合成样品进行表征,并考察其在1-丁烯催化裂解制丙烯反应中的催化性能。结果表明,双模板剂相比单模板剂制得的SAPO-34分子筛具有不同的酸性和颗粒尺寸,适宜的[n(MOR)∶n(TEAOH)]可以协同SAPO-34分子筛有更弱的酸强度和B酸酸位,从而抑制裂解过程中氢转移反应的发生。当n(MOR)∶n(TEAOH)=2.0∶0.5时可以最大程度的提升丙烯产率和选择性,在1-丁烯催化裂解制丙烯中具有最高的丙烯产率和丙烯选择性,分别为37.03%和45.78%,可以有效应用于1-丁烯催化裂解反应。 展开更多
关键词 催化剂工程 催化裂解 丙烯 1-丁烯 sapo-34 吗啡啉 四乙基氢氧化铵
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ZnGaMnO_(x)/SAPO-34的制备及催化CO_(2)性能研究
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作者 李一梅 许海涛 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期21-24,30,共5页
采用溶胶-凝胶法制备了不同Zn/Ga/Mn摩尔比的ZnGaMnO_(x),通过种子辅助法合成尺寸约为250 nm,分散程度好的SAPO-34纳米晶。将ZnGaMnO_(x)和SAPO-34物理研磨组成ZnGaMnO_(x)/SAPO-34双功能催化剂,考察了其CO_(2)加氢性能,探究了氧化物制... 采用溶胶-凝胶法制备了不同Zn/Ga/Mn摩尔比的ZnGaMnO_(x),通过种子辅助法合成尺寸约为250 nm,分散程度好的SAPO-34纳米晶。将ZnGaMnO_(x)和SAPO-34物理研磨组成ZnGaMnO_(x)/SAPO-34双功能催化剂,考察了其CO_(2)加氢性能,探究了氧化物制备方法和Zn/Ga/Mn 3种元素的摩尔比对ZnGaMnO_(x)/SAPO-34催化性能的影响。结果表明,当Zn/Ga/Mn=5∶14∶6时,ZnGaMnO_(x)/SAPO-34的CO_(2)转化率为17.1%,CO选择性为67.7%,低碳烯烃选择性为66.2%。 展开更多
关键词 双功能催化剂 CO_(2) 低碳烯烃 sapo-34
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多级孔纳米SAPO-34分子筛制备及甲醇制烯烃性能研究
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作者 陈旭 杨刚 李海涛 《无机盐工业》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期134-140,共7页
为缩短SAPO-34分子筛的高温晶化时间,提高其在甲醇制烯烃(MTO)反应中的寿命和选择性,以三乙胺和四乙基氢氧化铵作为双模板剂,采用分步晶化法快速制备了粒径为300~500 nm的纳米SAPO-34分子筛,同时添加表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(CT... 为缩短SAPO-34分子筛的高温晶化时间,提高其在甲醇制烯烃(MTO)反应中的寿命和选择性,以三乙胺和四乙基氢氧化铵作为双模板剂,采用分步晶化法快速制备了粒径为300~500 nm的纳米SAPO-34分子筛,同时添加表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)进一步对分子筛进行改性,得到多级孔纳米SAPO-34分子筛(C-ST1T2)。对制备的所有样品进行理化性质表征,并应用于甲醇制烯烃的催化反应,考察了其在一定条件下的催化性能。表征结果显示,分步晶化法可以有效缩短分子筛的晶化时间,并且得到纳米级SAPO-34分子筛。用CTAB改性后得到的多级孔纳米SAPO-34分子筛晶型完整,具有多级孔道结构和适中的酸强度。催化性能测试表明,CST1T2的甲醇转化率能够达到100%,并且催化寿命可以达到690 min,较单模板剂合成的分子筛有较大提升,同时低碳烯烃的选择性稳定在89%以上。研究结果表明,利用CTAB对纳米分子筛的多级孔改性,有利于分子筛的MTO反应性能进一步提升。 展开更多
关键词 sapo-34 纳米分子筛 分步晶化 MTO反应
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制备方法对InZr复合氧化物/SAPO-34催化剂CO_(2)加氢制备低碳烯烃性能的影响
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作者 郭帅 冯礼奎 +7 位作者 于志勇 许狄 刘凯迪 宋小宁 程一杰 曹求洋 王光辉 定明月 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第6期790-799,共10页
低碳烯烃是重要的化工原料,乙烯更是作为衡量一个国家石油化工发展水平的重要标志,使用CO_(2)催化加氢制备低碳烯烃是实现CO_(2)高值化利用的重要途径。在众多催化剂中,InZr复合氧化物/SAPO-34催化剂因其高低碳烯烃选择性和高稳定性展... 低碳烯烃是重要的化工原料,乙烯更是作为衡量一个国家石油化工发展水平的重要标志,使用CO_(2)催化加氢制备低碳烯烃是实现CO_(2)高值化利用的重要途径。在众多催化剂中,InZr复合氧化物/SAPO-34催化剂因其高低碳烯烃选择性和高稳定性展现出潜在的研究和应用前景。本工作研究了不同制备方法对InZr复合氧化物/SAPO-34催化剂CO_(2)加氢制备低碳烯烃的影响,结果表明,共沉淀法制备的催化剂具有最高的催化活性,溶胶凝胶-沉积法制备的催化剂具有最高的低碳烯烃选择性,并结合多种表征手段揭示了InZr复合氧化物/SAPO-34催化剂内在构效关系。 展开更多
关键词 CO_(2)催化加氢 低碳烯烃 InZr复合氧化物 sapo-34 构效关系
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碱处理对ZnZrOx/SAPO-34催化合成气一步法制低碳烯烃的影响
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作者 王弋 汪旭东 +1 位作者 薛招腾 毛东森 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第2期140-149,共10页
采用ZnZrOx金属氧化物和SAPO-34分子筛物理混合制备了双功能催化剂,用于合成气一步法制低碳烯烃(STO)反应。考察了三乙胺、四甲基氢氧化铵和四乙基氢氧化铵三种有机碱溶液及不同浓度的三乙胺溶液处理对SAPO-34分子筛织构、结构和酸性的... 采用ZnZrOx金属氧化物和SAPO-34分子筛物理混合制备了双功能催化剂,用于合成气一步法制低碳烯烃(STO)反应。考察了三乙胺、四甲基氢氧化铵和四乙基氢氧化铵三种有机碱溶液及不同浓度的三乙胺溶液处理对SAPO-34分子筛织构、结构和酸性的影响,采用XRD、SEM、N2吸附-脱附、NH3-TPD对分子筛进行了表征,并考察了碱处理后催化剂的STO反应性能。结果表明,采用0.06 mol/L的三种有机碱后处理均可在SAPO-34分子筛表面刻蚀出部分多级孔道,从而在STO反应中加速金属氧化物表面形成的中间过渡物种从金属氧化物表面扩散进入SAPO-34分子筛孔道,提高了催化剂在STO反应中CO的转化率,同时,三种碱处理均可降低SAPO-34分子筛的酸量及酸强度,从而提高催化剂在STO反应中低碳烯烃选择性;采用0.02-0.10 mol/L的三乙胺处理SAPO-34分子筛,均在SAPO-34分子筛表面刻蚀出的多级孔,提高了STO反应中CO的转化率,且0.02和0.06 mol/L的三乙胺溶液处理后的SAPO-34分子筛,酸强度和酸量的降低,抑制了甲烷的形成和烯烃的加氢,因此,随着碱处理浓度从0、0.02到0.06 mol/L逐步提高,催化剂对低碳烯烃的选择性逐步提高。其中,在400℃,3.0 MPa和GHSV=3600 mL/(g·h)条件下,采用0.06 mol/L的三乙胺处理的SAPO-34物理混合ZnZrOx,与未经处理的SAPO-34分子筛相比,CO转化率从24.0%提升至26.4%,低碳烯烃选择性从78.2%提升至84.7%,且该催化剂具有较好的催化稳定性。 展开更多
关键词 合成气制低碳烯烃 双功能催化剂 sapo-34分子筛 碱处理
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Pt/SAPO-11催化正十二烷异构化的反应规律
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作者 张鑫 孙无忌 +5 位作者 马琪琪 杨桑妮 宋年华 邓艾琳 刘学军 胡建民 《化学反应工程与工艺》 CAS 2024年第3期211-216,225,共7页
油脂原料经加氢脱氧后的临氢异构化过程是制备生物航煤的关键步骤。采用浸渍法将Pt负载到SAPO-11分子筛上,制备出Pt/SAPO-11异构化催化剂,并对分子筛及催化剂的物理化学性能进行了表征。以正十二烷为模型化合物,在固定床加氢反应器上进... 油脂原料经加氢脱氧后的临氢异构化过程是制备生物航煤的关键步骤。采用浸渍法将Pt负载到SAPO-11分子筛上,制备出Pt/SAPO-11异构化催化剂,并对分子筛及催化剂的物理化学性能进行了表征。以正十二烷为模型化合物,在固定床加氢反应器上进行催化剂的异构性能评价。结果表明:温度对转化率和选择性的影响最显著,反应温度从350℃升到390℃时,正十二烷转化率由18.8%提高到86.2%,异构十二烷选择性由99.7%下降到67.2%。在380℃、2 MPa、重时空速为0.45 h-1、氢油体积比为1500的条件下,正十二烷转化率达到80.5%,异构十二烷选择性为70.1%。 展开更多
关键词 Pt/sapo-11 临氢异构 正十二烷 生物航煤 选择性
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失活甲醇制烯烃催化剂用于导向剂法制备SAPO-34分子筛及其应用
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作者 丁佳佳 申学峰 刘红星 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第8期131-137,共7页
以失活甲醇制烯烃(MTO)催化剂为部分铝源、磷源和全部硅源,以三乙胺为模板剂,在低温(160℃)条件下制备了导向剂,并采用导向剂法绿色合成了S-SAPO-34分子筛,以及不加入导向剂直接合成了C-SAPO-34分子筛。采用XRD、SEM、N_(2)吸/脱附、NH_... 以失活甲醇制烯烃(MTO)催化剂为部分铝源、磷源和全部硅源,以三乙胺为模板剂,在低温(160℃)条件下制备了导向剂,并采用导向剂法绿色合成了S-SAPO-34分子筛,以及不加入导向剂直接合成了C-SAPO-34分子筛。采用XRD、SEM、N_(2)吸/脱附、NH_(3)-TPD、固体MAS-NMR以及TGA等方法对合成的两种分子筛的晶体结构、形貌、孔隙结构、酸性特征、配位状态以及热稳定性等进行了表征。结果表明,通过导向剂法可以在有机模板剂的用量缩减2/3的条件下合成出高结晶度SAPO-34分子筛。在固定床反应器上对S-SAPO-34和C-SAPO-34分子筛进行了催化MTO反应性能评价,反应条件为温度460℃、常压、甲醇质量空速6.0h^(-1)以及原料为纯甲醇。结果表明,相较于C-SAPO-34,S-SAPO-34分子筛的结晶性能更好,相对结晶度达136%,且晶体形貌更加完整。在MTO反应中,S-SAPO-34和C-SAPO-34分子筛均能满足甲醇转化,双烯(乙烯+丙烯)选择性最高分别为82.1%和82.3%。该方法可为低模板剂用量条件下SAPO-34分子筛的绿色合成提供新的思路。 展开更多
关键词 sapo-34 失活催化剂 导向剂法 低模板剂 MTO反应
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特殊形貌SAPO-44分子筛催化甲醇转化制低碳烯烃性能研究
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作者 赵昱 刘红星 钱坤 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第4期23-30,共8页
SAPO-44分子筛具有与SAPO-34分子筛同样的CHA拓扑结构,在甲醇转化制低碳烯烃(MTO)反应中具有优良的催化性能,但传统SAPO-44分子筛单一的微孔孔道结构限制了反应物和产物分子的扩散,分子筛的传质扩散性能有待进一步提高。通过水热法在合... SAPO-44分子筛具有与SAPO-34分子筛同样的CHA拓扑结构,在甲醇转化制低碳烯烃(MTO)反应中具有优良的催化性能,但传统SAPO-44分子筛单一的微孔孔道结构限制了反应物和产物分子的扩散,分子筛的传质扩散性能有待进一步提高。通过水热法在合成体系中添加氯化铵制备了特殊形貌的SAPO-44分子筛,采用XRD、SEM、N_(2)吸/脱附和NH_(3)-TPD研究了合成体系中氯化铵的添加量对所合成SAPO-44分子筛的晶相结构、形貌、孔结构性质以及酸性质等物理化学性质的影响,并考察了所合成的SAPO-44分子筛在MTO反应中的催化性能。结果表明,氯化铵的添加降低了分子筛晶化体系的pH值;未添加氯化铵合成的SAPO-44分子筛的粒径为14.79μm,形貌为传统立方体,添加氯化铵后合成的SAPO-44分子筛呈新型特殊形貌结构,并且粒径减小。当n(NH_(4)Cl):n(Al_(2)O_(3))=0.25时合成的SAPO-44分子筛粒径为7.58μm,呈飞碟形结构;当n(NH_(4)Cl):n(Al_(2)O_(3))=0.50时合成的SAPO-44分子筛粒径为9.41μm,呈类似球形结构。特殊的形貌堆积使分子筛形成了介孔,构筑了微介孔结构,比表面积和孔容增大,酸强度和酸量增加。在MTO反应中,添加氯化铵合成的特殊形貌的SAPO-44分子筛生成的微介孔结构和粒径的减小有利于增强分子扩散效率,使反应稳定性提高1.4倍以上,同时,酸性的增强构成了更多的催化活性中心,以及分子筛的微介孔结构和小尺寸晶粒的共同作用使低碳烯烃(乙烯+丙烯)选择性提高3.00%以上。 展开更多
关键词 sapo-44分子筛 氯化铵 特殊形貌 甲醇 低碳烯烃
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四乙基氯化铵对SAPO-34分子筛制备及其甲醇制烯烃性能的影响
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作者 刘志强 程士敏 +2 位作者 魏晓娜 李丽 王闯 《工业催化》 CAS 2024年第9期45-49,共5页
以三乙胺和吗啉为主模板剂,四乙基氯化铵(TEAC)为辅助模板剂,采用水热法合成SAPO-34分子筛,通过XRD、SEM、NH 3-TPD、XRF以及N 2吸附-脱附等方法对分子筛进行表征。结果表明,TEAC用量对分子筛粒径和酸性性质有明显影响,当n(TEAC)∶n(Al_... 以三乙胺和吗啉为主模板剂,四乙基氯化铵(TEAC)为辅助模板剂,采用水热法合成SAPO-34分子筛,通过XRD、SEM、NH 3-TPD、XRF以及N 2吸附-脱附等方法对分子筛进行表征。结果表明,TEAC用量对分子筛粒径和酸性性质有明显影响,当n(TEAC)∶n(Al_(2)O_(3))=0.6时,产物为纯相SAPO-34分子筛;当n(TEAC)∶n(Al_(2)O_(3))增加到0.8时,SAPO-34分子筛粒径减小至约1.2μm,进一步增加TEAC用量分子筛粒径基本不变,此时分子筛的中强酸酸量最多。在甲醇制烯烃反应中,分子筛催化剂寿命长达180 min,乙烯和丙烯选择性达85.41%。 展开更多
关键词 催化化学 四乙基氯化铵 sapo-34分子筛 甲醇制烯烃
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SAPO-34催化剂的水热稳定性和反复再生研究
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作者 刘帆 《煤炭与化工》 CAS 2024年第9期142-145,共4页
评价了一种水热合成法制备的SAPO-34催化剂在放大评价装置中的水热稳定性和反复再生稳定性,试验前期已经对本试验中制备的SAPO-34催化剂(样品剂)进行了催化性能的相关评价,数据表明样品剂与目前工业用催化剂(参比剂)相比较具有寿命长,... 评价了一种水热合成法制备的SAPO-34催化剂在放大评价装置中的水热稳定性和反复再生稳定性,试验前期已经对本试验中制备的SAPO-34催化剂(样品剂)进行了催化性能的相关评价,数据表明样品剂与目前工业用催化剂(参比剂)相比较具有寿命长,产率高,E/P比值高的技术特点,样品剂的相关性能优于参比催化剂。为了进一步论证样品剂的相关性能,减小工业替换风险,本实验在100 kg固定流化床上对催化剂水热稳定性和反复再生稳定性进一步进行测试评价,以期在催化剂的工业化应用中提供参考。 展开更多
关键词 sapo-34 水热稳定性 再生
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A Comparison of Hydrothermal Aging, SO2 and Propene Poisoning Effects on NH3-SCR over Cu-ZSM-5 and Cu-SAPO-34 Catalysts
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作者 Kouadio Brou Albert Koffi Konan Martin +1 位作者 Zran Van Eric-Simon Horo Kone 《Journal of Materials Science and Chemical Engineering》 2024年第5期10-28,共19页
This study was aimed to investigate the effects of hydrothermal aging, propene and SO<sub>2</sub> poisoning on the ammonia-selective catalytic reduction (NH<sub>3</sub>-SCR) performance of both... This study was aimed to investigate the effects of hydrothermal aging, propene and SO<sub>2</sub> poisoning on the ammonia-selective catalytic reduction (NH<sub>3</sub>-SCR) performance of both Cu-SAPO-34 and Cu-ZSM-5. The catalytic activities of fresh, aged and poisoned samples were tested in ammonia-selective catalytic reduction (NH<sub>3</sub>-SCR) of NO<sub>x</sub> conditions. The XRD, TG and N<sub>2</sub>-desorption results showed that the structures of the Cu-SAPO-34 and Cu-ZSM-5 remained intact after 750˚C hydrothermally aged, SO<sub>2</sub> and propene poisoned. After hydrothermal aging at 750˚C for 12 h, the NO reduction performance of Cu-ZSM-5 was significantly reduced at lower temperatures, while that of Cu-SAPO-34 was less affected. Moreover, Cu-SAPO-34 catalyst showed high NO conversion with SO<sub>2</sub> or propene compared to Cu-ZSM-5. However, Cu-ZSM-5 showed a larger drop in catalytic activity with SO<sub>2</sub> or propene compared to Cu-SAPO-34 catalyst. The H<sub>2</sub>-TPR results showed that Cu<sup>2 </sup> ions could be reduced to Cu<sup> </sup> and Cu<sup>0</sup> for Cu-ZSM-5, while no significant transformation of copper species was observed for Cu-SAPO-34. Meanwhile, the UV-vis DRS results showed that CuO species were formed in Cu-ZSM-5, while little changes were observed for the Cu-SAPO-34. Cu-SAPO-34 showed high sulfur and hydrocarbon poison resistance compared to Cu-ZSM-5. In summary, Cu-SAPO-34 with small-pore zeolite showed higher hydrothermal stability and better hydrocarbon and sulfur poison resistant than Cu-ZSM-5 with medium-pore. 展开更多
关键词 Hydrothermal Aging Propene and SO2Poisoning Ammonia-Selective Catalytic Reduction(NH3-SCR) Cu-sapo-34 CU-ZSM-5
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