改性色谱柱分离辐照后UO_(2)-Zr燃料中燃耗监测体钕的方法研究

钕监测体法整体精度高、适用范围广,是目前最常用的绝对燃耗测量方法之一。新型UO_(2)-Zr燃料中锆基体为燃料的溶解及燃耗监测体钕的分离带来了极大挑战,钕分离效率的提高对提升绝对燃耗测量可靠性、降低操作人员受照剂量具有重要意义。选择三种具有较强镧系元素萃取能力的酸性磷类萃取剂作为改性试剂,通过浸渍法完成商业化色谱柱的改性制备。比较研究表明,(2-乙基己基)膦酸单-2-乙基己基酯改性后的色谱柱分离性能最优,在0.05 mol·L^(-1)硝酸溶液的等度洗脱下,15 min内可实现钕的完全分离,Pr/Nd分离因子为1.73,而Nd/Sm分离因子远远大于1.5。60次重复分离实验证实改性色谱柱分离稳定性良好,在模拟辐照后UO_(2)-Zr燃料溶液中能实现大量铀、锆基体中微量钕的富集与分离。

大晶粒UO_(2)燃料裂变气体释放行为相场模拟研究

为预测大晶粒UO_(2)燃料中裂变气体的释放行为,从而为事故容错燃料的发展提供支持,本文采用相场模型,对裂变气体在UO_(2)多晶微观结构中的释放行为进行了模拟.该模型采用一组耦合的Cahn-Hilliard方程与Allen-Cahn方程,用守恒场变量表示裂变气体与空位的分布,以及用序参量区分气泡相与基质相.该模型重点考察了不同晶粒尺寸、不同温度条件与扩散系数对裂变气体释放行为产生的影响,展现了气泡的形核、生长、融合等行为,得到了一定程度燃耗深度下燃料的孔隙度、晶界处气泡覆盖率、气泡平均半径等模拟结果.结果表明,温度与扩散系数对孔隙度、晶界处气泡覆盖率的影响较为显著,在扩散系数较大时,晶粒尺寸也会对裂变气体释放行为产生较大影响,扩散系数较小时,晶粒尺寸的影响则不明显.此外,通过该模型得出的高燃耗深度下裂变气体气泡分布状况与实验结果也较为符合,该模型能较好地预测大晶粒UO_(2)裂变气体释放行为.

UO_(2)在碳酸盐熔盐中的反应行为研究

为获得UO_(2)在碱金属碳酸盐熔盐体系中的基础反应数据,本文分析了UO_(2)在不同组分碳酸盐熔盐中的平衡浓度和反应产物。本文借助电感耦合等离子体质谱、X射线衍射、红外光谱等表征方法,研究反应产物及铀的形态。结果表明:在本文条件下,铀元素在不同组分碳酸盐熔盐中平衡浓度(500~700℃)呈“V”型分布,其平衡浓度在20~220μg/g,最小值在二元和三元熔盐体系中分别低于30μg/g和60μg/g(600℃)。另外UO_(2)在碳酸盐熔盐中的反应产物结构均以重铀酸盐为主(<700℃)。在碳酸盐熔盐体系中系统的分析了UO_(2)的反应行为,验证了碳酸盐盐熔盐氧化技术对UO_(2)进行氧化处理的可行性,为该技术的发展提供了一定基础数据的支撑。

烧结成型的UO_(2)陶瓷燃料微观力学性能研究进展

作为反应堆的核心,UO_(2)陶瓷燃料的力学性能与其安全可靠性、经济性紧密相关,一直是国内外的研究热点。当前学者已针对未辐照UO_(2)燃料开展了大量研究,结果表明,UO_(2)燃料的力学性能受晶粒尺寸、晶体取向、气孔率、O/U比、应变量、掺杂相类型及掺杂量等多种因素影响,并且还与测试温度密切相关,但这些影响因素对其力学性能的耦合作用尚不清楚。近年来国外研究者还通过先进的纳米力学测试技术,对辐照后的UO_(2)陶瓷燃料进行了研究,为其设计制备和寿期内性能预测提供了关键数据支撑。首先介绍了UO_(2)微观力学性能研究手段,并对未辐照以及辐照后UO_(2)陶瓷燃料微观力学性能研究进展进行了综述,总结了现有的不足并提出了后续研究的建议:在服役温度以及事故温度下对不同燃耗的UO_(2)燃料开展研究,获得实际工况和事故工况下UO_(2)燃料微观力学性能随燃耗的演变规律及机制,为燃料元件持续优化改进提供支撑。

大晶粒UO_(2)-SiC燃料芯块制备及高温氧化性能研究

通过在UO_(2)基体中添加第二相来提高燃料热导率是耐事故燃料的一个重要研究方向。该研究以大晶粒UO_(2)颗粒为原料,采用放电等离子烧结(Spark Plasma Sintering,SPS)工艺在较低烧结温度下获得高密度的大晶粒UO_(2)-SiC复合燃料芯块,对复合燃料芯块的性能进行了表征,并研究了其在空气环境中的抗高温氧化性能。结果显示:SPS低温烧结可有效避免高温下发生的UO_(2)-SiC界面反应,制备出的芯块密度>95%TD(理论密度)。与传统UO_(2)燃料芯块及常规UO_(2)粉末SPS烧结的UO_(2)-SiC芯块相比,大晶粒复合燃料芯块热导率明显提高。复合燃料芯块在高温氧化初期的氧化增重相较传统芯块明显减弱,但当氧化温度达到350℃时,SiC无法进一步阻止UO_(2)氧化。

高燃耗UO_(2)陶瓷燃料芯块微观结构演化行为研究进展

UO_(2)陶瓷燃料芯块作为轻水堆等商业堆的核心部件,在运行时的变化会影响反应堆运行安全。延长燃料元件使用燃耗从而达到更高经济效益是核电厂未来发展方向,然而随着燃料燃耗的增加,燃料芯块的微观结构如晶粒尺寸、孔隙等会发生变化,裂变产物的产生与迁移量增加,芯块包壳相互作用的发生概率升高导致反应堆运行安全系数下降,因此高燃耗下陶瓷燃料芯块微观结构演化行为和裂变产物迁移的研究受到重视。基于学者们所做的研究工作,总结了陶瓷UO_(2)芯块裂变产物研究相关的几个内容:边缘高燃耗结构的特征与形成机理、裂变产物的分布及影响,微观结构演化与裂变产物迁移的联系,讨论了高燃耗下芯块微观结构演化和其对裂变产物迁移的影响。为提高燃料使用燃耗,结合研究现状,对高燃耗下燃料芯块的进一步研究提出展望。