LnO2-ZrO2(Ln=Ce,Tb,Pr)储氧材料的研究 Ⅱ.储氧和催化

机动车尾气排放造成的污染是倍受国际社会关注的问题,开发具有自主产权的机动车尾气净化催化技术是我国控制城市大气污染的重要措施。本研究采用“超声膜扩散”法制备了（LnO2）x-（ZrO2）1-x（Ln=Ce,Pr,Tb;x=0.4~0.9）储氧材料,对其储氧量、热稳定性、催化特性和抗老化性能进行了测量。结果表明,（LnO2）x-（ZrO2）1-x（Ln=Pr,Tb）显示出优于（CeO2）x-（ZrO2）1-x的综合性能,是机动车尾气净化三元催化重要的候选材料。

LnO2-δ-ZrO2(Ln=Ce，Tb，Pr)储氧材料的制备与结构

迄今为止,国际普遍使用的储氧材料主要是以具萤石四方结构CeO2-δ-ZrO2为基体掺杂Y2O3的固溶氧化物。为进一步提高储氧材料的储氧、催化、高温稳定性和抗老化性能,本研究采用"超声膜扩散"法制备了(LnO2-δ)x-(ZrO2)1-x(Ln=Ce,Pr,Tb)储氧材料。通过热重(TG)、微分扫描热分析(DSC)和XRD对其固溶过程和结构特征进行了研究。结果表明,(PrO2-δ)x-(ZrO2)1-x和(TbO2-δ)x-(ZrO2)1-x显示出具有(CeO2-δ)x-(ZrO2)1-x同样晶体结构,较后者更稳定的固溶体组织,为进行储氧催化等性能的研究提供了基础。

江南春季降水的准2a振荡及其与热带海温异常的关系

基于中国160站的逐月降水观测资料及NOAA扩展重建的海表温度资料,从1951~2012年逐月的历史时间序列中提取出准2 a振荡（TBO）分量,对中国江南地区春季（3~5月）降水的TBO特征及其与热带海温的关系进行了分析。结果发现：①TBO为江南春季降水最主要的年际周期,TBO分量的方差贡献占到原始序列的52.2%。②江南春季降水与热带海温异常存在明显的时滞关系,其TBO分量与前期Nino3.4区和印度洋海表面温度距平（SSTa）的相关较原始序列更为显著,且持续时间更长,说明热带海温异常对江南春季降水TBO分量的影响是非常显著的。③江南春季降水TBO与Nino3.4指数的时滞关系还呈现出显著的年代际转折,20世纪80年代中期之前,江南春季降水TBO分量与Nino3.4指数在滞后1~11个月内都表现出明显的正相关关系,但从80年代中期至90年代末期这种时滞关系减弱,直至21世纪以来,江南春季降水TBO与Nino3.4指数的时滞关系又重新建立。④通过对比分析年代际转折前后与江南春季降水TBO循环所对应的热带海温演变特征,发现在20世纪80年代中期之前,TBO分量与超前1个季节的赤道中东太平洋海温异常演变具有同步性,使得两者之间的正相关关系稳定;而1986~1999年期间,无论是赤道中东太平洋地区或者印度洋地区海温的演变,都没有表现出像之前类似的TBO循环特征,从而导致两者的相关关系减弱。也就是说,江南春季降水的TBO与中东太平洋海温时滞关系的年代际转折与赤道中东太平洋海温是否具有显著的TBO周期密切相关。

氯化铽气溶胶的高温热解机理

以TbCl_3气溶胶为前驱体,在微纳米尺度研究了TbCl_3在空气氛围中的高温热解机理,用XRD和FESEM分别表征了热解产物的物相组成和微观形貌.基于实验结果和热力学分析,讨论了TbCl_3气溶胶热解生成Tb O2的化学反应机理,以及促进TbCl_3热解转变为氧化铽的动力学原因.研究结果表明:TbCl_3气溶胶在空气氛围中热解可生成具有化学计量比形式的氧化物Tb O2,当热解温度高于800℃时,热解产物为非化学计量比形式的Tb7O12,没有发现Tb OCl物相;在气溶胶热解产物中可以观察到更多热解中间产物,从而对TbCl_3的性质和热解过程的认识更充分.