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TiO_(2)/MMT复合材料降解盐酸四环素的研究
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作者 李涛 李丰川 +2 位作者 吴明慧 黄建秀 李惠娟 《非金属矿》 2024年第1期83-87,共5页
为解决抗生素废水排放带来的环境污染问题,以蒙脱土(MMT)为原料,采用水解法制备TiO_(2)/MMT复合材料,利用扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FT-IR)和X射线光电子能谱(XPS)对TiO_(2)/MMT进行物相表征。以盐酸四环素(TC)为... 为解决抗生素废水排放带来的环境污染问题,以蒙脱土(MMT)为原料,采用水解法制备TiO_(2)/MMT复合材料,利用扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FT-IR)和X射线光电子能谱(XPS)对TiO_(2)/MMT进行物相表征。以盐酸四环素(TC)为目标降解分子,考察了所制备的复合材料对TC的降解性能,并采用紫外-可见分光光谱(UV-vis)跟踪检测TC降解过程。物相表征表明,TiO_(2)均匀分散在MMT的表面;TiO_(2)/MMT中TiO_(2)为锐钛矿相。TiO_(2)/MMT回收样检测到N元素存在。活性数据表明,30%TiO_(2)/MMT(400℃,2 h)复合材料具有最优光催化降解TC性能,在紫外光下对100 mg/L TC的降解率达87.64%,优于纯TiO_(2)(68.74%)和纯MMT(72.22%)。循环试验6次后,催化剂对TC降解率仍达到75%,表明TiO_(2)/MMT对TC具有较高的降解活性和化学稳定性。·O_(2)^(-)和h^(+)是TiO_(2)/MMT光催化降解盐酸四环素的主要活性物质。 展开更多
关键词 tio_(2) mmt 光催化降解 盐酸四环素
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共沉淀法和浸渍法制备的HoCeMn/TiO_(2)催化剂的脱硝性能
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作者 黄利华 华坚 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第3期629-645,共17页
采用浸渍法和共沉淀法制备了HoCeMn/TiO_(2)脱硝催化剂并对其结构和性能进行了表征。结果表明共沉淀法增强了活性组分和载体的相互作用,从而增加了HoCeMnTi-C催化剂表面Ce^(3+)、Mn^(4+)以及吸附氧的含量,使其表现出优异的低温氧化还原... 采用浸渍法和共沉淀法制备了HoCeMn/TiO_(2)脱硝催化剂并对其结构和性能进行了表征。结果表明共沉淀法增强了活性组分和载体的相互作用,从而增加了HoCeMnTi-C催化剂表面Ce^(3+)、Mn^(4+)以及吸附氧的含量,使其表现出优异的低温氧化还原性能。此外,共沉淀法制备的HoCeMnTi-C具有更多的表面酸性位点及更强的表面酸性。催化剂表面酸性和氧化还原性能的提高有助于氨的吸附和活化,从而显著提高其活性。表面酸性位点的增多还抑制了H_(2)O和SO_(2)在催化剂表面的吸附,提升了催化剂的抗水抗硫性能。催化剂上的选择性催化还原(SCR)反应遵循Eley-Rideal(E-R)机制,催化剂硫中毒是源于形成的硫酸盐覆盖或破坏了催化剂活性位。 展开更多
关键词 HoCeMn/tio_(2)催化剂 活性 抗水抗硫性能
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活性炭负载TiO_(2)催化臭氧的造纸废水处理方法研究
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作者 戴丽艳 董明传 《造纸科学与技术》 2024年第4期49-53,共5页
造纸废水的处理一直是水利水电工程关注的重点项目。造纸废水中含有大量的污染物质,若是直接排放到环境中,将会对环境造成严重危害。为此,研究一种活性炭负载TiO_(2)催化臭氧的造纸废水处理方法尤为重要。基于此,从水利水电工程废水储... 造纸废水的处理一直是水利水电工程关注的重点项目。造纸废水中含有大量的污染物质,若是直接排放到环境中,将会对环境造成严重危害。为此,研究一种活性炭负载TiO_(2)催化臭氧的造纸废水处理方法尤为重要。基于此,从水利水电工程废水储蓄池中采集造纸废水水样,配制TiO_(2)催化剂,制备活性炭,将二者混合形成活性炭负载TiO_(2)催化剂;利用催化剂与臭氧充分接触后发生的氧化反应,去除废水中的有机污染物,从而完成造纸废水的处理。测试结果表明:活性炭负载TiO_(2)催化剂对各种污染物质具有很好的去除效果,且催化剂中TiO_(2)负载量越高,催化剂的去除率越高。随着时间的推移,BOD5逐渐降低,水体中的污染物逐渐被分解和消除,证明了所研究方法在造纸废水处理中的应用效果。 展开更多
关键词 活性炭 tio_(2)催化剂 臭氧氧化 造纸废水处理方法
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Mn/TiO_(2)低温SCR催化剂钾中毒机理研究 被引量:1
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作者 方鼎立 张成 +4 位作者 李君臣 谭鹏 马仑 方庆艳 陈刚 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第2期195-205,共11页
Mn/TiO_(2)具有良好的低温NH3选择性催化还原NOx(SCR)的活性。烟气中存在的碱金属会从物理和化学上毒害催化剂导致Mn/TiO_(2)催化剂中毒失活。论文以暴露{101}面TiO_(2)为载体制备Mn/TiO_(2)催化剂,采用浸渍法制备K中毒催化剂,研究了Mn/... Mn/TiO_(2)具有良好的低温NH3选择性催化还原NOx(SCR)的活性。烟气中存在的碱金属会从物理和化学上毒害催化剂导致Mn/TiO_(2)催化剂中毒失活。论文以暴露{101}面TiO_(2)为载体制备Mn/TiO_(2)催化剂,采用浸渍法制备K中毒催化剂,研究了Mn/TiO_(2)低温SCR催化剂钾中毒机理。实验发现,Mn/TiO_(2)催化剂脱硝效率随K中毒浓度增加而减少;新鲜Mn/TiO_(2)催化剂表面NH3-SCR反应由E-R和L-H机理共同控制;K吸附会导致催化剂比表面积降低,催化剂表面Mn4+、化学吸附氧比例降低,表面酸性位点数量减少,导致脱硝活性降低;同时K更易吸附在Mn顶位以及桥接O位附近,导致NO的吸附活化受到严重遏制,同时削弱NH3的吸附,使得L-H机理受到阻断,只能以E-R机理控制为主。 展开更多
关键词 低温SCR Mn/tio_(2) 钾中毒 催化剂
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NiPd/TiO_(2)催化剂的制备及催化甲酸分解制氢 被引量:1
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作者 吴慧 郑君宁 +3 位作者 左佑华 许立信 叶明富 万超 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第6期1302-1309,共8页
高效、清洁且无毒无害的催化剂是实现以甲酸(HCOOH)为化学储氢材料分解制氢的重点。首先,通过水热法453 K下制备了TiO_(2)载体;然后,通过浸渍法将活性组分Ni、Pd负载到TiO_(2)载体上合成了NiPd/TiO_(2)催化剂。采用SEM、TEM、N2吸附-脱... 高效、清洁且无毒无害的催化剂是实现以甲酸(HCOOH)为化学储氢材料分解制氢的重点。首先,通过水热法453 K下制备了TiO_(2)载体;然后,通过浸渍法将活性组分Ni、Pd负载到TiO_(2)载体上合成了NiPd/TiO_(2)催化剂。采用SEM、TEM、N2吸附-脱附、XRD、XPS、UV-Vis DRS对催化剂样品进行了表征。探究了由不同n(Ni)∶n(Pd)制备的催化剂对催化甲酸分解制氢性能的影响。结果表明,NiPd金属粒子对TiO_(2)的改性不仅扩大了TiO_(2)的光吸收范围,还有助于电荷分离,加速光催化反应的进行。在光照下,当NiPd/TiO_(2)催化剂中n(Ni)∶n(Pd)=2∶8时,催化剂的反应转化频率(TOF)最大,为3528 h^(–1)(323 K下),甲酸分解的活化能(E_(a))为53.9 kJ/mol。 展开更多
关键词 NiPd催化剂 甲酸 分解制氢 tio_(2) 光照
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喷涂法负载TiO_(2)/MnO_(2)陶瓷膜催化臭氧氧化降解染料废水
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作者 张轩 张贤明 +2 位作者 陈鹏 晏超群 程治良 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第4期1222-1233,共12页
染料废水存在排放量大、色度高、COD大、可生化性差、难降解等特点,其处理存在低效高耗的问题.本研究首先通过水热法制备了TiO_(2)/MnO_(2)催化剂,对催化剂进行了XRD、XPS、SEM/EDS表征,以罗丹明B(RhB)溶液为模拟染料废水,进行了催化臭... 染料废水存在排放量大、色度高、COD大、可生化性差、难降解等特点,其处理存在低效高耗的问题.本研究首先通过水热法制备了TiO_(2)/MnO_(2)催化剂,对催化剂进行了XRD、XPS、SEM/EDS表征,以罗丹明B(RhB)溶液为模拟染料废水,进行了催化臭氧氧化降解RhB的性能对比研究.再通过喷涂成膜技术将TiO_(2)/MnO_(2)催化剂负载于平板式陶瓷膜表面,研制成反应性陶瓷膜(TiO_(2)/MnO_(2)-CM),自制了配套膜反应器,研究了TiO_(2)/MnO_(2)-CM水处理系统对RhB降解去除效果和水通量变化规律.结果表明,本工作成功合成了棒状和不规整球状结合的TiO_(2)/MnO_(2)催化剂,XPS结果表明存在Mn^(4+)活性中心,促进了催化臭氧活化能力.喷涂TiO_(2)/MnO_(2)催化剂后,陶瓷膜的纯水通量略有下降,12层为适宜的喷涂层数,采用TiO_(2)/MnO_(2)-CM对2 L初始浓度为20 mg·L^(−1)的RhB在臭氧浓度为2.5 g·m^(−3)条件下,反应40 min去除率可达100%,去除效率远高于空白膜,陶瓷膜负载TiO_(2)/MnO_(2)有助于提高O_(3)溶解性、加速生成·OH.本工作可为染料废水等难降解有机废水的高效低耗处理,提供新技术思路. 展开更多
关键词 染料废水 tio_(2)/MnO_(2)催化剂 催化臭氧氧化 反应性陶瓷膜 作用机理
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Reconstruction and recovery of anatase TiO_(2) from spent selective catalytic reduction catalyst by Na OH hydrothermal method 被引量:1
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作者 Jinlong Liu Chenye Wang +4 位作者 Xingrui Wang Chen Zhao Huiquan Li Ganyu Zhu Jianbo Zhang 《Chinese Journal of Chemical Engineering》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第8期53-60,共8页
The improper disposal of spent selective catalytic reduction (SCR) catalysts causes environmental pollution and metal resource waste.A novel process to recover anatase titanium dioxide (TiO_(2)) from spent SCR catalys... The improper disposal of spent selective catalytic reduction (SCR) catalysts causes environmental pollution and metal resource waste.A novel process to recover anatase titanium dioxide (TiO_(2)) from spent SCR catalysts was proposed.The process included alkali (NaOH) hydrothermal treatment,sulfuric acid washing,and calcination.Anatase TiO_(2) in spent SCR catalyst was reconstructed by forming Na_(2)Ti_(2)O_(4)(OH)_(2) nanosheet during NaOH hydrothermal treatment and H_(2)Ti_(2)O_(4)(OH)_(2) during sulfuric acid washing.Anatase TiO_(2) was recovered by decomposing H_(2)Ti_(2)O_(4)(OH)_(2) during calcination.The surface pore properties of the recovered anatase TiO_(2) were adequately improved,and its specific surface area (SSA) and pore volume (PV) were 85 m^(2)·g^(-1)and 0.40 cm^(3)·g^(-1),respectively.The elements affecting catalytic abilities(arsenic and sodium) were also removed.The SCR catalyst was resynthesized using the recovered TiO_(2) as raw material,and its catalytic performance in NO selective reduction was comparable with that of commercial SCR catalyst.This study realized the sustainable recycling of anatase TiO_(2) from spent SCR catalyst. 展开更多
关键词 tio_(2)reconstruction Anatase tio_(2)recovery Pore properties Spent V_(2)O_(5)-WO_(3)/tio_(2)catalyst
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Na对CuSO_(4)/TiO_(2)脱硝催化剂的活性影响研究
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作者 葛钰申 于艳科 +2 位作者 要海龙 闫祯 周建国 《环境保护科学》 CAS 2024年第1期81-86,共6页
Na是燃煤电厂等固定源烟气中常见的元素,可以引起商业钒基脱硝催化剂的失活。目前缺乏关于Na对CuSO_(4)/TiO_(2)脱硝催化剂的影响研究,阻碍了该催化剂的进一步应用。采用湿式浸渍法制备了负载Na的CuSO_(4)/TiO_(2)脱硝催化剂,以研究Na... Na是燃煤电厂等固定源烟气中常见的元素,可以引起商业钒基脱硝催化剂的失活。目前缺乏关于Na对CuSO_(4)/TiO_(2)脱硝催化剂的影响研究,阻碍了该催化剂的进一步应用。采用湿式浸渍法制备了负载Na的CuSO_(4)/TiO_(2)脱硝催化剂,以研究Na对催化剂活性的影响。使用N2吸附-脱附、XRD、XPS、NH_(3)-TPD和in situ DRIFTS等技术对样品进行了表征。Na会破坏催化剂表面的酸性位并引起吸附氧物种和比表面积的下降,导致CuSO_(4)/TiO_(2)脱硝催化剂的失活。Na含量为2.0%的催化剂其最高NO_(x)转化率由95.2%降至90.1%,并且温度窗口也明显变窄。此外,通过与商业钒基脱硝催化剂的比较,由于CuSO_(4)/TiO_(2)催化剂上具有丰富的酸性位特别是Br?nsted酸性位和吸附氧物种,CuSO_(4)/TiO_(2)脱硝催化剂对Na的抵抗能力显著高于商业钒基催化剂。 展开更多
关键词 CuSO_(4)/tio_(2)催化剂 NA 失活 NH3-SCR反应 吸附
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VPO/TiO_(2)催化剂表面酸性位调控及低温NH_(3)-SCR脱硝性能研究 被引量:2
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作者 陈宜华 王攀 +3 位作者 孟凡禹 陈雅芬 张铭 贾勇 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第4期1558-1566,共9页
采用HCl调控负载型钒磷氧(VPO/TiO_(2))催化剂的表面酸性,用于研究VPO/TiO_(2)催化剂的NH_(3)-SCR脱硝性能.结果表明:在HCl/V物质的量比为3~5:1范围内,催化剂的脱硝活性最高,当反应温度达到200℃时脱硝效率接近100%.表征结果表明:HCl的... 采用HCl调控负载型钒磷氧(VPO/TiO_(2))催化剂的表面酸性,用于研究VPO/TiO_(2)催化剂的NH_(3)-SCR脱硝性能.结果表明:在HCl/V物质的量比为3~5:1范围内,催化剂的脱硝活性最高,当反应温度达到200℃时脱硝效率接近100%.表征结果表明:HCl的添加能提高催化剂的结晶度,HCl的调控使得VPO/TiO_(2)催化剂的比表面积略有增加.同时,也使得VPO/TiO_(2)催化剂中活性组分V^(4+)的量从38%逐渐升高至46%,提高了催化剂的氧化还原性能.此外,不同HCl/V物质的量比的催化剂中化学吸附氧的相对含量随着HCl加入量的增加而提高.吡啶红外测试结果显示:HCl能影响催化剂酸性位点,HCl/V物质的量比=5的催化剂Lewis酸含量最高,总酸量为0.84×10^(-4)mol/g.数据拟合进一步表明,所有VPO/TiO_(2)催化剂的低温脱硝活性均与弱Lewis酸量呈正相关(相关系数>0.9),与活性测试相吻合. 展开更多
关键词 VPO/tio_(2)催化剂 低温NH3-SCR 脱硝 表面酸性 调控
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CoMo/Al_(2)O_(3)-TiO_(2)高芳烃催化油浆选择性加氢催化剂的实验研究
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作者 张孔远 李永浩 +3 位作者 吴建民 何金康 马亮 刘晨光 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第6期1272-1283,共12页
以氢氧化铝干胶和偏钛酸为主要原料制备Al_(2)O_(3)-TiO_(2)载体,采用等体积浸渍法制备不同TiO_(2)含量的CoMo/Al_(2)O_(3)-TiO_(2)催化剂,采用BET、XRD、TPD、Py-IR、XPS、HRTEM等方法对所制备的催化剂进行表征,并以高芳烃催化油浆为原... 以氢氧化铝干胶和偏钛酸为主要原料制备Al_(2)O_(3)-TiO_(2)载体,采用等体积浸渍法制备不同TiO_(2)含量的CoMo/Al_(2)O_(3)-TiO_(2)催化剂,采用BET、XRD、TPD、Py-IR、XPS、HRTEM等方法对所制备的催化剂进行表征,并以高芳烃催化油浆为原料,采用100 mL固定床评价装置对催化剂进行选择性加氢脱硫活性评价。结果表明:所制备的CoMo/Al_(2)O_(3)-TiO_(2)催化剂同时存有γ和δ相Al_(2)O_(3)、锐钛矿和金红石相的TiO_(2);随着TiO_(2)含量的增加,CoMo/Al_(2)O_(3)-TiO_(2)催化剂的比表面积和孔体积降低,平均孔径增加;催化剂表面既有Lewis(L)酸又有Bronsted(B)酸,含TiO_(2)催化剂的总酸量随着TiO_(2)含量的增加逐渐增多,B酸基本没有变化;随着TiO_(2)含量的增加,硫化态CoMo/Al_(2)O_(3)-TiO_(2)催化剂的硫化度和CoMoS相占比增大,催化剂表面MoS_(2)片层平均堆垛层数增加。TiO_(2)质量分数为10%时,CoMo/Al_(2)O_(3)-TiO_(2)催化剂高芳烃催化油浆加氢脱硫选择性因子最高。 展开更多
关键词 针状焦 高芳烃催化油浆 CoMo/Al_(2)O_(3)-tio_(2)催化剂 选择性加氢脱硫
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Co_(3)O_(4)-MMT催化剂的制备及其N_(2)O催化分解性能
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作者 武瑞芳 杨伟伟 +4 位作者 蔺向前 蔺向光 王茜 李林茂 王永钊 《工业催化》 CAS 2023年第10期95-100,共6页
以MMT为载体,采用原位聚合-配位沉积法制备3种不同Co负载量的Co_(3)O_(4)-MMT催化剂。采用N 2物理吸附、XRD和TEM对载体和催化剂进行表征,并在连续流动微反装置上考察其N_(2)O催化分解性能。结果表明,与Co_(3)O_(4)催化剂相比,Co_(3)O_(... 以MMT为载体,采用原位聚合-配位沉积法制备3种不同Co负载量的Co_(3)O_(4)-MMT催化剂。采用N 2物理吸附、XRD和TEM对载体和催化剂进行表征,并在连续流动微反装置上考察其N_(2)O催化分解性能。结果表明,与Co_(3)O_(4)催化剂相比,Co_(3)O_(4)-MMT催化剂的比表面积显著增大,且活性组分Co_(3)O_(4)具有较高的分散状态。Co_(3)O_(4)-MMT催化剂的催化活性随着Co含量的增加先升后降,其中0.015Co-MMT表现出最佳的催化活性,其活性远高于Co_(3)O_(4)催化剂,同时,该催化剂还表现出良好的催化稳定性和较好的杂质气体耐受性。 展开更多
关键词 催化化学 mmt Co_(3)O_(4)催化剂 N_(2)O催化分解 负载型催化剂
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高效稳定的MoS_(2)-TiO_(2)纳米复合催化剂用于浆态床菲催化加氢 被引量:2
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作者 杨成功 王冬娥 +7 位作者 黄蓉 韩健强 塔娜 马怀军 曲炜 潘振栋 王从新 田志坚 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第3期125-136,共12页
浆态床加氢是一种先进的非常规石油资源(重油等)加氢提质技术,它采用分散型催化剂以提高催化剂与原料中的沥青质等大分子的接触程度.沥青质等大分子中多环芳烃的快速转化是浆态床重油加氢技术的挑战,因此设计高活性的加氢催化剂是浆态... 浆态床加氢是一种先进的非常规石油资源(重油等)加氢提质技术,它采用分散型催化剂以提高催化剂与原料中的沥青质等大分子的接触程度.沥青质等大分子中多环芳烃的快速转化是浆态床重油加氢技术的挑战,因此设计高活性的加氢催化剂是浆态床加氢技术的关键.作为典型的二维层状材料,分散型MoS_(2)催化剂表现出较好的催化加氢性能.然而,纳米尺寸的分散型MoS_(2)催化剂的稳定性有待提高,在高温高压下MoS_(2)片层会折叠并聚集成较大的颗粒以降低其表面能.MoS_(2)颗粒的生长会导致其悬浮性降低和边缘活性位点暴露量减少,因而降低催化剂的活性和寿命.因此,急需设计开发高性能的分散型MoS_(2)纳米催化剂,从而解决MoS_(2)层在高温高压条件下的折叠和聚集难题,提高MoS_(2)纳米催化剂的催化加氢活性和稳定性.纳米复合材料的构建可以有效地解决活性组分的团聚问题.近年来,Janus纳米复合材料因其在催化方面的广泛应用引起了科研人员的关注.此外,复合材料中各组分的种类对其催化活性有显著影响.早期研究表明,与Al_(2)O_(3),SiO_(2),MgO或其他金属氧化物相比,TiO_(2)复合MoS_(2)催化剂具有较高的催化加氢活性.本文通过一步溶剂热法合成了一系列不同MoS_(2)含量的Janus MoS_(2)-TiO_(2)纳米复合催化剂,并研究了其在浆态床催化菲加氢中的活性和稳定性.高分辨透射电镜结果表明,Janus MoS_(2)-TiO_(2)纳米复合催化剂由TiO_(2)纳米粒子(10-15 nm)和MoS_(2)片层(堆积层数为1-3和片层长度为2-10 nm)组成.活性位模型计算和NO化学吸附测试表明,与MoS_(2)和负载型MoS_(2)/TiO_(2)催化剂相比,Janus MoS_(2)-TiO_(2)纳米复合催化剂中的MoS_(2)层具有更高的MoS_(2)分散度,暴露出更多的边缘配位不饱和Mo原子.X射线光电子能谱结果表明,通过形成Mo-O-Ti键成功构建了具有强MoS_(2)-TiO_(2)相互作用的Janus结构,并出现了TiO_(2)向MoS_(2)的电子转移现象.从TiO_(2)到MoS_(2)的电子转移会削弱Mo-S键并在基面产生大量配位不饱和Mo原子.浆态床催化菲加氢反应结果表明,Janus MoS_(2)-TiO_(2)纳米复合催化剂上菲转化率最高可达91.6%.而MoS_(2)催化剂上菲转化率仅为50.4%.催化剂的稳定性评价结果表明,经过7次菲催化加氢循环反应后,Janus MoS_(2)-TiO_(2)-15纳米复合催化剂上菲转化率降低了25.1%,保持在68.6%,仍高于新鲜的MoS_(2)催化剂上菲的转化率.然而经过7次菲催化加氢循环反应后,MoS_(2)催化剂上菲的转化率下降了49.6%,仅为25.4%.与MoS_(2)催化剂相比,Janus MoS_(2)-TiO_(2)纳米复合催化剂在高温高压下表现出更高的菲催化加氢活性和稳定性.结合反应后的催化剂表征,其高活性可归因于大量配位不饱和Mo原子的暴露.而其高稳定性主要是源于其稳定的Mo-O-Ti键提供的MoS_(2)-TiO_(2)强相互作用,可以有效地将MoS_(2)层锚定在TiO_(2)纳米粒子表面,避免MoS_(2)层卷曲、折叠和团聚.综上,将二维层状催化剂与另一种纳米材料耦合形成Janus纳米复合催化剂是设计和构建在高温高压条件下具有较好催化性能和稳定性的二维层状催化剂的有效途径. 展开更多
关键词 纳米复合催化剂 高MoS_(2)分散度 配位不饱和Mo原子 MoS_(2)-tio_(2)相互作用 催化加氢
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紫外光促进电子迁移对Pt/TiO_(2)催化剂CO催化氧化性能的影响 被引量:1
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作者 刘新利 刘弼华 +3 位作者 魏进超 喻明军 丁龙 杨本涛 《中南大学学报(自然科学版)》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第8期3058-3069,共12页
为了提高CO催化氧化性能,将Pt/TiO_(2)催化剂在液相中进行紫外照射预处理以增加电子−空穴迁移速率,诱导Pt颗粒长大,然后制备不同UV照射时间的Pt/TiO_(2)催化剂,测试样品的催化性能和氧化能力,表征样品表面的活性颗粒直径、金属分散度和... 为了提高CO催化氧化性能,将Pt/TiO_(2)催化剂在液相中进行紫外照射预处理以增加电子−空穴迁移速率,诱导Pt颗粒长大,然后制备不同UV照射时间的Pt/TiO_(2)催化剂,测试样品的催化性能和氧化能力,表征样品表面的活性颗粒直径、金属分散度和元素价态,并利用原位红外光谱研究CO催化反应机理的变化。研究结果表明,制备的Pt颗粒直径为1~2 nm,经过8 h UV预处理的Pt/TiO_(2)催化剂颗粒直径最大,Pt0含量增加,且具有最佳的CO催化性能,CO的完全转化温度降低了约45℃,活性位点的TOF提高15倍。通过对反应机理的分析发现,UV照射能减少副反应发生,提高CO转化率。 展开更多
关键词 紫外预处理 Pt/tio_(2)催化剂 CO催化氧化
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废SCR催化剂中TiO_(2)载体的深度净化研究 被引量:1
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作者 梅博伦 于毅 +4 位作者 徐丽 李涛 彭以以 张晓波 崔建峰 《河南化工》 CAS 2023年第12期22-26,共5页
湿法化学法是从废脱硝催化剂中回收高纯度TiO_(2)载体的有效方法。为进一步提高回收TiO_(2)纯度,同时探究湿法化学过程对TiO_(2)表面物化性质的影响,采用草酸浸出+混碱热压浸出的方法从废脱硝催化剂中回收TiO_(2),其纯度可达97.37%。采... 湿法化学法是从废脱硝催化剂中回收高纯度TiO_(2)载体的有效方法。为进一步提高回收TiO_(2)纯度,同时探究湿法化学过程对TiO_(2)表面物化性质的影响,采用草酸浸出+混碱热压浸出的方法从废脱硝催化剂中回收TiO_(2),其纯度可达97.37%。采用XRD、TEM、BET、TGA等表征手段对废催化剂、回收TiO_(2)载体以及高纯商业TiO_(2)载体的表面性质进行了研究。结果表明,回收TiO_(2)载体物相结构、表面形貌、比表面积和孔结构、颗粒粒径和表面羟基均得到有效恢复,满足商业TiO_(2)载体的要求。但氧化还原性和表面酸性与高纯商业TiO_(2)载体存在一定差异。该研究为从废脱硝催化剂中回收TiO_(2)的进一步利用和改性提供了基础和参考。 展开更多
关键词 废SCR催化剂 tio_(2)载体 回收
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g-C_(3)N_(4)/介孔TiO_(2)的制备及可见光下光催化还原Cr(Ⅵ)试验研究 被引量:1
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作者 汪益林 高博 +4 位作者 张留科 徐浩 邢玉鲁 史焕鑫 赵宝秀 《湿法冶金》 CAS 北大核心 2023年第3期282-290,共9页
研究了通过溶胶-凝胶共混法制备g-C_(3)N_(4)/介孔TiO_(2)复合催化剂,并用于光催化还原Cr(Ⅵ),分析了g-C_(3)N_(4)/介孔TiO_(2)光催化还原性能及稳定性。结果表明:g-C_(3)N_(4)与介孔TiO_(2)最佳掺杂比为1∶5,g-C_(3)N_(4)/介孔TiO_(2)... 研究了通过溶胶-凝胶共混法制备g-C_(3)N_(4)/介孔TiO_(2)复合催化剂,并用于光催化还原Cr(Ⅵ),分析了g-C_(3)N_(4)/介孔TiO_(2)光催化还原性能及稳定性。结果表明:g-C_(3)N_(4)与介孔TiO_(2)最佳掺杂比为1∶5,g-C_(3)N_(4)/介孔TiO_(2)比表面积为137.061 m^(2)/g;吸收边界红移至可见光区域,禁带宽度为2.64 eV;g-C_(3)N_(4)/介孔TiO_(2)在Cr(Ⅵ)初始质量浓度1 mg/L、溶液pH=5、催化剂投加量1.6 g/L、未添加无机离子条件下反应45 min,光催化还原率高达100%;可见光照射下,g-C_(3)N_(4)/介孔TiO_(2)产生的光生电子可将吸附在催化剂表面上的Cr(Ⅵ)还原成Cr(Ⅲ),反应更符合准一级反应动力学模型;催化剂循环使用7次后,对废水中Cr(Ⅵ)的去除率仍保持在83%以上,具有潜在应用价值。 展开更多
关键词 g-C_(3)N_(4)/介孔tio_(2) 复合催化剂 光催化还原 Cr(Ⅵ)
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铥改性MnCeO_(x)/TiO_(2)催化剂在氨中低温还原NO_(x)的优越性能
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作者 刘康 魏博 +2 位作者 王珊 王建江 陈丽娟 《有色金属(冶炼部分)》 CAS 北大核心 2023年第3期111-117,共7页
采用溶胶-凝胶法制备了MnCeTm_(y)O_(x)/TiO_(2)(y为Tm/Mn摩尔比,y=0.1,0.3,0.5)低温SCR脱硝催化剂,研究和分析了TmO_(x)对催化剂脱硝性能的影响。所研制的MnCeTmO_(x)/TiO_(2)催化剂提高了以氨为还原剂的低温选择性催化还原(SCR)脱硝性... 采用溶胶-凝胶法制备了MnCeTm_(y)O_(x)/TiO_(2)(y为Tm/Mn摩尔比,y=0.1,0.3,0.5)低温SCR脱硝催化剂,研究和分析了TmO_(x)对催化剂脱硝性能的影响。所研制的MnCeTmO_(x)/TiO_(2)催化剂提高了以氨为还原剂的低温选择性催化还原(SCR)脱硝性能,并采用XRD、NH_(3)-TPD分析探究了TmO_(x)的作用及内在机制。结果表明,当y=0.3时,催化剂具有最佳的脱硝效果,在150℃具有95%以上的NO_(x)转化率。对催化剂进行了稳定性测试和不同空速下的性能测试结果表明,MnCeTm 0.3 O_(x)/TiO_(2)催化剂具有良好的稳定性,且在两种空速下均能保持优异的低温NH_(3)-SCR脱硝性能。 展开更多
关键词 催化化学 MnCeTm_(y)O_(x)/tio_(2)催化剂 低温脱硝 NH_(3)-SCR
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TiO_(2)上原子分散的Fe位点促进光催化CO_(2)还原:增强的催化活性、DFT计算和机制洞察
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作者 李嘉明 李源 +2 位作者 王小田 杨直雄 张高科 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第8期145-156,共12页
光催化CO_(2)高效、环保地转化为高附加值化工产品(CH_(4),CO,CH_(3)OH等),能够有效降低环境污染并且促进资源利用.商用P25(TiO_(2))因其具有无毒、化学稳定性和强氧化还原电位而被广泛研究.然而,TiO_(2)的带隙高达3.0 e V,只有在紫外... 光催化CO_(2)高效、环保地转化为高附加值化工产品(CH_(4),CO,CH_(3)OH等),能够有效降低环境污染并且促进资源利用.商用P25(TiO_(2))因其具有无毒、化学稳定性和强氧化还原电位而被广泛研究.然而,TiO_(2)的带隙高达3.0 e V,只有在紫外光激发下才能产生光生载流子,这极大地限制了其在光催化领域的应用.单原子催化剂(SACs)具有金属原子利用率高、选择性高和活性高等优点,可用于精细化工合成、氧还原和污染物降解等催化领域.由于单个原子具有极高的表面自由能,因此如何稳定地保持原子分散,避免原子团聚成为SACs制备和反应过程中的一大挑战.本文通过简单的负压封装后热解方法实现了Fe在TiO_(2)表面的原子级分散负载,所制备的Fe SA/TiO_(2)催化剂展现出高效的光催化CO_(2)还原性能,并且利用多种表征手段及理论计算研究了TiO_(2)表面Fe位点促进CO_(2)高效转化的反应机制.扫描透射电子显微镜高角环形暗场像(HADDF-STEM)表明Fe以单原子形式分散在TiO_(2)表面.利用X射线吸收光谱研究了10Fe SA/TiO_(2)的配位情况和价态,结果表明,Fe的平均价态在Fe^(2+)和Fe^(3+)之间,10Fe SA/TiO_(2)中存在Fe-O键而不是Fe-Fe键.光电化学性能测试结果表明,Fe单原子的引入有利于光生载流子的分离,提高了可见光的利用率.光催化CO_(2)还原实验结果表明,最优的10Fe SA/TiO_(2)催化剂展示了最好的光催化CO_(2)转化为CO(48.2μmol·g^(-1)·h^(-1))和CH4(113.4μmol·g^(-1)·h^(-1))性能,而TiO_(2)体系仅产生少量CO(2.7μmol·g^(-1)·h^(-1)).13C同位素标记结果表明,产物中的C来自CO_(2)的催化转化.通过密度泛函理论计算对Fe单原子引入增强的CO_(2)还原性能机理进行探究,结果表明,CO_(2)在Fe位点的吸附能显著高于TiO_(2)中的Ti位点,Fe SA/TiO_(2)的d带中心向费米能级的偏移进一步证实了Fe位点的引入促进了催化剂对C1小分子的吸附.CO_(2)吸附在催化剂表面的差分电荷密度分布表明,Fe SA/TiO_(2)上的电子沿Ti-O-Fe-C路径快速转移.吉布斯自由能的计算结果表明,Fe SA/TiO_(2)表面形成*COOH所需能量(0.89 eV)明显低于TiO_(2)(1.51 e V),且CO^(*)在Fe位点转化为CHO*和进一步加氢生成CH_(4)在热力学上都是有利的.采用原位红外对CO_(2)在催化剂表面反应的中间产物进行检测,结果发现*CO,*COOH,CHO*等中间产物的存在,基于上述研究提出了FeSA/TiO_(2)光催化还原CO_(2)可能的反应路径.综上,本文为设计CO_(2)转化为高附加值产物的单原子催化剂提供了有效策略. 展开更多
关键词 光催化CO_(2)还原 负压封装 Fe SA/tio_(2) 单原子催化剂 d带中心
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MoO_(3)用量对5%TiO_(2)-nMoO_(3)催化剂加氢脱硫性能的影响
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作者 贺友 林世静 +7 位作者 时正阳 李双 迟姚玲 刘锐宇 张网 卢鸿浩 侯雨良 靳广洲 《工业催化》 CAS 2023年第11期55-60,共6页
采用熔融盐焙烧法和浸渍法制备了不同MoO_(3)用量的5%TiO_(2)-nMoO_(3)催化剂,在自制高压微反装置上以二苯并噻吩/环己烷溶液为模型反应物评价了催化剂的加氢脱硫活性。采用XRD,BET,H_(2)-TPR,NH 3-TPD等手段对催化剂试样的物相结构、... 采用熔融盐焙烧法和浸渍法制备了不同MoO_(3)用量的5%TiO_(2)-nMoO_(3)催化剂,在自制高压微反装置上以二苯并噻吩/环己烷溶液为模型反应物评价了催化剂的加氢脱硫活性。采用XRD,BET,H_(2)-TPR,NH 3-TPD等手段对催化剂试样的物相结构、比表面积、还原性能、表面酸性等进行表征分析。结果表明,在反应压力4.0 MPa、液时空速10 h^(-1)、氢油体积比600∶1的条件下,增大MoO_(3)用量,加氢脱硫活性先增大后降低,当MoO_(3)用量为15%时,在280℃、300℃、320℃下,对二苯并噻吩的加氢脱硫转化率最大能够达到30.08%、95.35%、97.42%。5%TiO_(2)-nMoO_(3)催化剂的二苯并噻吩脱硫反应主要以直接脱硫途径进行。 展开更多
关键词 催化化学 熔融盐焙烧法 tio_(2)-MoO_(3)催化剂 二苯并噻吩 加氢脱硫
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TiO_(2)/SiO_(2)/H^(+)-ATP复合催化剂的制备及性能
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作者 高丙莹 孙绪章 +1 位作者 曹金耀 姚超 《常州大学学报(自然科学版)》 CAS 2023年第4期37-42,共6页
为了制备色度低、活性高、反应时间短且副反应少的钛系催化剂,以坡缕石(ATP)为载体,制备了TiO_(2)/SiO_(2)/H^(+)-ATP复合催化剂。研究了催化剂Ti,Si物质的量比及酸化ATP(H^(+)-ATP)载体引入量对催化剂催化性能的影响规律。通过探究聚... 为了制备色度低、活性高、反应时间短且副反应少的钛系催化剂,以坡缕石(ATP)为载体,制备了TiO_(2)/SiO_(2)/H^(+)-ATP复合催化剂。研究了催化剂Ti,Si物质的量比及酸化ATP(H^(+)-ATP)载体引入量对催化剂催化性能的影响规律。通过探究聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)色度及流变性能,评价TiO_(2)/SiO_(2)/H^(+)-ATP催化剂的催化性能。结果表明,催化剂n(Ti)∶n(Si)为9∶1,H^(+)-ATP载体加入量为10%时,催化剂TiO_(2)/SiO_(2)/H^(+)-ATP的催化效果最佳,制备的PET性能最好。 展开更多
关键词 tio_(2) SiO_(2) 坡缕石(ATP) 复合催化剂 聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)
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CuO/TiO_(2)负载型催化剂的制备、拉曼光谱表征及催化CO氧化反应性质评价
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作者 王伟伟 吴美瑶 贾春江 《大学化学》 CAS 2023年第1期240-247,共8页
通过设计包含催化剂制备、仪器表征和性质研究一体的综合实验,可以加深学生对催化化学的认识,使得传统理论催化教学更加立体化。本综合实验包括使用沉积-沉淀法制备CuO/TiO_(2)催化剂,使用拉曼光谱对催化剂结构进行物相分析,以及评价该... 通过设计包含催化剂制备、仪器表征和性质研究一体的综合实验,可以加深学生对催化化学的认识,使得传统理论催化教学更加立体化。本综合实验包括使用沉积-沉淀法制备CuO/TiO_(2)催化剂,使用拉曼光谱对催化剂结构进行物相分析,以及评价该催化剂催化CO氧化反应的性能三方面内容,使学生建立起化学材料“结构-性能”之间的初步认识,提升科研实践能力,为今后科研之路奠定基础。 展开更多
关键词 CuO/tio_(2)催化剂 拉曼光谱 CO氧化 综合化学实验
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