水溶剂下Sn-β分子筛活性中心的理论研究

采用簇模型,利用密度泛函M06-2X方法对Sn-β分子筛在水溶剂下所形成的活性中心的结构、酸性强弱,以及119Sn-NMR谱的变化进行了研究.结果表明,Sn-β分子筛与水作用容易发生水解,产生开放位活性中心结构.该活性中心既具有路易斯酸性(Sn(Ⅳ)),也具有布朗斯特酸性(SnOH、SiOH);同时,不同落位中的布朗斯特酸性不同,这与其骨架结构和骨架Sn落位有关.通过计算对比不同水解和水合模型的119Sn-NMR谱发现,具有水解和水合模型Sn-β分子筛的化学位移与实验结果一致,从理论上揭示了水溶剂下Sn-β分子筛的活性中心结构特性.