SiO_(2)/g-C_(3)N_(4)复合材料的3D打印制备及对染料废水的处理性能

使用直写型3D打印的方式制备了高比表面积与多孔结构的SiO_(2)/g-C_(3)N_(4)复合气凝胶材料,并对材料的微观形貌、多孔结构进行了表征,测试了其对于模拟溶液中高浓度罗丹明B(RhB)的吸附及催化降解性能。研究结果表明,3D打印SiO_(2)块体气凝胶比表面积达482.1 m^(2)/g,具备孔隙体积为1.195 cm^(3)/g的纳米多孔结构,对RhB具有好的吸附性能。经g-C_(3)N_(4)修饰所得的SiO_(2)/g-C_(3)N_(4)复合气凝胶材料孔结构与比表面积变化不大,除仍保持较高的吸附性能外,在紫外光照下对RhB(100 mg/L)的去除率可达99%以上。经5次循环测试后SiO_(2)/g-C_(3)N_(4)复合气凝胶对RhB的去除率仍达92.98%,相比之下3D打印SiO_(2)气凝胶仅为55.75%。机理分析表明,复合材料中的g-C_(3)N_(4)可吸收光能并生成光生电子空穴对,其与H_(2)O和O_(2)作用产生氧化活性物质超氧自由基,最终均参与光催化氧化还原反应中对RhB大分子的催化氧化降解。3D打印结构具有的高比表面积实现了催化剂与RhB大分子较大的反应接触面积,提高了复合材料的光催化降解效率及循环稳定性。

SiO_(2)/g-C_(3)N_(4)复合粉体制备及其光催化性能

以St ber法制备出的二氧化硅(SiO_(2))微球和三聚氰胺为原料,两者按一定质量比混合后得到前驱体,通过煅烧该前驱体可成功获得SiO_(2)/g-C_(3)N_(4)复合粉体。利用XRD、SEM、UV-Vis和BET等表征手段对获得的复合粉体进行物相组成、形貌、可见光吸收性能以及比表面积大小等进行分析和测试。结果表明,改进的Stober法制备出的球形SiO_(2)平均粒径约为200 nm,具有良好的分散性。SiO_(2)/g-C_(3)N_(4)复合粉体中SiO_(2)含量约为75%(质量分数)时,其比表面积最大,约为23.7 m^(2)/g。同时,以罗丹明B和亚甲基蓝为目标污染物,在可见光照射下,探究了不同g-C_(3)N_(4)负载量SiO_(2)/g-C_(3)N_(4)复合粉体的光催化性能。结果表明,随着复合粉体中g-C_(3)N_(4)含量的降低,复合粉体的可见光催化活性反而逐渐升高,g-C_(3)N_(4)含量约为25%(质量分数)时复合粉体光催化降解罗丹明B和亚甲基蓝效果最好。原因可归结为,复合粉体的强吸附增强了可见光催化性能。

硅藻土/Bi_(2)MoO_(6)/g-C_(3)N_(4)复合材料的制备及其降解四环素的研究

采用新颖的热缩聚法制备得到石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4)),通过表面修饰钼酸铋、硅藻土进行改性得到硅藻土/Bi_(2)MoO_(6)/g-C_(3)N_(4)复合光催化材料。借助SEM(扫描电子显微镜),EDS(能谱仪),XRD(X射线衍射仪),FTIR(傅里叶变换红外光谱仪),UVV1SDRS(紫外可见漫反射光谱仪),PL(光致发光光谱仪),比表面积及孔径测试仪和电化学工作站等多种仪器对复合材料进行表征,并研究了其降解废水中的盐酸四环素(TC)的光催化性能。结果表明,硅藻土/Bi_(2)MoO_(6)/g-C_(3)N_(4)复合材料表现了良好吸附光催化协同作用和优异的稳定性。在可见光照射下反应120 min对TC的降解率最高达到了95.3%,比二元复合材料Bi_(2)MoO_(6)/g-C_(3)N_(4)的89.1%及纯g-C_(3)N_(4)的66.3%均有较大提升。本研究为吸附光催化协同处理水中抗生素类提供了新思路。

g-C_(3)N_(4)/TiO_(2)/RGO三元复合材料的制备及催化果糖脱水制5-羟甲基糠醛的研究

采用水热法制备g-C_(3)N_(4)/TiO_(2)/RGO三元复合材料,并将其应用于果糖脱水制备5-羟甲基糠醛(5-HMF)。利用SEM、TEM、XRD、FTIR、BET等检测手段对g-C_(3)N_(4)/TiO_(2)/RGO三元复合材料的形貌、晶型、基团和比表面积进行了表征,同时研究了反应温度、反应时间、催化剂用量及溶剂种类对果糖转化率、5-HMF的收率和选择性的影响,此外,还考察了催化剂的稳定性。结果表明,g-C_(3)N_(4)/TiO_(2)/RGO三元复合材料具有三维立体网状结构,比表面积达到了31.4782 m^(2)/g,对果糖脱水反应具有良好的催化活性;在果糖质量为5.0 g、二甲基亚砜用量15 mL、g-C_(3)N_(4)/TiO_(2)/RGO用量1.0 g、反应时间3 h、反应温度150℃的条件下,果糖的转化率为98.5%,5-HMF的收率为69.7%,选择性为70.8%;5次循环使用后,5-HMF的收率仍能达到58.8%,表明g-C_(3)N_(4)/TiO_(2)/RGO三元复合材料的催化稳定性良好。

g-C_(3)N_(4)/Ag_(2)O复合光催化剂的制备及其近红外光催化性能

通过简易化学合成法制备了g-C_(3)N_(4)/Ag_(2)O_(p-n)异质结复合光催化剂,利用XRD、XPS、SEM、TEM、DRS等对所制复合材料的物相结构、微观形貌及光学性质进行表征,借助近红外光下催化降解罗丹明B(RhB)试验评价其光催化活性,重点探讨了g-C_(3)N_(4)/Ag_(2)O_(p-n)异质结复合材料的光催化降解机理。结果表明,当g-C_(3)N_(4)、Ag_(2)O质量比为1∶16时,所制g-C_(3)N_(4)/Ag_(2)O复合光催化剂具有最佳的近红外光催化性能且活性稳定;h+和·O-2活性自由基在近红外光催化降解过程中发挥了主要作用。

g-C_(3)N_(4)/Bi_(2)S_(3)复合材料宽光谱光电探测器制备及其性能研究

通过热聚法制备了g-C_(3)N_(4)和Bi_(2)S_(3)纳米材料,在室温下进一步利用溶液法得到了g-C_(3)N_(4)/Bi_(2)S_(3)复合结构。采用扫描电子显微镜和X射线衍射仪对样品的表面形貌和晶体结构进行了表征,结果表明复合Bi_(2)S_(3)后并没有破坏g-C_(3)N_(4)本身的片层结构,且g-C_(3)N_(4)/Bi_(2)S_(3)复合结构仍然具有较好的结晶质量。基于g-C_(3)N_(4)/Bi_(2)S_(3)复合结构制备了紫外可见光探测器,并对其性能进行了研究。光电探测结果表明g-C_(3)N_(4)/Bi_(2)S_(3)复合结构探测器对紫外光的探测性能显著提高,其最大光电流约为g-C_(3)N_(4)纳米片探测器的12倍。此外,g-C_(3)N_(4)/Bi_(2)S_(3)复合结构探测器在可见光区也表现出了较好的光响应特性和稳定性,具有宽光谱响应特性。

g-C_(3)N_(4)/TiO_(2)光催化复合材料光催化活性提升路径研究

由于g-C_(3)N_(4)存在着表面积小、光生载流子复合严重等问题,限制了光催化材料的光催化活性,故以g-C_(3)N_(4)/TiO_(2)光催化复合材料为实验对象,提出g-C_(3)N_(4)/TiO_(2)光催化复合材料光催化活性提升路径研究。选取适当的实验试剂与仪器,并对试剂进行一定的处理,制备g-C_3N_4纳米片、TiO_(2)纳米片与g-C_(3)N_(4)/TiO_(2)光催化复合材料,设置水分解实验步骤。在不同三聚氰胺/TiO_(2)质量比、高温煅烧温度与高温煅烧时间条件下,制备g-C_(3)N_(4)/TiO_(2)光催化复合材料,并进行水分解实验。结果表明,当制备条件为三聚氰胺/TiO_(2)质量比为4∶1,高温煅烧温度为550℃,高温煅烧时间为5 h时,g-C_(3)N_(4)/TiO_(2)光催化复合材料水分解氢气量最大,即光催化活性最佳。

g-C_(3)N_(4)@Bi_(2)WO_(6)的制备及其光催化性能研究

将g-C_(3)N_(4)和Bi_(2)WO_(6)制备复合材料g-C_(3)N_(4)@Bi_(2)WO_(6),通过SEM、XRD以及PL等技术对g-C_(3)N_(4)@Bi_(2)WO_(6)进行了结构和光学性质的表征,并以罗丹明B(RhB)为目标染料,考察了不同负载量的催化性能差异,推测其光催化机理.实验证明复合材料稳定性很好,并且催化性能相对于纯的g-C_(3)N_(4)和Bi_(2)WO_(6)有了很大的提高.这项工作为高活性异质结构光催化剂的设计和合成提供了思路.

g-C_(3)N_(4)/SiO_(2)复合材料的制备及其光催化性能研究

g-C_(3)N_(4)是一种新型半导体非金属光催化剂,可用于降解汽车尾气,但存在光催化效率低的问题。采用高温煅烧法结合溶胶凝胶法制备了g-C_(3)N_(4)/SiO_(2)复合光催化剂,并通过傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、氮氧化物降解试验对其结构和性能进行表征。结果表明:前驱体的种类、比例、煅烧时长和煅烧温度对g-C_(3)N_(4)/SiO_(2)复合光催化剂的光催化性能有影响。尿素前驱体所制备的g-C_(3)N_(4)/SiO_(2)复合材料的光催化效果更好,当尿素与正硅酸乙酯比例为0.9∶10、煅烧温度为500℃、煅烧时长为2 h时,其NO降解率达到了72.91%。

FeS_(2)/g-C_(3)N_(4)纳米复合材料的制备及其摩擦学性能探究

研究水热法合成FeS_(2)/g-C_(3)N_(4)纳米复合材料在环氧树脂涂层中的摩擦学性能。X射线衍射仪、傅里叶红外光谱仪表征FeS_(2)与g-C_(3)N_(4)结合很好,化学纯度较高。扫描电子显微镜、透射电子显微镜表征FeS_(2)很好结合在g-C_(3)N_(4)纳米片表面形成球/片二维结构,FeS_(2)粒径约200 nm。摩擦学性能测试结果显示,添加FeS_(2)/g-C_(3)N_(4)的环氧树脂润滑涂层润滑效果极佳、抗磨性能较高,是具有应用前景的新型复合涂层材料。

Ti^(3+)自掺杂TiO_2纳米管/g-C_3N_4复合材料的制备及可见光催化性能

以低温退火制得的TiO_2纳米管和三聚氰胺为原料,经过一步煅烧制备Ti^(3+)自掺杂TiO_2纳米管/g-C_3N_4复合材料.采用热重分析(TGA)、X-射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X-射线光电子能谱(XPS)和紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)对Ti^(3+)自掺杂TiO_2纳米管/g-C_3N_4复合材料的热稳定性、组成、结晶性、形貌、化学价态和光学性能等进行了表征.结果表明,将H_2Ti_3O_7预处理后再与三聚氰胺混合热处理,产物是Ti^(3+)自掺杂TiO_2纳米管/g-C_3N_4复合材料,而未经预处理的H_2Ti_3O_7与三聚氰胺混合后热处理得到的是Ti^(3+)自掺杂TiO_2纳米颗粒/g-C_3N_4复合材料.罗丹明B((RhB)水溶液为模拟废水,以300 W氙灯(λ>420 nm)为光源,研究了所得产物的可见光催化降解性能.结果表明,与纯的TiO_2和g-C_3N_4相比,Ti^(3+)自掺杂TiO_2纳米管/g-C_3N_4复合材料具有最佳的光催化降解性能,光催化降解80 min时,对RhB的降解率达98.4%.这得益于Ti^(3+)及TiO_(2-x)纳米管与g-C_3N_4构筑的异质结提高了材料对可见光的响应性能,加快了光生电子的传输和分离,降低了电子和空穴的复合几率.

MnO_(2)@g-C_(3)N_(4)复合材料的制备及其光催化还原U(Ⅵ)的性能试验研究

研究了采用水热法制备MnO_(2)@g-C_(3)N_(4)复合光催化剂(Mn-CN),并分析了其形貌、结构和光电性能,考察了Mn-CN对放射性废水中U(Ⅵ)光催化还原的影响。结果表明:MnO_(2)的引入有效拓宽了g-C_(3)N_(4)对可见光的吸收范围,抑制了光生电子与空穴复合,有利于光生电子还原反应进行,提高反应速率;针对U(Ⅵ)质量浓度50 mg/L、pH=5.5的100 mL铀标准溶液,在甲醇加入量5 mL、可见光照射120 min条件下,Mn-CN-3(MnSO_(4)质量0.05 g)对U(Ⅵ)的光催化还原率达96.3%,为纯g-C_(3)N_(4)的1.9倍;g-C_(3)N_(4)中引入MnO_(2)能有效提高光生电荷的利用率和传输速率,增强催化性能;Mn-CN复合光催化剂光学性能优异,制备方法简单且绿色环保,对放射性废水中的U(Ⅵ)的光催化还原去除效果较好。

g-C_(3)N_(4)/TiO_(2)复合材料的制备及降解四环素的研究

文章以三聚氰胺和尿素为原材料,采用缩聚热解法以550℃高温煅烧4 h合成g-C_(3)N_(4),将其与TiO_(2)前驱体通过水热法结合煅烧工艺制备g-C_(3)N_(4)/TiO_(2)复合材料。目标降解物选用四环素,以成分配比、p H等作为自变量,探讨对四环素降解率的影响,并采用XRD、SEM、BET测试手段对材料性能进行表征。在实验中,投加70 mg经过120℃水热4 h和500℃煅烧2 h的g-C_(3)N_(4)/TiO_(2)粉末用于降解70 m L浓度为10 mg/L的四环素溶液。结果显示,在氙灯光照下,在90 min内g-C_(3)N_(4)与TiO_(2)质量比为12∶100的g-C_(3)N_(4)/TiO_(2)对四环素的降解率达88.43%,TiO_(2)对四环素的降解率为64.73%,降解率提升了40%。

α-Fe_(2)O_(3)/g-C_(3)N_(4)复合材料的制备及光催化性能

采用水解法结合高温煅烧合成了一种高效的α-Fe_(2)O_(3)/石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))复合材料,通过控制前驱液中Fe^(3+)的含量设定复合材料中α-Fe_(2)O_(3)的质量分数依次为1%,3%,5%和7%,考察了复合材料在可见光照射下对罗丹明B(RhB)的光降解性能。光催化实验结果表明:与纯g-C_(3)N_(4)相比,复合材料的光催化性能均得到有效提升,α-Fe_(2)O_(3)的最佳含量为3%(质量分数);90min内用量为20mg的3%α-Fe_(2)O_(3)/g-C_(3)N_(4)复合材料对高浓度(20mg/L)RhB溶液的降解率高达87%,而相同条件下纯g-C_(3)N_(4)的降解率仅为27%;一级动力学拟合曲线揭示3%α-Fe_(2)O_(3)/g-C_(3)N_(4)的光催化降解速率最高为0.0167,是纯g-C_(3)N_(4)降解速率的9.36倍。复合材料的高催化活性归因于α-Fe_(2)O_(3)的引入,在材料内部形成了p-n结,有效地抑制了光生-电子空穴对的复合。

CeO_(2)/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂的制备及其性能研究

采用高温聚合有机物前驱体的方法,以三聚氰胺为前驱体,制得类石墨型氮化碳(g-C_(3)N_(4))粉末,采用水热法制得CeO_(2)/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂,对其进行了表征,考察了CeO_(2)/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂在可见光下处理亚甲基蓝的性能,并对CeO_(2)/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂进行回收实验、吸附实验以及光催化动力学分析。结果表明,CeO_(2)/g-C_(3)N_(4)中g-C_(3)N_(4)和CeO_(2)分别为石墨相和萤石相,复合CeO2使得g-C_(3)N_(4)的吸附性能有了大的提高,15 min能达到吸附平衡,吸附82.5%的亚甲基蓝;45 min后对亚甲基蓝处理率达到99.45%,远远快于g-C_(3)N_(4)。CeO_(2)/g-C_(3)N_(4)在5次使用后仍然可以保持73.1%的净化效果。亚甲基蓝处理过程包括吸附和光解2部分,光解反应符合一级动力学方程。

g-C_(3)N_(4)-Bi_(2)WO_(6)/沸石复合光催化材料的制备及氨氮降解研究

利用高温法制备g-C3N4,通过水热法分别制备g-C_(3)N_(4)-Bi_(2)WO_(6)光催化剂及沸石分子筛,以沸石分子筛为载体,利用简单研磨共混煅烧法制备g-C_(3)N_(4)-Bi_(2)WO_(6)/沸石复合光催化剂。通过SEM、XRD、BET对复合光催化剂的结构性质及物相组成进行表征,同时以40mg/L氨氮为目标污染物,研究了复合催化剂吸附、光催化及循环稳定等性能并确定了使用的最佳投料比,最后对作用的活性物质进行分析。结果表明,对Bi_(2)WO_(6)进行掺杂及负载化改性后,比表面积及总孔容分别提高了217.1m^(2)/g、0.497cm^(2)/g,对氨氮吸附能力明显增强,达到7.92mg/g;以千分之一投料,光照10h,光催化可降解52.2%的氨氮,较改性前提高了35.8%,且在循环使用七次后,降解率仍为44%,具有良好的稳定性;降解中主要的活性物质为电子空穴(h^(+))与超氧自由基(·O2^(-))。

磁性CoFe_(2)O_(4)/g-C_(3)N_(4)复合纳米材料对环丙沙星的光催化降解研究

制备一种可回收的磁性复合纳米光催化材料CoFe_(2)O_(4)/g-C_(3)N_(4),并对其表面形貌、元素和化学组成、比表面积、官能团特征和晶体结构进行表征与分析。以环丙沙星(CIP)为代表性污染物,在不同温度(300℃,400℃和500℃)和复合比例(CoFe_(2)O_(4):g-C_(3)N_(4)=10%,20%和40%,w/w)条件下,考察磁性CoFe_(2)O_(4)/g-C_(3)N_(4)复合纳米材料的光催化降解能力。结果表明,在优化的制备条件下,投加0.9 g/L CoFe_(2)O_(4)/g-C_(3)N_(4)时,对10 mg/L CIP(pH=6.6)的120分钟光降解率可以达到75.1%±0.1%。在外加磁场作用下,该纳米材料可实现快速分离回收。经过5次循环回收利用后,光催化能力仍能达到最初效率的90%以上,表现出较好的稳定性。荧光发射光谱图显示,CoFe_(2)O_(4)/g-C_(3)N_(4)复合纳米材料中的电子‒空穴复合速率显著降低,可以提高其对CIP的光催化效果。

g-C_(3)N_(4)/Bi_(2)MoO_(6)/Ag_(3)PO_(4)复合材料制备及其可见光催化性能

以三聚氰胺、二水合钼酸钠和五水合硝酸铋为原料,采用溶剂热法制备了g-C_(3)N_(4)/Bi_(2)MoO_(6)前驱体,然后通过共沉淀法将Ag_(3)PO_(4)纳米粒子负载在前驱体上,得到g-C_(3)N_(4)/Bi_(2)MoO_(6)/Ag_(3)PO_(4)复合材料。以盐酸四环素(TC)为目标降解物,分析复合材料光催化活性。通过XRD、FTIR、XPS、SEM、UV-Vis DRS对复合材料进行了表征。结果表明,g-C_(3)N_(4)、Bi_(2)MoO_(6)和Ag_(3)PO_(4)之间形成了异质结结构,促进光生电子-空穴对的有效分离。在可见光照射下,30 mg g-C_(3)N_(4)/Bi_(2)MoO_(6)/Ag_(3)PO_(4)复合材料在50 min内对40 mL质量浓度10 mg/L的TC溶液的降解率达到93%。降解速率常数为0.046 min^(-1),分别为g-C_(3)N_(4)、Bi_(2)MoO_(6)和Ag_(3)PO_(4)的25.6、3.9和1.5倍。复合材料对TC进行降解循环利用4次后,对TC的降解率为71%,说明复合材料具有较好的稳定性。自由基捕获实验结果表明,g-C_(3)N_(4)/Bi_(2)MoO_(6)/Ag_(3)PO_(4)复合材料光催化降解TC的主要活性物种为·OH和·O_(2)^(-)。

Z型g-C_(3)N_(4)/Pt/TiO_(2)纳米管阵列复合电极的制备及光电氧化甲醇性能

以NH4Cl为气体模板吹制双氰胺制备g-C3N4纳米片,并将其负载于Pt/TiO2纳米管阵列(Pt/TiO2 NTs)上,制备了一种新型的Z型g-C3N4/Pt/TiO2NTs复合电极材料.通过扫描电子显微镜、X射线衍射和X射线光电子能谱对该材料的结构进行了表征,采用电化学和光电化学方法研究了材料的性能.研究结果显示,在可见光照射下,g-C3N4/Pt/TiO2 NTs复合材料具有高效的光电氧化甲醇的性能.该复合材料的高性能主要归因于以下两点:(1)g-C3N4与Pt/TiO2NTs的结合有效扩展了其在可见光范围的吸收;(2)Z型电荷转移保留了具有强氧化能力的空穴和强还原能力的电子,从而使光生中间体作用于电催化过程增强了甲醇氧化效率.

In_(2)S_(3)/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂的制备及其光催化降解四环素

本文分别采用热缩聚法和水热法合成了g-C_(3)N_(4)和In_(2)S_(3),再用简单的机械研磨工艺制备出了In_(2)S_(3)/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)和紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)对In_(2)S_(3)/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂的晶体结构、形貌、微观结构和光学性质进行了表征,在可见光照射下,通过降解四环素(TC)来评价其光催化活性。结果表明,研磨比例为1∶4(摩尔比)的In_(2)S_(3)/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂表现出最佳的光催化性能,在氙灯下TC的光降解表观速率常数是0.0251 min^(-1),分别是In_(2)S_(3)和g-C_(3)N_(4)的2.9倍和1.6倍,在自然光下TC的光降解表观速率常数是0.0104 min^(-1),分别是In_(2)S_(3)和g-C_(3)N_(4)的2.6倍和1.4倍。In_(2)S_(3)/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂优异的光催化性能归功于载流子的高效迁移和分离以及增强的光吸收能力。本研究为设计和开发用于抗生素废水处理的可见光响应光催化剂提供了一条有前景的途径。