微纳米气泡/UV/H_(2)O_(2)协同处理垃圾渗滤液中典型污染物

以垃圾渗沥液中的典型有机污染物正己酸为处理目标,探究其在MB(微纳米气泡)联合UV(紫外光)活化H_(2)O_(2)的作用下的降解规律,探讨不同处理方式、微纳米气泡进气量、紫外灯功率、初始pH值、H_(2)O_(2)体积分数以及共存离子等影响因素对模拟垃圾渗沥液COD降解效果的影响。结果表明:MB/UV/H_(2)O_(2)体系的协同系数达到31.56,证明其有显著的协同效应,该体系能够有效降低模拟垃圾渗滤液中的COD,其降解过程符合拟一级反应动力学模型。当反应时间180 min、H_(2)O_(2)体积分数2×10^(-3)、pH=4、UV功率10 W、MB进气量30 mL/min时,模拟垃圾渗沥液COD去除率可达到94.54%,TOC(总有机碳)去除率为59.10%。共存离子实验表明,实际垃圾渗滤液中的氯离子会降低反应速率。自由基淬灭实验结合EPR结果表明,在MB/UV/H_(2)O_(2)体系中主要产生羟基自由基和单线态氧。

在UV/H_(2)O_(2)去除对乙酰氨基酚工艺中Br^(-)的影响及其转化规律

Br^(-)是水和废水中常见的卤素离子,在高级氧化过程(advanced oxidation processes, AOPs)中通过形成不同种类的Br相关物种来发挥多种作用。在Br^(-)存在条件下,采用对乙酰氨基酚(acetaminophen, AAP)模拟废水进行UV/H_(2)O_(2)对其降解效能、机理以及Br^(-)转化规律的研究。结果表明,UV/H_(2)O_(2)降解AAP过程中,最佳去除率达到99.1%,但Br^(-)的加入抑制了AAP的降解和矿化,O~·_(2)和OH~·是UV/H_(2)O_(2)降解含Br^(-)的AAP模拟废水中主要活性物质,贡献率分别为45.5%和34.0%。当Br^(-)存在时,中性条件下,AAP降解速率最快,其一级动力学常数为0.048 4 min~(-1);其中活性溴物种(reactive bromide species, RBSs)对AAP降解的贡献率为14.1%。自由基浓度模拟结果表明,Br^(·-)_(2)可能在有机溴的形成过程中发挥着重要的作用。H_(2)O_(2)的直接还原作用导致Br^(-)转化率仅为18.0%。此外,由于溴自由基的加成,容易生成一些具有生态毒性的副产物,并通过分析溴代产物推测了AAP的降解路径。

UV/PMS和UV/H_(2)O_(2)降解偶氮染料橙黄G的对比研究

随着社会的发展与人民生活的需求,染料被广泛应用于纺织、印刷与皮革加工等工业生产当中,因而产生了大量富含染料的印染废水。其中,偶氮染料在染料生产与使用市场中占比最高,亟需高效的技术来消除此类毒害污染物。本文以橙黄G为例,深入对比分析了UV/PMS和UV/H_(2)O_(2)两种紫外高级氧化工艺对偶氮染料废水的降解与矿化效能。结果表明,中性条件下UV/PMS工艺更具优势,当氧化剂浓度为5 mmol/L,OG质量浓度为50 mg/L时在20 min内能去除100%的橙黄G与46.4%的TOC。

UV/H_(2)O_(2)和UV/PDS体系对磷霉素降解效果的对比

紫外高级氧化技术降解有机污染物,由于操作简单、成本低、不易产生二次污染等优点被广泛应用。文章以磷霉素钠作为污染物,研究了UV/H_(2)O_(2)和UV/过硫酸盐(PDS)两种高级氧化技术对有机磷的降解特性,并对比了两种体系下有机磷的降解动力学和反应机理。试验结果表明,在UV/H_(2)O_(2)和UV/PDS体系中,UV激活氧化剂产生的活性基团可有效降解有机磷,有机磷降解率分别为97.3%和95.0%,初始pH、氧化剂投加量、反应温度均会对有机磷降解产生影响,相比于UV/H_(2)O_(2)体系,UV/PDS体系在降解有机磷时,具有pH适用范围较宽、反应温度低、氧化剂投加量小、反应速率快的优势。在最优条件下,两种体系都具有环境适应性。通过自由基捕获试验与电子顺磁共振技术(EPR)可知,UV/H_(2)O_(2)体系中存在·OH,UV/PDS体系中存在SO_(4)^(·-)和·OH。通过气-质联用(CG/MS)技术,测得两种体系降解磷霉素钠后均含有乙酸和丙酸。

UV/H_(2)O_(2)降解罗丹明B综合实验设计

该文设计了利用UV/H_(2)O_(2)工艺降解染料废水中有机污染物罗丹明B(Rhodamine B,RhB)的综合实验,并采用单因素实验和响应曲面法优化实验条件。实验结果表明UV/H_(2)O_(2)工艺降解RhB过程符合假一级动力学方程,H_(2)O_(2)投加量和紫外光强度的交互作用是降解RhB最显著的影响因素。当H_(2)O_(2)的投加量为47.45 mL/L、水体初始pH值为8.11、紫外光强度为730μW/cm^(2)时,反应120 min后,RhB的理论去除率为92.44%,与验证实验结果的相对偏差为0.89%。由紫外-可见光谱和三维荧光光谱扫描结果可知,RhB在反应过程中被有效降解。该实验利用两种实验方法优化工艺条件,有助于提高学生在科研训练中对反应影响因素、动力学拟合及实验条件优化的认识。

不同光强中压汞灯在UV/H_(2)O_(2)降解对氯苯甲酸的影响研究

紫外光与过氧化氢水溶液相结合的光化学氧化方法是目前被广泛应用的高级氧化技术。由于其具有连续辐照光谱,故在这两种高级氧化技术的应用中,中压汞灯被认为较低压汞灯有更高的效率。因此,将基于实验室前期开发的中压细管流紫外反应器来研究中压紫外结合过氧化氢对水中对氯苯甲酸的降解,并探讨不同因素对降解反应的影响。试验结果将与低压汞灯试验进行对比,从实验和理论的角度揭示中压汞灯效率较高的原因。

基于FES技术的O_(2)/CO_(2)燃烧气氛下准东煤中不同类型碱金属盐的释放特性

O_(2)/CO_(2)燃烧技术被认为是一种清洁的燃煤发电技术,然而高碱准东煤燃烧过程中释放的大量碱金属通常是引起锅炉受热面积灰、结渣以及腐蚀的重要物质,严重危害了设备的安全稳定运行。因此,探讨O_(2)/CO_(2)燃烧气氛下准东煤中不同类型碱金属盐的释放特性对于煤炭的清洁高效利用具有重要意义。基于火焰发射光谱技术(FES),在金属丝网反应器上研究了煤粉燃烧过程中不同类型碱金属盐在O_(2)/N_(2)和O_(2)/CO_(2)两种气氛下的释放特性。结果表明:在O_(2)/N_(2)气氛下,挥发分燃烧会产生明亮的火焰;与O_(2)/N_(2)气氛相比,O_(2)/CO_(2)气氛下煤粉燃烧强度降低,火焰温度下降,着火时间延迟,挥发分和焦炭的燃烧时间延长,使得煤粉中气相Na的释放过程受到抑制。对于NaAc、Na_(2)CO_(3)和Na_(2)SO_(4)来讲,O_(2)/CO_(2)气氛延迟了其释放过程中质量浓度降低的时间,使煤粉中气相Na从开始释放就进入稳定释放阶段,气相Na质量浓度变化率波动不大;但NaCl会在释放的4 s左右质量浓度变化率变为负值,导致释放的气相Na质量浓度一直降低。同时CO_(2)气氛还会使得NaAc、NaCl等类型盐转化形成更难释放的Na_(2)CO_(3),进一步抑制气相Na的释放过程。而Na_(2)CO_(3)的质量释放率在O_(2)/CO_(2)气氛下也降低的主要原因则是CO_(2)抑制了Na_(2)CO_(3)向Na_(2)O的分解过程。Na_(2)SO_(4)则由于其本身释放就比较困难,因此其质量释放率降低的主要原因是燃料燃烧温度和强度降低导致的。

壳聚糖/H_(2)O_(2)雾化处理对伽师瓜贮藏品质的影响

为研究壳聚糖、H_(2)O_(2)对伽师瓜长期贮藏的保鲜效果,在前期研究的基础上,采用1%壳聚糖涂膜+6%H_(2)O_(2)纳米雾化处理伽师瓜,在(2±0.5)℃下贮藏,分析贮藏品质变化,并对测定结果进行主成分分析。结果表明,保鲜处理能维持伽师瓜的采后品质,其中壳聚糖/H_(2)O_(2)复合处理效果最佳,可以显著延缓果实的腐烂指数(0.105%),抑制硬度下降(4.21 kg/cm^(2))和重量损失(4.90%),减少SSC(11.5%)和ASA(15.44%)物质的消耗,防止细胞膜损伤并诱导抗氧化酶活性。PCA分析获得2个主成分,累计贡献率93.6%,其中失重率、电导率和CAT活性是伽师瓜保鲜中的关键指标。综合分析,1%壳聚糖涂膜和6%H_(2)O_(2)纳米雾化复合处理对伽师瓜有显著的保鲜效果,且优于单一处理,可为伽师瓜的长期保鲜提供理论指导。

H_(2)O_(2)氧化-荧光法定量检测黑木耳黑色素

建立一种测定黑木耳黑色素含量的系统方法——H_(2)O_(2)氧化-荧光法,并测定了黑木耳黑色素含量。筛选了黑木耳黑色素氧化后产生的荧光的测定条件,并对检出限、精密度、稳定性和加标回收实验进行了评价。黑木耳黑色素的最佳激发波长为340 nm,发射波长为460 nm。当NaOH浓度为0.15 mol·L^(-1)、H_(2)O_(2)浓度为10%、氧化温度为60℃、氧化最佳时间为1.5 h、超声时间为40 min时,黑色素浓度在200~1200μg·mL^(-1)与荧光强度呈良好的线性关系,线性回归方程的R^(2)=0.9960,检出限为0.92μg·mL^(-1),平均回收率为102.75%,稳定性和精密度分别为1.19%和1.29%,黑木耳中黑色素含量为2.10%。以上结果表明,H_(2)O_(2)氧化-荧光法可以准确、简便地定量黑木耳中的黑色素。

热风微波耦合干燥结合H_(2)O_(2)熏蒸对不同贮藏条件下冬枣品质的影响

为探究热风微波耦合干燥结合过氧化氢(H_(2)O_(2))熏蒸对不同贮藏条件下绿糖心冬枣品质的影响,以绿糖心冬枣为研究对象,果实干燥前采用5%H2O2熏蒸10 min,利用热风微波耦合干燥设备对果实进行干燥,采用纳米聚乙烯微孔保鲜膜对其包装。分别在室温、保鲜库(0℃)和精准相温库(0℃)中贮藏300 d,每隔60 d测定一次冬枣的各项生理指标,分析绿糖心冬枣在贮藏期间品质变化的规律。结果表明,热风微波耦合干燥结合H2O2熏蒸处理的冬枣,保鲜库、精准相温库贮藏与室温贮藏相比,可较好抑制冬枣的瘪枣率和失重率,延缓冬枣的可溶性固形物、抗坏血酸、可滴定酸和总酚含量的下降速率。与保鲜库及室温贮藏冬枣相比,精准相温库贮藏能够有效阻止果实营养成分的流失,最大限度地保持果实的贮藏品质。

山茶油对H_(2)O_(2)诱导大鼠H9C2心肌细胞氧化应激损伤的保护作用

目的:探讨山茶油对H_(2)O_(2)诱导大鼠H9C2心肌细胞氧化应激损伤的保护作用。方法:CCK8法检测不同浓度H_(2)O_(2)处理H9C2心肌细胞后细胞存活率,以正常培养的细胞为空白对照组,以200μmol/L H_(2)O_(2)处理细胞24 h,构建氧化应激损伤模型作为模型组。分别用1%,0.1%,0.01%浓度的山茶油预处理细胞24 h后,加入H_(2)O_(2)作用24 h作为实验组。利用β-半乳糖苷酶衰老染色实验,线粒体膜电位实验,EdU细胞增殖染色实验及划痕实验来观察各组细胞衰老,线粒体膜电位,增殖凋亡,迁移的变化。利用试剂盒检测各组细胞超氧化物歧化酶(SOD)活性、乳酸脱氢酶(LDH)活性、丙二醛(MDA)含量。结果:不同浓度H_(2)O_(2)处理H9C2心肌细胞后,细胞活力均受到抑制,且与H_(2)O_(2)浓度正相关(P<0.01)。与空白对照组相比,H_(2)O_(2)模型组细胞衰老阳性率、MDA含量和LDH活性增加(P<0.01);线粒体膜电位、细胞增殖率、迁移率、SOD活性下降(P<0.01)。与H_(2)O_(2)模型组相比,实验组细胞衰老阳性率(P<0.05)、MDA含量和LDH活性降低(P<0.05);线粒体膜电位增加、细胞增殖率和迁移率增加(P<0.05)。结论:山茶油可显著抑制H9C2细胞的氧化应激损伤,发挥心肌细胞保护作用。

H_(2)O_(2)-纳滤组合工艺深度处理地表水试验

尽管纳滤膜技术适用于地表水处理领域,但在处理过程中会受到膜污染和可溶性有机物截留率低等问题的限制。为了解决以上问题,研究研发了一种新的组合工艺(H_(2)O_(2)-纳滤组合工艺),旨在增加地表水处理效果和缓解纳滤膜污染。文章研究了H_(2)O_(2)处理作为纳滤处理地表水前的预处理,进行过滤试验以评估H_(2)O_(2)氧化预处理对膜处理地表水的截留性能、纳滤膜污染的影响。结果表明,相比于单独的H_(2)O_(2)氧化处理和单独的纳滤膜过滤处理,H_(2)O_(2)-纳滤组合工艺对地表水的处理效果增强,对UV254、总有机碳(TOC)的最高去除率分别为97.6%、98.5%,对TDS和电导率的最高去除率分别为51.1%和50.9%。H_(2)O_(2)氧化可以将地表水中的大分子有机污染物氧化为小分子或CO_(2)和H_(2)O等无机物,所以将H_(2)O_(2)氧化作为膜前预处理减轻了58.5%的膜通量降低,缓解了纳滤膜表面大部分的膜污染。此外,该工艺对地表水的荧光类有机物也具有显著的去除率。基于该组合工艺出色的工艺性能,可以得出结论,H_(2)O_(2)-纳滤工艺在处理地表水方面具有相当大的应用潜力。

2-APB通过PKCα/HIF-1α信号通路抑制H_(2)O_(2)诱导的软骨细胞凋亡

目的探讨2-氨基乙氧基苯硼酸(2-APB)对H_(2)O_(2)诱导的软骨细胞凋亡的作用及其机制。方法实验分为Control组、H_(2)O_(2)组、2-APB组和H_(2)O_(2)+2-APB组。CCK-8法检测各组细胞活力;显微镜下观察2-APB对H_(2)O_(2)诱导的软骨细胞形态变化的影响;TUNEL法和流式细胞术检测软骨细胞凋亡情况;流式细胞术检测脂质活性氧(ROS)水平;Western blot法检测2-APB对H_(2)O_(2)诱导的各组细胞中Cleaved-PARP、p-PKCα和HIF-1α蛋白的表达情况;免疫荧光法检测PKCα抑制剂BIM-Ⅰ对H_(2)O_(2)诱导的各组细胞中HIF-1α的荧光表达情况。结果2-APB对H_(2)O_(2)诱导的软骨细胞凋亡具有抑制作用,且当2-APB浓度为100μmol/L时抑制效果最为显著(F=235.80,P<0.01);2-APB能够抑制H_(2)O_(2)所致软骨细胞凋亡阳性率(F=114.80,P<0.01)以及ROS的水平(F=52.99,P<0.01),并且抑制Cleaved-PARP(F=10.10,P<0.05)、p-PKCα(F=24.56,P<0.05)和HIF-1α(F=6.85,P<0.05)蛋白的表达;PKCα抑制剂BIM-Ⅰ能够抑制H_(2)O_(2)所致HIF-1α荧光强度的增加。结论2-APB可以通过抑制PKCα/HIF-1α通路减少H_(2)O_(2)诱导的软骨细胞凋亡,进而保护软骨细胞。

中性条件Fe/Cu-MCM-41光催化活化H_(2)O_(2)/PDS的构-效关系

本文在室温下制备了Fe-MCM-41和Cu-MCM-41,利用XRD、BET、SEM和TEM等手段对催化剂进行了表征.选取金橙Ⅱ为探针分子、H_(2)O_(2)和PDS作为氧化剂,构建了多相光催化氧化体系,研究中性条件下Fe-MCM-41和Cu-MCM-41光催化活化H_(2)O_(2)和PDS的构-效关系.结果表明,Fe-MCM-41为同晶替换型催化剂,Cu-MCM-41为同晶替换和CuO孤岛共存型催化剂.中性条件下,H_(2)O_(2)受空间位阻和电性排斥影响小,能被Fe-MCM-41孔道内外铁离子高效光催化产生·OH,但难以被Cu-MCM-41中同晶替换和孤岛的铜离子高效光催化;PDS由于受到空间位阻和电性排斥的影响,难以进入Fe-MCM-41和Cu-MCM-41孔道之中,但Cu-MCM-41表面和孤岛上的铜离子能高效光催化PDS产生^(1)O_(2)和SO_(4)^(−·)·UV+H_(2)O_(2)体系中加入Fe-MCM-41,金橙Ⅱ的脱色速率提升了52.9%,反应180 min时体系矿化率从43%提高到了57%;UV+PDS体系中加入Cu-MCM-41,金橙Ⅱ的脱色速率提升了38.7%,反应180 min时体系矿化率从48%提高到了76%.本研究为介孔分子筛光催化剂的开发利用提供理论依据.

HA/H_(2)O_(2)体系对磺胺噻唑降解的机理与效能

以盐酸羟胺/过氧化氢(HA/H_(2)O_(2))作为研究体系,考察其对于磺胺噻唑(STZ)的降解效能。文章考察了HA初始浓度、H_(2)O_(2)初始浓度、STZ初始浓度、pH、天然有机物(NOM)、阴离子(SO_(4)^(2-)、Cl-和NO_(3)^(-))对STZ降解的影响。结果表明:在pH值=3.0的条件下,HA/H_(2)O_(2)体系对STZ具有高效的降解效果,当HA的物质的量浓度由2 mmol/L增加到10 mmol/L时,对STZ的去除率从56.06%增加到85.26%;当H_(2)O_(2)的物质的量浓度从2 mmol/L增加到10 mmol/L时,对STZ的去除率从58.96%增加到85.26%,当STZ的物质的量浓度从2μmol/L增加到10μmol/L时,对STZ的去除率从98.72%降低到71.86%。随着pH的增大,STZ的去除率逐渐降低,在pH值>7的条件下对STZ的去除率可以忽略不计。向反应体系中分别投加5 mmol/L的SO_(4)^(2-)和5 mmol/L的NO_(3)^(-)都可以有效促进STZ的降解,而5 mmol/L的Cl^(-)则会抑制STZ的降解。当向体系中投加小于5 mg/L的NOM则对STZ的降解的影响可以忽略不计。测定了体系中共有17种降解产物,并推测STZ通过取代反应、羟基化反应等方式逐步被降解。通过明亮发光杆菌发光值变化分析降解过程中溶液毒性的变化,测定发现STZ降解过程中急性毒性不高。实际水体试验结果表明,HA/H_(2)O_(2)系统对二级出水中的荧光类物质具有较好的降解效果。

H_(2)O_(2)纳米雾化结合微孔保鲜袋对新疆蟠枣贮藏品质的影响

为保持蟠枣果实采后贮藏品质和商品性,以新疆蟠枣为试材,考察H_(2)O_(2)纳米雾化结合微孔保鲜袋处理对蟠枣贮藏品质的影响。结果表明,未使用微孔保鲜袋包装处理的蟠枣在贮藏20 d后出现明显的失水皱缩,品质显著下降;微孔保鲜袋包装结合1%H_(2)O_(2)纳米雾化处理保鲜效果显著优于仅使用微孔保鲜袋,可显著抑制果实失水软化、红变,延缓蟠枣果实中可溶性固形物(total soluble solid,TSS)、维生素C(vitamin C,VC)等物质的损失速率,维持相对较高的抗氧化酶活性。通过相关性分析表明,果实品质指标与抗氧化酶活性之间显著相关。因此,微孔保鲜袋包装结合1%H_(2)O_(2)纳米雾化处理是一种应用于蟠枣采后贮藏的有效保鲜方法。

UV/H_(2)O_(2)对盐酸林可霉素的光催化降解及生物毒性分析

本文以盐酸林可霉素(LCM)为研究对象,探究其在UV/H_(2)O_(2)降解作用下的降解情况,探讨了H_(2)O_(2)浓度、初始pH值和有机物等影响因素对LCM的影响及机制.实验结果表明,当H_(2)O_(2)浓度为50 mg·L^(−1),pH=7.3,LCM浓度为10 mg·L^(−1),反应30 min后,LCM去除率达到98%,且反应过程遵循准一级动力学.利用高效液相色谱串联飞行时间质谱仪(LCMS-TOF 5600+)鉴别出其在UV/H_(2)O_(2)降解过程中主要产物的分子结构式,进而推导出可能的降解路径.利用TEST对降解过程中的产物进行毒性预测,结果表明,中间产物的毒性高于母体,对水质安全保障造成潜在风险.

片层纤维V_(2)O_(5)·1.6H_(2)O干凝胶提升水系锌离子电池循环性能

水系锌离子电池凭借低成本和环境友好的特点具有极大的发展和应用前景.具有高比表面、分层、或快速离子导体结构的钒基材料是锌离子电池最具有前景的正极材料之一.如何改善钒基材料的长循环性能是亟待解决的问题之一.本文采用溶胶凝胶法并冷冻干燥成功制备了V_(2)O_(5)·1.6H_(2)O干凝胶,利用X射线衍射仪、扫描电子显微镜对其物相和形貌进行了表征,发现制备的材料为V_(2)O_(5)·1.6H_(2)O,结晶相良好,且成片状纤维大孔结构.电化学测试表明,在0.1 A·g^(–1)电流密度下,首次放电比容量为388.4 mA·h·g^(–1),循环1000次后容量仍保持为129.7 mA·h·g^(–1),具有良好的长循环稳定性.在0.1、0.2、0.5、1、2和3 A·g^(-1)电流密度下,纤维状V2O5干凝胶表现出良好的倍率性能,放电比容量分别为388.4、338.5、282.9、239.1、194.4和165.9 mA·h·g^(–1),远高于商业化V2O5 (279.5、251.0、205.5、174.5、144.6和125.1 mA·h·g^(–1)).良好的电化学性能主要归功于结合水的支撑作用增大了层间距,在循环过程中材料具有良好的结构稳定性,避免了放电容量衰减;同时纤维片状结构缩短了锌离子的迁移路径.对充放电机理研究发现,在锌离子的嵌入脱出过程中伴随有碱式硫酸锌的生成与消失,且该过程可逆.

H_(2)O_(2)刻蚀MoS_(2)纳米片增强CO_(2)催化加氢性能

CO_(2)催化加氢制备高附加值化学品是缓解温室效应,实现人类社会可持续发展的关键技术之一。二维MoS_(2)材料由于其特殊的层状结构和表面丰富可调的S缺陷位,在CO_(2)活化与转化中被广泛关注,将MoS_(2)催化剂用于CO_(2)加氢的关键在于表面S空位的构建。为开发高效构建S空位工艺,以MoS_(2)纳米片为基础,利用H_(2)O_(2)刻蚀法在其表面引入S空位,对比了H_(2)O_(2)刻蚀前后CO_(2)在常压和高压下的反应性能。研究表明,H_(2)O_(2)刻蚀能显著提升S空位含量,且不会改变MoS_(2)的晶相结构,也未影响S空位的化学性质,从而明显提升CO_(2)催化加氢的转化率,但不影响产物分布。在常压条件下,S空位主要催化CO_(2)解离加氢为CO,选择性达96%以上;而在高压(5 MPa)低温(180℃)条件下能以较高的选择性(79%)催化CO_(2)加氢为甲醇,升高反应温度会提升CO_(2)转化率,但甲醇的选择性会显著降低,同时伴随甲烷的生成。本研究提供了一种简便高效的构造S空位的制备工艺,为MoS_(2)催化剂的工业化应用提供一定的理论和技术支撑。

电荷迁移方向调控的BiVO_(4)量子点/苝四羧酸Z型异质结与纳米金修饰在人工光合成H_(2)O_(2)中的协同作用

利用太阳能驱动的半导体光催化技术将H_(2)O和O_(2)转化为H_(2)O_(2),是传统蒽醌工艺的可持续替代方案之一.在光催化O_(2)还原生产H_(2)O_(2)的过程中,主要涉及到O_(2)的还原和H_(2)O的氧化两个半反应.然而,单一的窄带隙半导体往往难以满足整体反应的热力学电位要求.为了克服这一挑战,研究人员借鉴自然光合作用的原理,提出了构建Z型异质结体系的策略.这种体系不仅能有效促进电荷的分离,从而增强光催化效率,而且能保留光生电荷较强的氧化还原能力,这对于H_(2)O_(2)的光合成至关重要.此外,O_(2)的活化对于H_(2)O_(2)光合成同样重要.然而,目前在构建Z型异质结时,对于Z型异质结的两组分自身电荷传输方向的匹配性鲜有关注.因此,构建具有电荷定向传输的Z型异质结,并精准负载O_(2)活化位点,对于提高H_(2)O_(2)的光合成效率和稳定性具有重要意义.本文以苝-3,4,9,10-四羧酸二酐(PTCDA)为前驱体,在水解的过程中,引入预制备的钒酸铋量子点(BQD),原位构建BQD/PTA Z型异质结.然后,通过低温辅助光还原策略将纳米Au精确修饰在苝四甲酸(PTA)上,制得具有定向电荷传输的BQD/PTA-Au Z型异质结.形貌表征结果表明,PTA的形态为平均厚度为3.5 nm的不规则纳米片,其表面均匀负载了直径约为7 nm的BQD纳米颗粒,而超小的Au纳米粒子(直径约为5 nm)则负载在PTA纳米片的边缘.优化后的BQD/PTA-Au异质结光催化H_(2)O_(2)产率为218.6μmol g^(-1)h^(-1),约为PTA纳米片的6.4倍;此外,在405 nm波长下,该异质结的表观量子产率为PTA的4.8倍.在模拟太阳光条件下,BQD/PTA-Au异质结的太阳能到化学能转换效率(SCC)为0.47%;且在连续5次的循环实验中表现出良好的稳定性.光物理和光化学测试结果表明,BQD/PTA Z型异质结的构建显著促进了PTA的电荷分离,Au修饰后复合体的电荷分离进一步增强.扫描开尔文探针(SKP)测试结果表明,BQD和PTA的能带结构满足Z型电荷传输路径,电子顺磁共振和原位X射线光电子能谱分析结果表明,所构建的Z型异质结由于电荷传输方向匹配,显著促进·O_(2)-自由基的形成;而后续的Au修饰则能够定向接受来自PTA的光生电子.旋转圆盘电极测试结果表明,BQD/PTA-Au的平均电子转移数最接近2,说明其遵循两电子氧还原反应(ORR)路径.结合物种捕获实验推测,·O_(2)-自由基是BQD/PTA-Au异质结光合成H_(2)O_(2)的主要活性物种.原位漫反射红外光谱测试证实,纳米Au修饰可进一步提高O_(2)在催化剂表面吸附,并加速两电子的O_(2)还原反应.综上,本文围绕着具有各向异性电荷迁移的PTA,设计构建了电荷定向迁移的Z型异质结体系,实现了高效的H_(2)O_(2)光合成,为高效Z型异质结体系设计构建提供了新思路.