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CH4/N2 separation on methane molecules grade diameter channel molecular sieves with a CHA-type structure 被引量:8
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作者 Hua Shang Yuping Li +3 位作者 Jiaqi Liu Xuan Tang Jiangfeng Yang Jinping Li 《Chinese Journal of Chemical Engineering》 SCIE EI CAS CSCD 2019年第5期1044-1049,共6页
Samples of methane molecules grade diameter channel CHA-type molecular sieves(Chabazite-K, SAPO-34 and SSZ-13) were investigated using the adsorption separation of CH4/N2 mixtures. The isotherms recorded for CH4 and N... Samples of methane molecules grade diameter channel CHA-type molecular sieves(Chabazite-K, SAPO-34 and SSZ-13) were investigated using the adsorption separation of CH4/N2 mixtures. The isotherms recorded for CH4 and N2 follow a typical type-Ι behavior, which were fitted well with the Sips model(R2>0.999) and the selectivity was calculated using IAST theory. The results reveal that Chabazite-K has the highest selectivity(SCH4/N= 5.5).2 SSZ-13 has the largest capacity, which can adsorb up to a maximum of 30.957 cm3·g-1(STP) of CH4, due to it having the largest pore volume and surface area, but the lowest selectivity(SCH4/N2= 2.5). From the breakthrough test, we can conclude that SSZ-13 may be a suitable candidate for the recovery of CH4 from low concentration methane(CH4<20%) based on its larger pore volume and higher CH4 capacity. Chabazite-K is more suited to the separation of high concentration methane(CH4>50%) due to its higher selectivity. 展开更多
关键词 molecular sieveS Adsorption CH4/N2 SEPARATION BREAKTHROUGH
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Synthesis and Structure of Large Single Crystal of TPAF-AlPO_4-5 Molecular Sieve
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作者 Qiu Shilun, Pang Wenqin and Xu Ruren (Institute of Synthetic and Catalytic Chemistry, Jilin University, Changchun) 《Chemical Research in Chinese Universities》 SCIE CAS CSCD 1989年第2期120-124,共5页
A large single crystal of TPAF-AlPO4-5 molecular sieve was synthesized by hydrothermal crystallization in the presence of ammonium fluoride. Starting material composition was · 1 P2O5 · 1 Al2O3 · 2. 2 T... A large single crystal of TPAF-AlPO4-5 molecular sieve was synthesized by hydrothermal crystallization in the presence of ammonium fluoride. Starting material composition was · 1 P2O5 · 1 Al2O3 · 2. 2 TPAOH · 1. 7 NH4F ·318 H2O. The crystal size has a hexagonal prism with 80μm across and 500μm length.The structure of tetrapropylarnmonium fluoride - aluminium phosphate type-5 was investigated with X-ray diffraction. The unit cell composition is 12AlPO4 · TPAF, space group P6cc (a= 13. 740(5), c= 8. 474(4) A ). Average bond distances are: P-O 1. 564A and Al-O 1. 640A ,which may be due to the partial disorder of the arrangement of P, Al in the framework. The angles of O-T-O and T-O-T (T?P, Al) are 102-116° and 148-176°, respectively. Residue electron density was not well enough defined to give a precise position for tetrapropylammonium fluoride (TPAF). The template agent, TPA+ cations, situate in the 12-ring channels and F- anions locate in double 4-rings near the 12-ring channels. Fixing atomic positions for the TPAF reduced the unweighted and weighted R, R, from 0. 063 and 0. 082 to 0. 046 and 0. 042,respectively. 展开更多
关键词 AlPO_4-5 molecular sieve single crystal
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Co(x)/ZRP催化剂的CH_(4)-SCR脱硝性能研究
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作者 林世静 王龙帅 +7 位作者 马宇彤 张丽芳 钟绍轩 汪澈 王轩 卢毅 卢学斌 王虹 《北京石油化工学院学报》 2024年第3期1-7,共7页
为消除氮氧化物对人类健康和生态环境的危害,以甲烷为还原剂进行选择性催化脱硝(CH_(4)-SCR)得到了普遍的关注。研发高活性的CH_(4)-SCR脱硝催化剂成为该技术的研究重点。采用浸渍法制备了Co(x)/ZRP催化剂,考察了钴负载量对Co(x)/ZRP催... 为消除氮氧化物对人类健康和生态环境的危害,以甲烷为还原剂进行选择性催化脱硝(CH_(4)-SCR)得到了普遍的关注。研发高活性的CH_(4)-SCR脱硝催化剂成为该技术的研究重点。采用浸渍法制备了Co(x)/ZRP催化剂,考察了钴负载量对Co(x)/ZRP催化剂CH_(4)-SCR脱硝性能的影响。利用X射线衍射仪(XRD)、H_(2)程序升温还原(H_(2)-TPR)、吡啶吸附红外光谱(Py-IR)、NH_(3)程序升温脱附(NH_(3)-TPD)和NO程序升温脱附(NO-TPD)等对Co(x)/ZRP催化剂的理化性质进行了表征,在常压固定床微型反应器上评价了Co(x)/ZRP催化剂的CH_(4)-SCR脱硝性能。结果表明:Co(x)/ZRP催化剂中钴物种为Co_(3)O_(4),钴负载量增加,Co_(3)O_(4)晶粒变大,催化剂的氧化还原能力和NO的吸脱附性能均得到改善。随着钴负载量的增加,Co(x)/ZRP催化剂的CH_(4)-SCR脱硝活性先增强后降低,与催化剂中的中强酸量在总酸中的变化规律基本一致。其中Co(20)/ZRP催化剂的中强酸量较多,CH_(4)-SCR脱硝性能较好,T_(m)为342℃,X_(No)^(max)为39.2%。催化剂表面的L酸位以及中强酸量对催化剂的CH_(4)-SCR催化脱硝活性具有重要作用。 展开更多
关键词 Co_(3)O_(4) NO ZRP分子筛 甲烷 选择性催化还原
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Fe改性分子筛催化剂CH_(4)选择性催化还原N_(2)O
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作者 温鹏 刘宁 +1 位作者 陈标华 代成娜 《化工环保》 CAS CSCD 北大核心 2024年第3期398-404,共7页
针对N_(2)O的CH_(4)选择性催化还原(CH_(4)-SCR),采用浸渍法制备了系列Fe改性分子筛(BEA、ZSM-5、SSZ-13)催化剂。实验结果表明:2%Fe-BEA(负载量2%(w))具有较高的催化活性,在进气(N_(2)O 40%(φ,下同),CH_(4)10%,N250%)总流量为50 mL/mi... 针对N_(2)O的CH_(4)选择性催化还原(CH_(4)-SCR),采用浸渍法制备了系列Fe改性分子筛(BEA、ZSM-5、SSZ-13)催化剂。实验结果表明:2%Fe-BEA(负载量2%(w))具有较高的催化活性,在进气(N_(2)O 40%(φ,下同),CH_(4)10%,N250%)总流量为50 mL/min、反应器气时空速为12000 h^(–1)的条件下,250℃时的N_(2)O转化率达99.5%,CH_(4)转化率达94.6%;反应器连续运行20 h,N_(2)O转化率基本保持不变,CH_(4)转化率仅略有下降。表征结果显示,2%Fe-BEA较高的催化活性与其易形成大量离子态Fe^(3+)活性物种密切相关,而2%Fe-SSZ-13更易形成大量FeOx物种,故在3种分子筛催化剂中催化活性最低。2%Fe-BEA上N_(2)O的CH_(4)-SCR遵循自由基反应机理,形成羟基自由基和甲氧基自由基,并可经进一步氧化,通过甲酸盐路径生成CO_(2)和H2O。 展开更多
关键词 N_(2)O CH_(4)选择性催化还原(CH_(4)-SCR) Fe-BEA分子筛 反应机理
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13X分子筛对C_(4)F_(7)N混合气体碳氟分解产物吸附性能研究
5
作者 杨景刚 丁然 +5 位作者 赵科 高山 肖焓艳 卞超 田双双 王毅 《高压电器》 CAS CSCD 北大核心 2024年第9期20-26,共7页
环保绝缘气体C_(4)F_(7)N具有优异的绝缘性能,与缓冲气体CO_(2)混合后具有在气体绝缘设备中运用的潜力。选择合适吸附材料对C_(4)F_(7)N混合气体分解产物吸附处理,可保证环保绝缘气体设备的安全稳定运行。文中通过气体吸附实验探究了13... 环保绝缘气体C_(4)F_(7)N具有优异的绝缘性能,与缓冲气体CO_(2)混合后具有在气体绝缘设备中运用的潜力。选择合适吸附材料对C_(4)F_(7)N混合气体分解产物吸附处理,可保证环保绝缘气体设备的安全稳定运行。文中通过气体吸附实验探究了13X分子筛对C_(4)F_(7)N混合气体主要4种碳氟分解产物的吸附性能,并分析其对主要气体C_(4)F_(7)N和CO_(2)体积分数的影响。通过观测吸附实验后各碳氟分解产物体积分数变化,进而对13X分子筛关于开断实验后的混合气体吸附性能进行评估。实验结果表明13X分子筛对C_(3)F_(6)和C_(3)F_(8)有较强吸附性能,吸附效率高达89%以上,但对C_(2)F_(6)和CF_(4)吸附能力较差,CF_(4)吸附效果不明显另外,实验后主气成分C_(4)F_(7)N和CO_(2)的体积分数会受到一定影响。混合气体吸附实验中,13X分子筛对C_(3)F_(6)和C_(3)F_(8)表现出一定的吸附能力,但没有单一气体吸附效率高,可以通过增加分子筛的使用量来吸附处理混合气体中C_(3)F_(6)和C_(3)F_(8)分解产物。 展开更多
关键词 C_(4)F_(7)N混合气体 碳氟分解产物 13X分子筛 气体吸附实验
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基于碳分子筛吸附剂的CH_(4)/N_(2)变压吸附工艺研究
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作者 梁力友 鲁德华 +5 位作者 袁英 陈禹嘉 潘峰 姚中华 黄晨 李旭 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第6期115-121,128,共8页
变压吸附(PSA)法是一种用于CH_(4)/N_(2)混合气分离的成熟技术,现有研究多集中于CH_(4)含量(体积分数,下同)较低(10%~50%)的混合气的分离提纯,需要针对CH_(4)含量较高(≥70%)的CH_(4)/N_(2)混合气,开发出以碳分子筛为主要吸附剂的PSA技... 变压吸附(PSA)法是一种用于CH_(4)/N_(2)混合气分离的成熟技术,现有研究多集中于CH_(4)含量(体积分数,下同)较低(10%~50%)的混合气的分离提纯,需要针对CH_(4)含量较高(≥70%)的CH_(4)/N_(2)混合气,开发出以碳分子筛为主要吸附剂的PSA技术。利用PSA静态测试与单塔模拟实验筛选出了分离系数高、吸附容量高的碳分子筛,再采用多塔模拟实验确定与之配套的工艺条件,通过改变吸附时间、吸附压力及工艺步序等参数得到了最佳工艺条件。结果表明,采用5-1-2/V工艺步序,吸附压力为0.5 MPa,吸附70 s,两次均压,一均压时间60 s,二均压时间10 s,逆放至常压,逆放20 s,抽真空70 s至真空度-0.092 MPa为最佳多塔模拟工艺条件,在该条件下可将产品气中CH_(4)含量提高至天然气管道输送要求(CH_(4)含量≥95%,N_(2)含量≤5%),CH_(4)收率达到68%。 展开更多
关键词 变压吸附 碳分子筛 CH_(4)/N_(2)分离 多塔模拟实验
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利用煤矸石制备4_A~°分子筛的研究 被引量:8
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作者 刘大锰 葛宝勋 《中国矿业大学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 1995年第2期85-88,共4页
本文较系统地研究了煤矸石制备4分子筛的全过程,对生产基本原理、成本和效益作了简要分析,并提出一套切实可行的工艺流程。该生产工艺的特,或是成本低、产品质量好且工艺简单,它为煤矸石的开发应用提供了一条新途径。
关键词 煤矸石 制备 分子筛
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含改性中空SAPO-34分子筛共聚膜的制备及其氮气/甲烷分离性能 被引量:2
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作者 丁晓莉 唐永富 +2 位作者 崔浩然 赵红永 张玉忠 《天津工业大学学报》 CAS 北大核心 2023年第4期9-14,共6页
为实现氮气/甲烷的有效分离,采用后处理刻蚀法合成了中空磷酸硅铝(SAPO)-34分子筛,并用2,4-二氨基-6-二烯丙氨基-1,3,5-三嗪(NDAM)进行二烯丙氨基功能化。用傅里叶红外光谱仪(FTIR)、X射线衍射仪(WAXD)对二烯丙氨基化中空SAPO-34分子筛... 为实现氮气/甲烷的有效分离,采用后处理刻蚀法合成了中空磷酸硅铝(SAPO)-34分子筛,并用2,4-二氨基-6-二烯丙氨基-1,3,5-三嗪(NDAM)进行二烯丙氨基功能化。用傅里叶红外光谱仪(FTIR)、X射线衍射仪(WAXD)对二烯丙氨基化中空SAPO-34分子筛进行了结构表征,并对其进行了气体吸附性能测试。气体吸附性能测试显示,二烯丙氨基化后的中空SAPO-34分子筛具有更高的N_(2)、CH_(4)吸附能力。另外,通过紫外交联法制备了甲基丙烯酸十二氟庚酯(DFHMA)-季戊四醇三丙烯酸酯(PETA)-二烯丙氨基化中空SAPO-34分子筛共聚膜,考察了中空SAP-34分子筛二烯丙氨基化改性对共聚膜的N_(2)/CH_(4)渗透分离性能的影响,并与聚甲基丙烯酸十二氟庚酯(PDFHMA)/中空SAPO-34共混膜进行了比较。结果表明:共聚膜在不降低聚合物基质选择性的前提下,N_(2)渗透系数提高至496 Barrer,超越了2008年罗宾逊上限,实现了N_(2)/CH_(4)有效分离,并且共聚膜中分子筛的分散性及膜的机械性能和渗透性能较共混膜更佳。 展开更多
关键词 共聚膜 二烯丙氨基化中空SAPO-34分子筛 N_(2)/CH_(4)
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沸石分子筛对水中NH_(4)^(+)-N的去除效果及再生研究 被引量:1
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作者 袁雅姝 来庆宇 +1 位作者 包顺宇 郜玉楠 《沈阳建筑大学学报(自然科学版)》 CAS 北大核心 2023年第5期947-954,共8页
目的 研究沸石分子筛对水中NH_(4)^(+)-N的吸附机理与去除效果,并探究饱和沸石分子筛的最佳再生方案。方法 通过试验分析得出沸石分子筛去除NH_(4)^(+)-N的最佳温度和pH条件;从动力学、等温线、热力学等角度分析沸石分子筛吸附NH_(4)^(+... 目的 研究沸石分子筛对水中NH_(4)^(+)-N的吸附机理与去除效果,并探究饱和沸石分子筛的最佳再生方案。方法 通过试验分析得出沸石分子筛去除NH_(4)^(+)-N的最佳温度和pH条件;从动力学、等温线、热力学等角度分析沸石分子筛吸附NH_(4)^(+)-N的机理;分析基于不同再生剂和再生因素的氨氮饱和沸石分子筛的再生效果。结果 温度大于20℃、pH值为6~7时,去除率最高,为79.6%;拟合相关系数为R2=0.986的准二级动力学模型能更准确地描述沸石分子筛去除NH_(4)^(+)-N的反应,等温线符合Langmuir方程,吸附过程为吸热反应;确定最佳再生剂为0.4 mol/L的NaCl溶液,最佳再生时间为24 h,再生pH为7,再生温度为25℃,再生率为88.17%,重复再生5次后,再生率仍能达到78.76%。结论 沸石分子筛对NH_(4)^(+)-N具有较好的去除效果,当达到吸附饱和后,对其进行再生处理后可多次利用,提高了沸石分子筛在给水处理领域的利用价值。 展开更多
关键词 沸石分子筛 吸附 NH_(4)^(+)-N 再生
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Fe_(3)O_(4)、ZSM-5改性施氏矿物活化H_(2)O_(2)去除甲基橙
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作者 徐君君 伊佳丽 +4 位作者 刘家彤 郑跃 赵莹莹 王琼 梁文英 《渤海大学学报(自然科学版)》 CAS 2023年第3期230-237,共8页
Sch/Fe_(3)O_(4)/ZSM-5复合光催化剂通过化学浸渍法制备,并用于活化H_(2)O_(2)去除甲基橙.通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、高分辨透射电镜(HRTEM)、X射线衍射分析(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)以及比表面积分析(BET... Sch/Fe_(3)O_(4)/ZSM-5复合光催化剂通过化学浸渍法制备,并用于活化H_(2)O_(2)去除甲基橙.通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、高分辨透射电镜(HRTEM)、X射线衍射分析(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)以及比表面积分析(BET)对Sch/Fe_(3)O_(4)/ZSM-5进行形貌和结构表征.考察了溶液初始pH、H_(2)O_(2)浓度、Sch/Fe_(3)O_(4)/ZSM-5投加量对UV/Sch/Fe_(3)O_(4)/ZSM-5/H_(2)O_(2)体系去除甲基橙的影响.结果表明,当甲基橙初始质量浓度为10 mg·L^(-1)、初始pH为3、H_(2)O_(2)浓度为3 mmol·L^(-1)、Sch/Fe_(3)O_(4)/ZSM-5投加量为4 g·L^(-1)时,50 min后,UV/Sch/Fe_(3)O_(4)/ZSM-5/H_(2)O_(2)体系可将甲基橙去除99.86%.Sch/Fe_(3)O_(4)/ZSM-5在循环使用6次后,甲基橙去除率仍能达到97.03%,且总铁溶出量为1.02 mg·L^(-1),表明Sch/Fe_(3)O_(4)/ZSM-5具有良好的稳定性和重复利用性. 展开更多
关键词 施氏矿物 四氧化三铁 分子筛 非均相类芬顿 甲基橙
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变压吸附分离CH_(4)/N_(2)用碳分子筛的制备及其分离性能研究 被引量:2
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作者 袁英 陈禹嘉 +5 位作者 贺安平 李旭 鲁德华 赵安民 李克兵 黄晨 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2023年第5期155-162,共8页
CH_(4)/N_(2)分离是高效利用天然气、煤层气、油田气、沼气和垃圾填埋气的关键技术。现有研究多集中于分离提纯CH_(4)浓度较低(10%~50%,体积分数,下同)的混合气体。在CH_(4)浓度较高(75%)的CH_(4)/N_(2)混合气体中,以提高碳分子筛对CH_... CH_(4)/N_(2)分离是高效利用天然气、煤层气、油田气、沼气和垃圾填埋气的关键技术。现有研究多集中于分离提纯CH_(4)浓度较低(10%~50%,体积分数,下同)的混合气体。在CH_(4)浓度较高(75%)的CH_(4)/N_(2)混合气体中,以提高碳分子筛对CH_(4)的提浓效果为主要目标,分别对碳分子筛的制备改性和变压吸附测试工艺条件进行了研究。结果显示,以苯为沉积剂,在最优沉积条件(沉积温度为645°C,沉积时间为60 min)下制备的碳分子筛对N_(2)的吸附量为5.980 mL/g,对应的N_(2)/CH_(4)分离系数达到6.970;以上述最优条件制备的碳分子筛为吸附剂,以吸附压力0.3MPa、吸附时间60s,顺放、逆放、抽真空解吸为最佳单塔变压吸附工艺条件,产品气CH_(4)浓度可提升至90%左右,产品气CH_(4)收率达到80%以上。 展开更多
关键词 碳分子筛 变压吸附 碳沉积 CH_(4)/N_(2)分离
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MCM-41负载磷钨酸催化剂的制备及其对乙酰化反应的催化性能 被引量:18
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作者 冯磊 张月成 +3 位作者 赵继全 郭锋 王卫育 左妍妍 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第9期931-936,共6页
采用水热合成法制备了介孔分子筛 MCM-41,并利用浸渍方法将磷钨酸负载在 MCM-41分子筛上,经煅烧得到 PW/MCM-41催化剂;利用 X 射线衍射、傅里叶变换红外光谱、N_2吸附-脱附和 NH_3程序升温脱附等手段对催化剂进行了表征;考察了 PW/MCM-4... 采用水热合成法制备了介孔分子筛 MCM-41,并利用浸渍方法将磷钨酸负载在 MCM-41分子筛上,经煅烧得到 PW/MCM-41催化剂;利用 X 射线衍射、傅里叶变换红外光谱、N_2吸附-脱附和 NH_3程序升温脱附等手段对催化剂进行了表征;考察了 PW/MCM-41催化剂对苯甲醚及1,4-二甲氧基苯的乙酰化反应的催化性能。表征结果显示,磷钨酸负载到 MCM-41分子筛上后,保持了 Keggin 结构,MCM-41分子筛保持了介孔结构。实验结果表明,PW/MCM-41催化剂的活性随磷钨酸负载量的增大而降低;磷钨酸质量分数为30%的 PW/MCM-41催化剂上反应底物的转化率最高,使用该催化剂0.8 g,以10 mL 二氯甲烷为溶剂,在苯甲醚用量0.01 mol、乙酸酐用量0.02 mol、反应温度140℃、反应时间4 h 的条件下,苯甲醚转化率可达77.0%,对甲氧基苯乙酮的选择性为96.5%。 展开更多
关键词 MCM-41分子筛催化剂 载体 磷钨酸 乙酰化 苯甲醚 1 4-二氧基苯
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乙醇催化氨化合成2-甲基吡啶和4-甲基吡啶 被引量:3
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作者 冯成 张月成 +1 位作者 文彦珑 赵继全 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2010年第7期775-781,共7页
通过对HZSM-5分子筛进行金属修饰制得一系列催化剂,考察了该系列催化剂对乙醇催化氨化合成2-甲基吡啶和4-甲基吡啶的性能,其中Pb6-Fe0.5-Co0.5/ZSM-5(n(Si)∶n(Al)=200)催化剂的活性最高。同时考察了反应温度、n(氨气)∶n(乙醇)和停留... 通过对HZSM-5分子筛进行金属修饰制得一系列催化剂,考察了该系列催化剂对乙醇催化氨化合成2-甲基吡啶和4-甲基吡啶的性能,其中Pb6-Fe0.5-Co0.5/ZSM-5(n(Si)∶n(Al)=200)催化剂的活性最高。同时考察了反应温度、n(氨气)∶n(乙醇)和停留时间对合成反应的影响。实验结果表明,在Pb6-Fe0.5-Co0.5/ZSM-5(n(Si)∶n(Al)=200)催化剂作用下,乙醇催化氨化反应的适宜条件为:催化剂用量30mL、0.1MPa、450℃、n(氨气)∶n(乙醇)=6∶1、停留时间19.2s;在此条件下,乙醇转化率达100.0%,2-甲基吡啶和4-甲基吡啶的总收率达到29.0%。催化剂稳定性实验结果表明,反应进行16h后,2-甲基吡啶和4-甲基吡啶的总收率仍可达23.6%。采用空气氧化法再生催化剂可部分恢复催化剂的活性,反应过程中部分催化剂活性组分被还原和生成积碳是导致催化剂活性下降的原因。 展开更多
关键词 乙醇 2-甲基吡啶 4-甲基吡啶 氨气 氨化 HZSM-5分子筛催化剂
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介孔分子筛MCM-48负载Pd-壳聚糖配合物催化潜手性酮不对称氢转移反应 被引量:7
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作者 薛屏 吴涛 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2006年第6期489-494,共6页
以介孔分子筛MCM-48作载体制了以Pd(Ⅱ)-壳聚糖(CS)配合物为活性组分的手性催化剂Pd-CS/MCM-48,并利用X射线光电子能谱、X射线粉末衍射和低温N2吸附等手段研究了催化剂的结构特征.结果表明,Pd(Ⅱ)与涂覆在MCM-48表面的CS中的N原子配位... 以介孔分子筛MCM-48作载体制了以Pd(Ⅱ)-壳聚糖(CS)配合物为活性组分的手性催化剂Pd-CS/MCM-48,并利用X射线光电子能谱、X射线粉末衍射和低温N2吸附等手段研究了催化剂的结构特征.结果表明,Pd(Ⅱ)与涂覆在MCM-48表面的CS中的N原子配位生成了具有手性催化活性的Pd-CS配合物.Pd-CS/MCM-48催化剂的比表面积达527m2/g,平均孔径和孔容分别为2·1nm和0·63cm3/g.以异丙醇作氢源,将Pd-CS/MCM-48用于催化苯乙酮和4-甲基-2-戊酮的不对称氢转移反应,反应在50℃下分别进行4和8h,相应产物(R)-1-苯乙醇和(R)-4-甲基-2-戊醇的对映体过量值(ee)分别为99·0%和82·4%,底物的转化率分别为61·9%和48·7%,催化剂表现出良好的立体选择性.同时分别考察了Pd含量、反应温度、反应时间和KOH浓度等对底物转化率和产物对映选择性的影响规律. 展开更多
关键词 壳聚糖 配合物 手性催化剂 MCM-48分子筛 苯乙酮 4-甲基-2-戊酮 氢转移
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Cr-AlPO_4-5的合成及其对苯直接氧化制苯酚反应的催化性能 被引量:4
15
作者 任永利 米镇涛 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第9期757-761,共5页
以Cr(NO3 ) 3 为Cr源用水热法合成了Cr AlPO4 5分子筛 ,并用XRD ,FT IR和XPS对分子筛进行了表征 .结果表明 ,Cr已进入到Cr AlPO4 5分子筛骨架结构中 ;焙烧后分子筛样品的L酸中心和B酸中心数量均大幅度增加 ,Cr主要以Cr(Ⅴ )形式存在 .... 以Cr(NO3 ) 3 为Cr源用水热法合成了Cr AlPO4 5分子筛 ,并用XRD ,FT IR和XPS对分子筛进行了表征 .结果表明 ,Cr已进入到Cr AlPO4 5分子筛骨架结构中 ;焙烧后分子筛样品的L酸中心和B酸中心数量均大幅度增加 ,Cr主要以Cr(Ⅴ )形式存在 .将分子筛样品用于催化H2 O2 氧化苯制苯酚反应 ,苯酚收率最高可达 4 7% ,选择性可达 99 5 %以上 .非骨架Cr物种是导致H2 O2 无效分解和选择性下降的主要因素 ,而骨架Cr物种是反应的活性中心 .提出了以骨架Cr过氧化物为中间物种的可能的反应机理 ,并用原位红外光谱初步验证了中间物种的存在 . 展开更多
关键词 Cr—AlPO4—5分子筛 过氧化氢 氧化 苯酚 反应机理
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SO_4^(2-)/ZrO_2/β催化合成氯乙酸异戊酯的研究 被引量:1
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作者 金昌磊 张建生 +2 位作者 程磊 侯永亮 刘家源 《应用化工》 CAS CSCD 2010年第10期1545-1548,共4页
采用共沉淀-浸渍法制备了固体超强酸SO24-/ZrO2/β,以氯乙酸和异戊醇为原料,SO24-/ZrO2/β为催化剂,合成氯乙酸异戊酯。考察了带水剂的选择、带水剂用量、醇酸摩尔比、催化剂用量、催化剂重复使用性等反应条件对酯化率的影响。结果表明... 采用共沉淀-浸渍法制备了固体超强酸SO24-/ZrO2/β,以氯乙酸和异戊醇为原料,SO24-/ZrO2/β为催化剂,合成氯乙酸异戊酯。考察了带水剂的选择、带水剂用量、醇酸摩尔比、催化剂用量、催化剂重复使用性等反应条件对酯化率的影响。结果表明,在醇酸摩尔比为1.5∶1,氯乙酸用量为0.15 mol,催化剂用量为0.6 g,带水剂用量为10 mL,反应时间为100 min的条件下,酯化率达99.53%,催化剂重复使用6次,催化剂仍具有较高活性,表明SO42-/ZrO2/β催化剂具有良好的催化活性,可广泛应用。 展开更多
关键词 SO42-/ZrO2/β 固体超强酸 分子筛 酯化反应 氯乙酸异戊酯
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SO_4^(2-)/ZrO_2-SBA-15催化剂合成条件研究 被引量:2
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作者 李剑 文泽东 杨丽娜 《无机盐工业》 CAS 北大核心 2009年第11期22-23,共2页
以介孔分子筛SBA-15为载体,利用溶胶-凝胶法,在SBA-15的合成过程中引入活性组分SO42-/ZrO2,得到了含有SO42-/ZrO2的SBA-15介孔固体酸催化剂SO42-/ZrO2-SBA-15。以乙酸正丁酯的合成为探针反应,考察了SO42-/ZrO2的合成条件及负载型催化剂S... 以介孔分子筛SBA-15为载体,利用溶胶-凝胶法,在SBA-15的合成过程中引入活性组分SO42-/ZrO2,得到了含有SO42-/ZrO2的SBA-15介孔固体酸催化剂SO42-/ZrO2-SBA-15。以乙酸正丁酯的合成为探针反应,考察了SO42-/ZrO2的合成条件及负载型催化剂SO24-/ZrO2-SBA-15合成条件对催化剂催化活性的影响。确定催化剂的合成条件为:m(模板剂)∶m(去离子水)∶m[盐酸(质量分数为36%)]∶m(正硅酸乙酯)∶m(八水氧氯化锆)=4.0∶98.0∶25.1∶8.48∶5.6;搅拌温度为40℃;加入硅源,搅拌20 h后,加入八水氧氯化锆;焙烧温度为650℃;硫酸溶液的浓度为3 mol/L。负载型催化剂制备过程中,滴加氨水后最佳的pH为9~10,在介孔分子筛合成过程中引入超强酸所得的催化剂活性最高。 展开更多
关键词 固体超强酸 SO42-/ZrO2 SBA-15 介孔分子筛
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Nb-SBA-15催化合成2,4-二叔丁基苯酚 被引量:1
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作者 李春晶 李剑 +1 位作者 沈健 张亮 《化学工业与工程》 CAS 2010年第1期11-16,共6页
以介孔分子筛SBA-15为载体,采用浸渍法合成了Nb-SBA-15催化剂。通过XRD、BET和TG/DTA测试手段对样品进行了分析。以甲基叔丁基醚和苯酚为原料,研究了Nb-SBA-15在合成2,4-二叔丁基苯酚的反应中的催化活性,考察了反应条件对反应结果的影... 以介孔分子筛SBA-15为载体,采用浸渍法合成了Nb-SBA-15催化剂。通过XRD、BET和TG/DTA测试手段对样品进行了分析。以甲基叔丁基醚和苯酚为原料,研究了Nb-SBA-15在合成2,4-二叔丁基苯酚的反应中的催化活性,考察了反应条件对反应结果的影响。试验结果表明,Nb-SBA-15具有较好的催化活性和稳定性。适宜的烷基化反应条件为:Nb的负载量为15%(质量分数,以Nb2O5计),反应温度为160℃,甲基叔丁基醚(MTBE)与苯酚的摩尔比为2.0,反应时间为4.0h,催化剂用量为原料质量的4.55%。 展开更多
关键词 介孔分子筛 Nb-SBA-15 烷基化反应 2 4-二叔丁基苯酚
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液相高精度吸附脱除SO_(2)新工艺在混合脱氢装置的工业应用
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作者 巩文博 白永涛 +2 位作者 马健 田萍萍 王艳 《石油与天然气化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期8-13,28,共7页
目的脱除作为混合脱氢装置原料的烷基化碳四(C_(4))中的SO_(2)杂质,控制SO_(2)体积分数<1×10^(-6)。方法采用液相高精度吸附脱硫工艺,通过吸附再生的方式实现其连续运行。当原料通过吸附脱除SO_(2)达到饱和后,流程上可通过氮气... 目的脱除作为混合脱氢装置原料的烷基化碳四(C_(4))中的SO_(2)杂质,控制SO_(2)体积分数<1×10^(-6)。方法采用液相高精度吸附脱硫工艺,通过吸附再生的方式实现其连续运行。当原料通过吸附脱除SO_(2)达到饱和后,流程上可通过氮气循环置换、升温汽提及空气再生的手段,重新恢复SO_(2)吸附剂的吸附能力,并再次投入生产使用,以确保装置的安全平稳长周期运行。结果采用液相高精度吸附脱硫工艺可将烷基化C_(4)中SO_(2)体积分数从30×10^(-6)~400×10^(-6)脱除至1×10^(-6)以下。结论对吸附脱硫工艺的吸附剂、工艺流程进行优化调整,缩短了吸附剂的再生时间,保障了装置工业化连续运行。同时,液相高精度吸附脱硫工艺流程操作简便,能耗较低,安全风险较低。 展开更多
关键词 液相异丁烷 烷基化碳四 SO_(2) 高精度 吸附脱除 再生 分子筛 浓硫酸
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杂原子 AlPO_4-5 分子筛的酸性及异构化性能 被引量:6
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作者 刘国珍 《太原理工大学学报》 CAS 1998年第5期533-536,共4页
首次用自制的AlPO4-5,SAPO-5和TAPO-5分子筛作为间二甲苯异构化催化剂,对其催化性能进行了评价,并对3种催化剂的结构和酸性进行了表征。将表征结果与催化性能相关联得出:异构化性能的高低与B酸中心的密度有关... 首次用自制的AlPO4-5,SAPO-5和TAPO-5分子筛作为间二甲苯异构化催化剂,对其催化性能进行了评价,并对3种催化剂的结构和酸性进行了表征。将表征结果与催化性能相关联得出:异构化性能的高低与B酸中心的密度有关,TAPO-5的B酸中心密度最大,其间二甲苯异构化的活性(54.93%)和选择性(93.41%)也最高。TAPO-5异构化的选择性大小与B酸中心的强度有关。 展开更多
关键词 ALPO4-5 分子筛 酸性 异构化 杂原子
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