二步煅烧法制备高热稳定性无定形SiO_(2)-Al_(2)O_(3)复合粉体

采用二步煅烧法制备了高热稳定性无定形SiO_(2)-Al_(2)O_(3)复合粉体。首先以十二水合硫酸铝铵和葡萄糖为原料混合煅烧制备无定形Al_(2)O_(3)前驱体,然后以正硅酸乙酯形式向无定形Al_(2)O_(3)中引入适量的SiO_(2),煅烧后即可获得具有高热稳定性的无定形SiO_(2)-Al_(2)O_(3)复合粉体。当SiO_(2)引入量为26%(质量分数)时,粉体经950℃下煅烧4 h仍为无定形结构;对前驱体进行研磨后,粉体热稳定性进一步提升,在1 020℃下煅烧4 h仍为无定形结构。研究表明,SiO_(2)引入量和前驱体混合均匀性对复合粉体的高温热稳定性有明显影响。

低温条件下无定形SiO_2-Al_2O_3的硅铝比对Ni_2P催化剂制备的影响

用分步沉淀法制备了Si O2和不同SiO_2/Al_2O_3质量比的无定形SiO_2-Al_2O_3(ASA),采用饱和体积共浸渍和程序升温还原法制备Ni_2P/ASA催化剂,以X射线衍射、红外光谱、N2吸附脱附、H_2还原脱附和透射电镜对载体和催化剂进行表征,重点考察了低温条件下不同SiO_2/Al_2O_3比以及不同比表面积大小对Ni_2P相生成的影响。结果表明,在低温条件下,随载体中氧化铝含量增多,生成Ni_2P相所需的P含量增多。原因是磷首先与氧化铝生成Al PO4相,阻碍了富磷气氛的生成,而生成Ni_2P相必须在富P的气氛下进行,从而在铝含量较多的载体中必须加入更多的P含量才能生成纯Ni_2P相。TEM结果表明,AlPO_4相的生成反过来促进了Ni_2P颗粒尺寸的降低,有利于催化剂的分散。载体比表面积大小对Ni_2P相的生成影响不大。

高稳定性含硅微球形氧化铝的制备及蒽醌加氢性能研究

为了改进催化剂孔结构的稳定性以及催化剂的机械强度,采用将三种原料并流滴加的方式制备了含硅拟薄水铝石前驱体,通过喷雾干燥成型获得了不同硅含量的微球形SiO_(2)-Al_(2)O_(3)载体,然后采用浸渍法制备了Pd/SiO_(2)-Al_(2)O_(3)催化剂,并应用于流化床蒽醌加氢过程。研究发现:三股并流滴加法可使硅原子均匀分散在初生粒子及后续晶化形成的层状结构拟薄水铝石中,有效解决了硅在载体中富集及对孔道的堵塞问题;硅的引入显著提高了微球形SiO_(2)-Al_(2)O_(3)的耐磨损性和水热稳定性。Pd/SiO_(2)-Al_(2)O_(3)催化剂的结构表征及蒽醌加氢性能评价结果表明:当Pd/SiO_(2)-Al_(2)O_(3)催化剂中SiO_(2)含量为8%质量分数时,催化剂的平均氢化效率为15.1 g/L,H_(2)O_(2)生产效率达到6040 kg/(kg-Pd·d),选择性保持在98.5%以上。