Computerized simulation of TRPO extraction process treating Chinese high level waste

ＣｏｍｐｕｔｅｒｉｚｅｄｓｉｍｕｌａｔｉｏｎｏｆＴＲＰＯｅｘｔｒａｃｔｉｏｎｐｒｏｃｅｓｓｔｒｅａｔｉｎｇＣｈｉｎｅｓｅｈｉｇｈｌｅｖｅｌｗａｓｔｅＣｈｅｎＪｉｎｇ（陈靖）；ＷａｎｇＪｉａｎ－Ｃｈｅｎ；（王建晨）ａｎｄＳｏｎｇＣｈｏｎｇ－Ｌｉ（宋崇立...

Behavior Simulation of High Level Radioactive waste Repository in Beishan Granite Site

This paper presents the behavior simulation of high level radioactive waste repository in Beishan granite site which is the most potential one in China.Based on the results from site characterization in Beishan granite site,the conceptual model of repository in this site is proposed and its calculation model is developed with software GoldSim.After verification,this calculation model is applied to simulate the

Optimization of TRPO Process Parameters for Americium Extraction from High Level Waste

The numerical calculations for Am multistage fractional extraction by trialkyl phosphine oxide (TRPO) were verified by a hot test. 1750L/t-U high level waste (HLW) was used as the feed to the TRPO process. The analysis used the simple objective function to minimize the total waste content in the TRPO process streams. Some process parameters were optimized after other parameters were selected. The optimal process parameters for Am extraction by TRPO are: 10 stages for extraction and 2 stages for scrubbing; a flow rate ratio of 0.931 for extraction and 4.42 for scrubbing; nitric acid concentration of 1.35mol/L for the feed and 0.5mol/L for the scrubbing solution. Finally, the nitric acid and Am concentration profiles in the optimal TRPO extraction process are given.

甘肃北山新场深部地下水中铀的赋存形态及其影响因素的地球化学模拟研究

核能的快速发展产生了大量的高水平放射性废物(简称高放废物),对生态环境和人类健康构成了巨大的威胁,其安全处置已成为国际放射性废物管理的重难点问题。深部地质处置被普遍认为是高放废物最安全可靠、技术上非常可行的处置方法。目前,我国已启动了甘肃北山新场高放废物地质处置地下实验室的建设,放射性元素铀在深部地下水中的形态分布及其影响因素从微观层面能为北山深地质处置性能评价提供基础数据,但尚不明晰,亟需开展相关地球化学模拟研究。基于PHREEQC中的llnl.dat数据库,添加NEA-TDB和ThermoChimie数据库中U(Ⅵ)的热力学数据,使用地球化学模拟软件PHREEQC.v3和PhreePlot.v11对铀在我国甘肃北山新场高放废物地质处置地下实验室场址BS28孔深部地下水中的赋存形态及分布进行了模拟计算,旨在厘清铀在北山深部地下水中的赋存形态,探讨pH、pE以及Ca^(2+)与HCO_(3)^(-)浓度比对铀在北山深部地下水中形态分布的影响。模拟结果表明,在该深部地下水环境下,铀主要以六价的形式存在,Ca_(2)UO_(2)(CO_(3))_(3)(aq)和CaUO_(2)(CO_(3))_(3)^(2-)是主要的赋存形态,其占比分别为84.14%和15.16%。受氧化还原氛围的影响,铀的价态在pE<1时逐渐由U(Ⅵ)转变为U(Ⅳ),且在pE=-1~1时,UO_(2)(s)和可溶性碳酸铀酰络合物可同时存在。Ca^(2+)与HCO_(3)^(-)的浓度比低倾向于形成CaUO_(2)(CO_(3))_(3)^(2-),浓度比高易于形成Ca_(2)UO_(2)(CO_(3))_(3)(aq)。Ca^(2+)-UO_(2)^(2+)-CO_(3)^(2)三元体系很大程度上会影响铀在北山深部地下水的溶解度和迁移能力。本研究结果将有助于查明铀在北山花岗岩裂隙中的迁移和吸附机理。

基于离散裂隙网络模型的地下水流并行模拟方法

裂隙水表现为强烈的非均匀性和各向异性,而离散裂隙网络模拟方法是目前国际上公认描述裂隙水流动规律最为合理、有效的方法之一。以我国高放废物地质处置地下实验室花岗岩场址为研究对象,借助高性能数值计算服务器集群及并行程序,提出了场址岩体离散裂隙网络渗流并行模拟方法。结果表明,该方法可实现千万级别模型网络单元离散裂隙网络渗流精细化模拟,提升了程序处理复杂问题的计算效率及能力;建立了离散裂隙网络模型结构优化与实际情景条件下边界参数赋值方法,保障了场址水文地质评价过程中不同尺度模型水位信息的有效传递;模拟区域地下水位沿着裂隙呈网状结构分布,呈现从南向北流动的趋势,连通裂隙间的水位呈现从高到低的连续变化,非连通裂隙的水位是非连续的;地下水是沿着导水裂隙流动,裂隙网络的连通性及渗透性对地下水流动特性影响明显。离散裂隙网络渗流并行数值模拟可以更为精细反映裂隙地下水动力场特征,进一步提升裂隙介质渗流模拟预测能力,这对深化裂隙水流动规律的认识具有重要意义。

中国西部地区暴雨过程高、低空急流耦合影响机制的个例研究

高、低空急流对中国暴雨有重要影响,但是其对中国西部地区暴雨影响的深入研究缺乏,其耦合过程及机制的研究更少。本文利用常规观测、加密自动气象站降水资料以及NCEP/NCAR再分析资料,借助数值模拟,研究高、低空急流耦合效应对2018年7月8~11日中国西部一次特大暴雨过程的影响及其发生机制。结果表明:(1)此次暴雨过程是在中高纬东移冷涡低槽与副高西伸北抬的有利背景下产生的,高、低空急流耦合有利于暴雨的发展。(2)高、低空急流耦合主要通过次级环流和动量下传得以实现:高空急流加强高层辐散下沉,同时低空急流加强低层辐合上升,促使高、低空急流之间形成次级环流,其下沉支引导高层高值位涡向下层传播,形成动量下传,与中层高值位涡区相衔接,高、低空急流在中层耦合。(3)高、低空急流的耦合,加强了中层不稳定能量的聚集,促使低空急流加强发展;进而增强了辐合强度,促使上升运动加强,从而增强了降水强度。通过增减高、低空风速的敏感性试验发现,高低层风速的增减能够改变中低层最大位涡的增减,其基本对应了强降水时段,且位涡值越大降水强度越强。(4)高、低空急流强度共同对降水强度有重要影响:数值模式敏感试验表明,当同时增加高低空急流强度,降水强度将增强,而仅增加高空或低空急流,降水强度变化不大,但减弱高空或低空急流强度,降水强度均会减弱。

动力堆模拟高放废液的甲醛脱硝及脱硝过程中的沉淀行为

两步法玻璃固化工艺中,高放废液可通过化学脱硝达到降低酸度的目的,常用的化学脱硝剂有甲酸、甲醛、蔗糖等。以甲醛为化学脱硝剂,对动力堆模拟高放废液进行脱硝及脱硝过程中沉淀行为进行研究。模拟高放废液在90℃、脱硝比例为1.0~2.0范围内进行脱硝,对脱硝后各物质运用电感耦合等离子发射光谱(ICP-OES)、X射线荧光光谱(XRF)、扫描电镜-能谱分析(SEM-EDS)、Raman光谱、X射线衍射(XRD)、热重分析仪(TG)进行分析。结果表明:脱硝后废液中NO_(3)^(-)含量明显降低,随脱硝比例增大,NO_(3)^(-)的含量逐渐降低,甲醛含量增加。脱硝过程中出现由Zr、Mo、La、Ce、Nd、Fe、Te、Pr、Cs、Sm、Cr、Sr、Y、Co、Ni组成的沉淀,沉淀的形成有两个过程:一个过程为形成颗粒状的结晶物Ln_(2)Zr_(3)(MoO_(4))_(9)(Ln=La、Ce、Nd、Pr、Eu、Sm)和MoO_(2);另外一个过程为形成由O、Fe、Zr、Mo、Te构成的无定形粉末物质;脱硝产物的热分解主要发生在约360℃以下。

厨余垃圾烘焙-气化制氢模拟研究与和技术经济分析

烘焙是一种极具前景的厨余提质预处理手段,能显著提升后续气化合成气品质,但其技术经济可行性尚待评估。基于此,提出一种厨余烘焙-气化制氢工艺,并与直接气化制氢工艺比较,对2种工艺进行热力学分析和经济分析,评估其可行性。利用Aspen Plus研究了气化温度和水碳比(η)对厨余直接气化和烘焙-气化2种工艺制氢能力的影响。研究发现,温度和η提高了2种工艺的制氢能力,温度950℃,η为1.5~2.0为厨余直接气化和烘焙-气化工艺较理想的操作参数。通过分析[火用]效率和经济效益,对5.5万t/a含水率55%的厨余烘焙-气化制氢工艺进行综合评价,以探究该工艺的可行性。结果表明:引入烘焙预处理,总[火用]损增加813.2 kW,占整个工艺的10.5%。直接气化系统的[火用]效率为56.7%,烘焙-气化系统效率较直接气化提升2.8%。从经济角度分析,烘焙-气化设备总投资成本为512万美元,年运行成本为297万美元,最低H_(2)销售价格为2.94美元/kg,直接气化工艺最低H_(2)销售价格则升高9.5%。因此,厨余的烘焙-气化工艺制氢无论在热效率还是经济成本上相比直接气化更具优势。

高放废物处置库岩体不同条件下缓冲材料饱和机理研究

缓冲材料作为高放废物处置库内最后一道人工屏障,其饱和过程对处置库多重屏障体系设计具有重要意义。以高放废物处置单元为研究对象,建立了相应的热-流-固耦合模型,模拟了饱和花岗岩体条件下缓冲材料饱和过程,并开展了岩体不同边界水压力、岩体裂隙对缓冲材料饱和过程影响研究。研究结果表明:处置库内缓冲材料外部、下部靠近花岗岩的区域饱和度率先增大,然后逐渐由外部向内部、下部向上部进入饱和状态。饱和花岗岩体边界水压分别为5、3和1 MPa时,缓冲材料达到饱和时间分别为28.9、45.63和110.72 a,随着花岗岩体边界水压的下降,处置单元内缓冲材料达到饱和时间将大幅增加。岩体裂隙的渗透率分别为1.098×10^(-17)、1.098×10^(-15)、1.098×10^(-13)和1.098×10^(-11)m^(2)时,缓冲材料达到饱和时间分别为22.69、22.09、17.34和17.12 a,岩体中裂隙的存在能够加快缓冲材料的饱和过程。

高放废物处置库黏土围岩温度-渗流-应力耦合数值分析

深地质高放射性废物处置库运营过程中,围岩通常处在复杂的温度-渗流-应力多场共同影响的地质环境中,在温度-渗流-应力耦合作用下,合理地确定高放废物处置库硐室间距范围对处置库设计和长期安全稳定性评价尤为重要。基于国内外研究资料,针对塔木素预选区高放废物处置库黏土围岩,使用FLAC3D有限差分软件模拟计算了4种不同的硐室间距,并通过对围岩温度场、渗流场、应力场和变形场进行对比分析,对高放废物处置库硐室间距进行了优化。结果表明:在温度-渗流-应力三场耦合作用下,高放废物处置库黏土围岩相邻硐室间距最优设计值为10~12 m;当硐室间距小于10 m时,废物罐中心温度峰值超过了最高温度设计值100℃,当硐室间距大于12 m时,相邻硐室间的影响逐渐减弱,温度峰值逐渐趋近于单硐室。研究结果可为我国高放废物处置库黏土围岩硐室间距优化设计提供参考依据。

基于层次分析法的高放废液冷坩埚系统中煅烧炉的故障诊断与改进

两步法冷坩埚玻璃固化高放废液系统中煅烧炉是关键设备之一,其作用是将高放废液煅烧转形为固体粉末,随后进入冷坩埚进行玻璃固化以消除核泄漏的风险。在放大样机煅烧炉的调试过程中出现了煅烧不充分的现象,可能引发不良后果。本文利用层次分析法(AHP法)总结可能导致这一问题的隐患,然后通过定量分析确定全部可能的隐患点的重要程度。最后研究表明煅烧炉加热电偶故障、尾气出口堵塞以及煅烧炉倾角过大的影响程度比较高,依次调整检修上述问题后顺利解决了煅烧不充分的问题,证明了该故障诊断方法的有效性,且极大地缩短了煅烧炉调试试验时间并降低了维修改进成本。

高放废物处置库花岗岩热-力耦合模拟研究

根据典型高放废物处置库概念模型,应用FLAC3D有限差分程序模拟计算了数百年内热–力耦合(TM)条件下高放废物地质处置库围岩的温度场、应力场和变形场的变化特征,初步得到在一定废物罐热源强度及衰变函数条件下花岗岩体的热力学特征及处置巷道工程设计的合理间距。模拟结果表明:在-500m水平建造处置库,按设定的释热强度,处置坑合理间距为8～12m,废物罐表面温度为130℃,处置坑中线岩体最高温度为40℃,并保持数百年左右。

酰胺类萃取剂从模拟高放废液中分离锕系和镧系元素的研究

研究了酰胺荚醚N ,N ,N′,N′ 四丁基 3 氧 戊二酰胺 (TBOPDA)和N 50 3(N ,N′ 二乙基庚酰胺 )以及TBOPDA与N 50 3的组合萃取剂在硝酸介质中对U (Ⅵ )、Pu(Ⅳ )、Am(Ⅲ )、Eu(Ⅲ )和其他一些金属离子的萃取行为 ,稀释剂为 4 0 %正辛醇 煤油。用 0 0 75mol/LTBOPDA +0 5mol/LN 50 3/ 4 0 %辛醇 煤油为萃取剂 ,从模拟高放废液中分离U(Ⅵ )、Pu(Ⅳ )、Am(Ⅲ )和Eu(Ⅲ )的微型混合澄清槽实验结果表明 :在A槽 ,大于 99 99%的U(Ⅵ )、Pu(Ⅳ )、Eu(Ⅲ )和Am(Ⅲ )被萃入有机相 ;在R1槽 ,U(Ⅵ )被定量反萃 ,83 %的Pu(Ⅳ )和 36%的Am(Ⅲ )被反萃入水相 ;在R2槽中残留的Pu(Ⅳ )、Am(Ⅲ )和Eu(Ⅲ )可被定量反萃下来。该流程可有效提取高放废液中的锕系元素 ,并可对其进行组分离。

乏燃料后处理和高放废液分离一体化流程研究进展

为了减少核电反应堆产生的乏燃料对环境的影响,国际上开展了分离/嬗变和先进核燃料循环的研究。其中,从核废物中分离回收次要锕系和长寿命裂变产物是关键步骤。乏燃料后处理和高放废液分离一体化流程与现有乏燃料处理处置方式相比,流程简单、二次废物少、经济性高,更能满足先进核燃料循环的分离要求。介绍了国内外在乏燃料后处理和高放废液分离一体化流程研究方面的成果和进展情况。

黄铁矿与某些放射性核素的反应路径模拟

黄铁矿是地质介质中普遍且稳定存在的矿物,由于S22-的还原性强于Fe2+,可望作为强还原剂将高价核素还原为低价态,但黄铁矿的有氧氧化会产生酸,这对放射性核素的迁移阻滞不利。本工作使用PHREEQC软件,以中国甘肃北山五一井地下水为实例,模拟了黄铁矿还原U、Se、Tc等的反应路径。结果表明,在无氧的地下处置库氛围中,黄铁矿的存在能有效地还原高价态的U、Se、Tc,将其浓度降低至极低水平而阻滞其迁移,且反应后的溶液pH值有升高趋势。

高放废料地质处置中多场耦合作用下的岩石破裂问题

综述岩石力学中热-水-力耦合模型的研究进展,认为在热-水-力耦合作用下的岩石(岩体)破裂过程演化将直接影响高放射性废料地质处置库周围围岩的热力学特性、渗流特性和力学稳定性,进而影响高放射性核素在围岩中的迁移规律。通过建立一种描述热-水-力耦合条件下岩石破裂演化过程的细观力学模型,来揭示热-水-力耦合条件下宏观岩体结构破坏行为。计算分析结果表明,这种模型对于高放废料地质处置的可靠性分析具有重要的科学价值及现实意义。

高放废物地质处置库中非饱和缓冲层的热-水-力耦合数值模拟

作为高放废物地质处置库中的缓冲/回填材料,膨润土在核废料放出的热量和周围天然岩体中地下水共同作用下,其热-水-力耦合作用效果对处置库的稳定性、安全性有着极为重要的影响。以非饱和土多场耦合理论为基础,基于ABAQUS有限元分析平台,建立二维轴对称模型,对高放废物地质处置库中膨润土缓冲层的热-水-力耦合过程开展了有限元模拟,给出了处置库近场缓冲层中不同位置的温度、饱和度、竖向应力及位移、孔隙水压力及吸力的分布及变化规律,并重点分析了温度场的影响,通过与已有研究成果的对比,证实了所计算结果的合理性。

嵌入式软件仿真开发系统的研究

为了给嵌入式软件开发者提供一个调试与测试嵌入式软件运行情况的“软”运行平台 ,我们开发了嵌入式软件仿真开发系统 .本文在对嵌入式软件的开发和仿真调试器两部分进行简述之后 。

基于HLA的分布仿真环境KD-HLA的研究与应用

针对应用HLA仿真技术标准开发复杂大系统仿真的问题,提出了建立基于HLA的建模/仿真一体化环境,使HLA仿真系统集成开发过程进一步系统化、规范化。文章研究了模型建立、运行支撑和控制、事后分析显示处理等HLA仿真系统开发过程中涉及的内容,设计了基于HLA的分布仿真环境KD-HLA,并对其目前的实现和应用情况作了介绍。

模拟高放玻璃固化体P19-5的浸出行为

用静态浸出试验研究了模拟高放玻璃固化体P19-5在不同温度下的浸出行为,选用Ce作为Pu的模拟元素。通过测试分析各元素的归一化质量损失和玻璃表面层形貌、成分随浸泡时间的变化,讨论了玻璃固化体的浸出机制和Ce在玻璃表面层中的保留机制。研究发现：在25,40,70℃条件下玻璃固化体的浸出率相差不大,比90℃下的浸出率约小1个数量级;Gd和Ce的浸出率比其它主要成分（Si,B,Li等）低2-3个数量级;浸泡过程中,Gd和Ce绝大部分都继续保留在表面层中,其主要保留机制为原位重构。