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ScCO_2-H_2O作用下不同煤级煤化学结构变化的实验研究 被引量:4
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作者 王恬 桑树勋 +1 位作者 刘世奇 杜艺 《煤田地质与勘探》 CAS CSCD 北大核心 2018年第5期60-65,共6页
超临界二氧化碳(ScCO_2)–H_2O–煤地球化学反应可造成煤物理结构和化学结构的改变,对煤层注CO_2增采甲烷的有效性尤为关键。为了探讨ScCO_2-H_2O-煤反应对不同变质程度煤化学结构的影响,选择3个不同煤化程度煤样,在自主研制的ScCO_2-H_... 超临界二氧化碳(ScCO_2)–H_2O–煤地球化学反应可造成煤物理结构和化学结构的改变,对煤层注CO_2增采甲烷的有效性尤为关键。为了探讨ScCO_2-H_2O-煤反应对不同变质程度煤化学结构的影响,选择3个不同煤化程度煤样,在自主研制的ScCO_2-H_2O-煤地球化学反应模拟实验装置中模拟1 000 m埋深条件下煤样与ScCO_2和去离子水反应240 h,并对反应前后的煤样分别进行了X射线衍射和拉曼光谱实验,对比分析了反应前后煤样晶体结构和碳有序度的变化特征。测试结果表明:ScCO_2-H_2O反应破坏了煤的晶体完整性和碳有序度,改变了煤的大分子结构,且对低阶煤和中–高阶煤具有不同的影响,反应提高了低阶煤的平行定向程度,使其结构更加紧凑,减小了面网间距,而使中–高阶煤中无序单元增加,面网间距增大。该研究结果为CO_2-ECBM项目实施中ScCO_2-H_2O作用对煤储层吸附解吸特征和孔渗特征影响的研究奠定了微观尺度基础。 展开更多
关键词 Co2地质存储 scco2–h2o–煤相互作用 模拟实验 化学结构
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3-硝基-1,2,4-三唑-5-酮与NH_3及H_2O分子间相互作用的理论研究 被引量:20
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作者 方国勇 徐丽娜 +1 位作者 肖鹤鸣 居学海 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2005年第12期1055-1061,i002,共8页
在DFT-B3LYP/6-311++G**水平上,求得3-硝基-1,2,4-三唑-5-酮(NTO)/NH3和NTO/H2O两种超分子体系势能面上5种全优化构型.经基组叠加误差(BSSE)和零点能(ZPE)校正,求得NTO与NH3和H2O的分子间最大相互作用能依次为-37.58和-30.14kJ/mol,表明... 在DFT-B3LYP/6-311++G**水平上,求得3-硝基-1,2,4-三唑-5-酮(NTO)/NH3和NTO/H2O两种超分子体系势能面上5种全优化构型.经基组叠加误差(BSSE)和零点能(ZPE)校正,求得NTO与NH3和H2O的分子间最大相互作用能依次为-37.58和-30.14kJ/mol,表明NTO与NH3的分子间相互作用强于与H2O的作用.超分子体系中电子均由NH3或H2O向NTO转移,相互作用能主要由强氢键所贡献,由自然键轨道分析揭示了相互作用的本质.对优化构型进行振动分析,并基于统计热力学求得200.0~800.0K温度范围从单体形成超分子的热力学性质变化.发现由NTO和NH3形成超分子II和III在常温下可自发进行;而NTO和H2O只在低温下才能自发形成IV,V和VI超分子. 展开更多
关键词 分子间相互作用 h2o Nh3 理论研究 硝基 三唑 自然键轨道分析 超分子体系 相互作用 优化构型 NTo B3LYP 统计热力学 振动分析 性质变化 温度范围 DFT 零点能 势能面 mol 基组 电子 氢键 低温
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复合物C_2H_6·(H_2O)_2中分子间相互作用的理论研究
3
作者 吕玲玲 王永成 戴国梁 《化学研究与应用》 CAS CSCD 北大核心 2006年第11期1302-1306,共5页
在B3LYP/6-311++G**水平上得到C2H6.(H2O)2复合物势能面上四种稳定构型。在相同基组下经MP2电子相关能和基组叠加误差(BSSE)进行单点能量校正,求得单体间相互作用能的大小。结果发现:四种稳定构型都通过CH…O氢键而形成,相应σ(CH)键都... 在B3LYP/6-311++G**水平上得到C2H6.(H2O)2复合物势能面上四种稳定构型。在相同基组下经MP2电子相关能和基组叠加误差(BSSE)进行单点能量校正,求得单体间相互作用能的大小。结果发现:四种稳定构型都通过CH…O氢键而形成,相应σ(CH)键都出现了较小的收缩,导致伸缩振动发生蓝移,在最稳定的复合物Comp lex2和Comp lex3中,H2O(A)分子的一个H原子与C2H6的两个H原子相对距离较短,并且具有最大的总相互作用能和两个单体AC分子间相互作用能,这说明三个氢原子间存在着较强的相互作用,并对分子的稳定性起着重要作用. 展开更多
关键词 C2h6·(h2o)2 相互作用 三个氢原子间相互作用 蓝移
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铈离子与H_2O和CO_2分子相互作用的理论研究
4
作者 罗冬梅 《赤峰学院学报(自然科学版)》 2014年第13期9-13,共5页
本文对Ce负载TiO2光催化水还原CO2制取甲醇的理论研究,做了部分工作.采用范德华配合物模型,利用高斯03软件包,在B3LYP水平上研究了Ce离子得电子前后分别与反应物分子相互作用的情况,得到了相应的几何参数和电荷分布以及相互作用的能量数... 本文对Ce负载TiO2光催化水还原CO2制取甲醇的理论研究,做了部分工作.采用范德华配合物模型,利用高斯03软件包,在B3LYP水平上研究了Ce离子得电子前后分别与反应物分子相互作用的情况,得到了相应的几何参数和电荷分布以及相互作用的能量数据,计算结果表明Ce对反应物有影响,Ce活化了H2O和CO2分子.其中4价的铈对H2O和CO2分子的影响更大.比较H2O和CO2与Ce离子在基态和激发态时的相互作用,发现相对高价的金属离子对水和二氧化碳分子有较强的活化作用,激发态的配合物相互作用能量更高,但几何参数与基态比较变化不大.说明铈离子在反应体系中总体上是高价态时基态对反应物分子的活化能力强,低价时激发态相互作用能较大,说明铈离子可能参与了光生电子的传输. 展开更多
关键词 铈离子 Co2 h2o 相互作用
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准东煤在O_(2)/H_(2)O/CO_(2)气氛下脱挥发分过程焦炭结构演化特性研究 被引量:2
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作者 刘晓倩 刘银河 吕强 《热力发电》 CAS CSCD 北大核心 2022年第1期139-149,共11页
富氧燃烧技术不仅是先进的碳捕集技术,且可通过气化吸热反应降低燃烧温度减少碱金属的析出,缓解燃用准东煤产生的积灰结渣等问题,提高准东煤的利用率。但循环烟气代替空气助燃,氧化反应与气化反应相互作用,会影响煤焦反应活性。为保证... 富氧燃烧技术不仅是先进的碳捕集技术,且可通过气化吸热反应降低燃烧温度减少碱金属的析出,缓解燃用准东煤产生的积灰结渣等问题,提高准东煤的利用率。但循环烟气代替空气助燃,氧化反应与气化反应相互作用,会影响煤焦反应活性。为保证在有限反应空间内煤焦的燃烧效率,研究煤焦结构演化规律,对合理组织炉内燃烧、改善煤焦燃烧过程至关重要。在固定床上制焦,采用拉曼和傅里叶红外光谱仪研究煤焦微晶结构和官能团的演化过程。结果表明:O_(2)或CO_(2)单独与煤焦反应时,易生成芳香类碳结构,而H_(2)O与煤反应过程中更易生成脂肪类氢结构;无论在何种气氛下反应,煤焦内部均经历大分子结构的分解、无定形碳结构的生成和逐步石墨化的过程,气氛的改变影响的是有机物分解析出的过程;O_(2)与CO_(2)同时存在时,气化剂体积分数增加先促进芳香结构的解体生成易反应的脂肪链结构;而O_(2)与H_(2)O同时存在时,O_(2)体积分数增加会加速芳香结构的生成,H_(2)O体积分数增加,则反应首先消耗脂肪链结构,然后促进芳香结构解体,生成脂肪链结构。 展开更多
关键词 准东 o_(2)/Co_(2)/h_(2)o/N_(2) 相互作用 微晶结构 官能团 焦炭
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DMF—H2O缔合体系的^1H NMR研究 被引量:9
6
作者 雷毅 李浩然 +1 位作者 朱龙华 韩世钧 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2002年第10期1747-1753,共7页
DMF水溶液是一种生物分子水溶液的简单生化模型 .测量了DMF H2 O体系不同温度下全浓度范围的1HNMR数据 ,对体系中的缔合情况进行了讨论 ,基于H2 O ,H2 O·DMF ,(H2 O) 2 和 (DMF) 2 ·H2 O的缔合平衡建立了化学缔合模型 ,采用... DMF水溶液是一种生物分子水溶液的简单生化模型 .测量了DMF H2 O体系不同温度下全浓度范围的1HNMR数据 ,对体系中的缔合情况进行了讨论 ,基于H2 O ,H2 O·DMF ,(H2 O) 2 和 (DMF) 2 ·H2 O的缔合平衡建立了化学缔合模型 ,采用最小二乘法拟合实验数据 ,联合遗传算法和Levenberg Marquardt算法对模型参数进行全局寻优求解得不同温度的缔合平衡常数K ,再根据不同温度的K求得缔合平衡的ΔH和ΔS .为了更好地理解DMF水溶液中分子间的相互作用 ,还测量了 2 98K下DMF CCl4和DMF BuOH体系全浓度范围的1HNMR数据作为比较 ,结合NMR的基本原理对各DMF溶液体系1HNMR的实验现象进行了分析和解释 ,认为水溶液的特殊结构、氢键和DMF酰胺基的共轭体系是影响DMF H2 展开更多
关键词 DMF-h2o 缔合体系 ^1h NMR 建模 全局优化 GA/Levenberg-Marquardt组合算法 分子间相互作用 核磁共振氢谱 N N-二甲基甲酰胺
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混合价四核锰配合物[Mn_4O_2(ClCH_2COO)_7(bipy)_2]·H_2O的合成、晶体结构及性质研究 被引量:10
7
作者 任颜卫 李珺 +2 位作者 吴爱芝 李淑妮 张逢星 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2005年第10期919-923,i003,共6页
在乙腈溶液中,由混合价三核锰配合物[Mn3O(ClCH2COO)6(py)2]?(H2O)(py为吡啶)与2,2′-联吡啶(bipy)反应合成了混合价(Mn3IIIMnII)四核锰配合物[Mn4O2(ClCH2COO)7(bipy)2]?H2O.采用元素分析、红外光谱、热分析和X射线单晶衍射法确定了其... 在乙腈溶液中,由混合价三核锰配合物[Mn3O(ClCH2COO)6(py)2]?(H2O)(py为吡啶)与2,2′-联吡啶(bipy)反应合成了混合价(Mn3IIIMnII)四核锰配合物[Mn4O2(ClCH2COO)7(bipy)2]?H2O.采用元素分析、红外光谱、热分析和X射线单晶衍射法确定了其组成和结构.标题化合物晶体属于三斜晶系,空间群P-1,晶胞参数:a=0.89854(13)nm,b=1.4027(2)nm,c=1.9037(3)nm,α=93.518(3)°,β=96.736(3)°,γ=94.875(3)°,V=2.3680(6)nm3,Z=2,Dc=1.734g/cm3,F(000)=1238,GOF=1.036,R1=0.0592,wR2=0.1162[I>2σ(I)].在标题化合物中,配位结构单元中心为一蝶型[Mn4(μ3-O)2]7+多核簇,含有2个Mn3(μ3-O)单元,具有近似C2对称轴.4个Mn离子均为六配位,外围配体为7个氯乙酸根和2个2,2′-联吡啶,处于变形的八面体环境.变温磁化率研究表明标题化合物在整体上表现为反铁磁性耦合作用,但在低温下的磁相互作用较为复杂. 展开更多
关键词 混合价 h2o 性质研究 晶体结构 四核 X射线单晶衍射法 标题化合物 三核锰配合物 变温磁化率 相互作用 乙腈溶液 反应合成 元素分析 红外光谱 三斜晶系 晶胞参数 结构单元 耦合作用 反铁磁性 联吡啶 热分析 空间群 对称轴
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X-·H_2O(X=F,Cl,Br,I)复合物氢键红移光谱的理论研究
8
作者 郭峰 吕玲玲 《天水师范学院学报》 2006年第5期4-6,共3页
在B3LYP/6-311++G**[I-离子使用赝势基组(4s4pld)/(2s2pld)]水平下得到X-.H2O(X=F,Cl,Br,I)复合物优化构型。经MP2校正电子相关能及基组叠加误差(BSSE)在相同基组下单点校正,求得精确的单体间相互作用能的大小。由自然键轨道(NBO)分析... 在B3LYP/6-311++G**[I-离子使用赝势基组(4s4pld)/(2s2pld)]水平下得到X-.H2O(X=F,Cl,Br,I)复合物优化构型。经MP2校正电子相关能及基组叠加误差(BSSE)在相同基组下单点校正,求得精确的单体间相互作用能的大小。由自然键轨道(NBO)分析揭示了相互作用的本质,阐述了相互作用的强度以及它对复合物构型和振动参数的影响。经分析得到电荷由X-离子的孤对电子迁移(CT)到σ*OH(…X)反键上,σ*OH(…X)的自然布居数增加,削弱了σOH(…X)键使σOH(…X)键增长,力常数变小,导致红移(与单体H2O相比),与实验值非常吻合,且它们之间具有很好的相关性,同时,红移强度加强。 展开更多
关键词 X^-·h2o(X=F Cl Br I) 相互作用 红移
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煤和沙柳的O_2/CO_2混合燃烧特性及相互作用研究 被引量:3
9
作者 宫聚辉 邵婷婷 +3 位作者 路平 武彦伟 高学艺 王克冰 《中国农业科技导报》 CAS CSCD 北大核心 2017年第10期96-106,共11页
利用综合热分析仪在O_2/CO_2(纯O_2、纯CO_2、O_2/CO_2=1∶4、O_2/CO_2=5∶5、O_2/CO_2=4∶1)气氛条件下对胜利煤、生物质(沙柳)以及二者以不同比例(煤:沙柳=1∶4、煤:沙柳=5∶5、煤:沙柳=4∶1)混合后的试样进行了TG/DTG分析,结果表明:... 利用综合热分析仪在O_2/CO_2(纯O_2、纯CO_2、O_2/CO_2=1∶4、O_2/CO_2=5∶5、O_2/CO_2=4∶1)气氛条件下对胜利煤、生物质(沙柳)以及二者以不同比例(煤:沙柳=1∶4、煤:沙柳=5∶5、煤:沙柳=4∶1)混合后的试样进行了TG/DTG分析,结果表明:煤、沙柳及二者的混合物的燃烧特性参数随氧气浓度及其掺混比例的变化表现出一定的规律性,含氧量≥50%的样品的燃烧机理为多相燃烧,含氧量≤20%的样品的燃烧机理为均相燃烧。沙柳与煤的混合物在不同热解区间有不同程度的相互协同/抑制作用,其中沙柳含量为20%、含氧量为80%气氛条件下的沙柳和煤的混合物的相互协同性最好,纯O_2气氛下的混合物的相互抑制性最好。本研究的创新之处在于研究不同O_2/CO_2气氛下对生物质与煤混合物的共燃烧进行燃烧特性指数的分析及二者的相互作用。通过确定合理的生物质和煤以及O_2/CO_2气氛的混合比例可确保在共热解过程中生物质与煤的协同效果最佳,研究生物质和煤的燃烧特性及协同/抑制作用可为煤和生物质的有效洁净利用及降低环境污染起到积极的作用。 展开更多
关键词 沙柳 o2/Co2燃烧技术 热重分析 相互作用
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卤素离子与水分子相互作用的量子化学研究
10
作者 罗冬梅 张贺 +3 位作者 李可心 李明汉 高天 王俊丽 《赤峰学院学报(自然科学版)》 2018年第11期1-9,共9页
本文利用高斯09软件包,采用量子化学从头计算法中的DFT算法,在B3LYP水平上分别研究了卤素离子与水分子的相互作用(X-nH_2O,n=1-4)得到几何结构优化参数、红外谱图、偶极矩及电荷分布数据,并在同一水平上计算了能量,并作相关数据的比较.... 本文利用高斯09软件包,采用量子化学从头计算法中的DFT算法,在B3LYP水平上分别研究了卤素离子与水分子的相互作用(X-nH_2O,n=1-4)得到几何结构优化参数、红外谱图、偶极矩及电荷分布数据,并在同一水平上计算了能量,并作相关数据的比较.结果表明:从几何结构参数、原子电荷和热力学分析等方面综合考虑,对于反应物而言,F离子最为适合引入体系中. 展开更多
关键词 卤素离子 h2o 相互作用 量子化学
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CO_2/H_2O绿色溶剂体系的特性及对催化加氢反应的作用 被引量:1
11
作者 程海洋 赵凤玉 《科学通报》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第26期2482-2489,共8页
H2O与超临界CO2(scCO2)作为绿色溶剂取代传统挥发性有机溶剂在催化反应中的应用研究取得了较大的进展.本文主要介绍CO2/H2O绿色溶剂体系的特性及其在催化加氢反应中的作用,从体系的特性及H2O分子、CO2分子与反应物分子、中间产物、产物... H2O与超临界CO2(scCO2)作为绿色溶剂取代传统挥发性有机溶剂在催化反应中的应用研究取得了较大的进展.本文主要介绍CO2/H2O绿色溶剂体系的特性及其在催化加氢反应中的作用,从体系的特性及H2O分子、CO2分子与反应物分子、中间产物、产物分子间的相互作用,阐述CO2/H2O体系对催化加氢反应速率、产物选择性的影响及促进作用. 展开更多
关键词 Co2/h2o体系 催化加氢 酸性 相行为 分子间相互作用
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高温高压下爆轰产物分子间的相互作用
12
作者 赵艳红 《中国工程物理研究院科技年报》 2013年第1期42-44,共3页
大多数凝聚态炸药最基本的组成是C,H,N和O原子,大量实验表明,这类炸药在Chapman—Jouguet(CJ)爆轰后主要生成N2,CO2,H2O,CO,NH3,H2,CH4,NO,02等液态产物和游离态的碳。
关键词 爆轰产物 相互作用 高温高压 分子间 Co2 h2o 凝聚态 Nh3
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阿里阿德涅同族体1在大鼠颅脑损伤组织的表达及其与泛素结合酶E2Q1的相互作用机制 被引量:2
13
作者 徐希德 施炜 +3 位作者 张宇 陈建 邹飞辉 倪兰春 《中华实验外科杂志》 CAS CSCD 北大核心 2015年第12期3175-3175,共1页
我们通过外伤性脑损伤(TBI)及H2O2诱导Pc12细胞损伤反应模型,观察TBI后阿里阿德涅同族体1(Triadl)表达的变化,探讨Triadl和泛素结合酶E2Q1(Ube2q1)相互作用。
关键词 泛素结合酶 相互作用 脑损伤组织 大鼠 PC12细胞 h2o2诱导 外伤性脑损伤 损伤反应
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The effects of coal blending on the formation and properties of particulate matter during combustion 被引量:7
14
作者 ZHOU Ke XU MingHou YU DunXi WEN Chang ZHAN ZhongHua YAO Hong 《Chinese Science Bulletin》 SCIE EI CAS 2010年第30期3448-3455,共8页
The control of particulate matter (PM) emissions from coal combustion becomes an urgent work due to their adverse effects on human health. Coal blending is a promising option for submicron particulate (PM1) reduction.... The control of particulate matter (PM) emissions from coal combustion becomes an urgent work due to their adverse effects on human health. Coal blending is a promising option for submicron particulate (PM1) reduction. This study addressed the effects of coal blending on the formation and properties of particulate matter in combustion process. Coal blends from lignite and bituminous coal,with different blend ratios (9:1,7:3,5:5,3:7 and 1:9),were combusted in a drop tube furnace. The mass size distribution,concentration,elemental composition and morphology of the particulate matter generated under O2/N2 and O2/CO2 conditions were characterized. Particulate matter was collected by a low pressure impactor (LPI),which aerodynamically segregated particulates into thirteen fractions with sizes ranging from 0.03 to 9.8 μm. The results showed that coal blending reduced PM1 generation,compared with the calculated average values from the combustion of constituent coals. This indicated that the mineral interactions had a great effect on PM1 reduction. The blend ratio also played an important role in the suppression of PM1 genera-tion. In this experimental study,PM1 generation suffered a maximum suppression at the blend ratio of 7:3. The O2/CO2 atmos-phere affected the formation and properties of the PM1 during coal blends combustion. Compared with the O2/N2 combustion,the interaction of minerals was weakened under O2/CO2 combustion,thus the suppression of PM1 generation decreased after coal blending. Compared with the calculated values,the concentrations and percentages of Ca,Fe in PM1 decreased,but the concentra-tions of Ca,Fe,Si and Al in coarse particulates (PM10+) increased after coal blends combustion. The interactions between the aluminosilicates in the bituminous coal and volatile elements Ca,Fe in the lignite were thought to contribute to the suppression of PM1 generation during the combustion of coal blends. 展开更多
关键词 燃烧过程 颗粒物质 o2/Co2气氛 混合比例 性能 可吸入颗粒物 相互作用 燃烧
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镍基催化剂的甲烷重整
15
《精细化工原料及中间体》 2005年第4期42-42,共1页
为了稳定大气压下固定床反应器中CO2重整CH4(CDR)的操作,对催化剂、温度、空速、CO2/CH4进料比,H2O和/或O2的加入等因素进行试验。在所有操作条件下,Ni/Ce—ZrO2/Q—Al2O3催化剂显示了较Ni/MgAl2O4催化剂具高活性和稳定性。这... 为了稳定大气压下固定床反应器中CO2重整CH4(CDR)的操作,对催化剂、温度、空速、CO2/CH4进料比,H2O和/或O2的加入等因素进行试验。在所有操作条件下,Ni/Ce—ZrO2/Q—Al2O3催化剂显示了较Ni/MgAl2O4催化剂具高活性和稳定性。这似乎是由于NiO和载体之间的强相互作用和在Ce—ZrO2层上的丰富的氧。前者抑制碳的生成步骤,后者激活碳的消去步骤。在CDR中, 展开更多
关键词 镍基催化剂 甲烷重整 MGAL2o4 固定床反应器 ZRo2 Al2o3 相互作用 操作条件 Co2 Ch4 h2o 稳定性 高活性 Nio CDR Ce
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晶体类型与性质
16
作者 郑振凤 《高中数理化(高一版)》 2009年第7期56-57,共2页
1晶体分类与性质区别 2根据物质的物理性质判断晶体的类型1)在常温下呈气态或液态的物质,其晶体应属于分子晶体(Hg除外),如H2O、H2等.对于稀有气体,虽然构成物质的微粒为原子,但应看作单原子分子,因为微粒间的相互作用力是范... 1晶体分类与性质区别 2根据物质的物理性质判断晶体的类型1)在常温下呈气态或液态的物质,其晶体应属于分子晶体(Hg除外),如H2O、H2等.对于稀有气体,虽然构成物质的微粒为原子,但应看作单原子分子,因为微粒间的相互作用力是范德华力,而非共价键. 展开更多
关键词 分子晶体 性质判断 相互作用 稀有气体 范德华力 h2o 物质 共价键
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