V-SBA-15分子筛的制备及其对乙苯制苯乙酮反应的催化性能

以聚环氧乙烷-聚环氧丙烷-聚环氧乙烷三嵌段共聚物(简称P123)为模板剂,正硅酸乙酯为硅源,前驱体为柠檬酸氧钒配合物,采用水热法在酸性条件下制备了V-SBA-15有序介孔材料。考察了不同晶化时间、模板剂用量等因素对介孔分子筛V-SBA-15制备的影响。结果表明,最优晶化时间为96 h、模板剂用量n=1.0〔以n(P123)/n(V+Si)计〕,在该条件下所制备的材料具有类似于分子筛SBA-15高度有序的六方介孔结构,且活性组分钒在介孔氧化硅基体中均匀分散。用XRD、FTIR、BET、SEM及TEM等方法对制备的分子筛V-SBA-15进行结构表征,同时在乙苯制苯乙酮反应中以苯乙酮选择性及收率来验证催化剂的催化性能。结果表明,在催化氧化乙苯制苯乙酮反应较优工艺条件下,苯乙酮选择性及收率分别为82.0%和38.60%。

催化剂V-SBA-15催化氧化苯乙烯制备苯甲醛的工艺研究

以介孔分子筛SBA-15为载体,采用后负载法制备出催化剂V-SBA-15,并以双氧水为氧化剂,丙酮为溶剂,对V-SBA-15催化氧化苯乙烯制苯甲醛的工艺条件进行了研究。结果表明,当钒负载量低于15%时,V-SBA-15仍保持了SBA-15高度有序的二维六方结构,具有较大的比表面积和孔体积;在V-SBA-15的钒负载量为10%,n(苯乙烯):n(双氧水):n(丙酮)为1:3:2,反应温度为70℃,反应时间为6 h的最优条件下,苯乙烯转化率为65.62%,苯甲醛选择性为81.21%,苯甲醛收率为53.29%。

V-SBA-15催化氧化乙苯制苯乙酮反应

采用浸渍法制备制备出不同钒负载量的V(x)-SBA-15(x=n(V)∶n(Si))介孔分子筛催化剂,通过XRD、BET方法对其结构进行表征,并考察催化剂对乙苯(EB)氧化制苯乙酮(ACP)的性能。结果表明,负载钒的V(x)-SBA-15仍具有六方介孔分子筛的结构,其中V(0.10)-SBA-15催化性能最佳。在间歇反应器中以V(0.10)-SBA-15为催化剂,H_2O_2(w=30%)为氧化剂,丙酮为溶剂,研究催化剂用量,反应物物质的量比,反应温度等因素对乙苯氧化反应的影响,得到乙苯氧化反应的最优工艺条件为:反应温度160℃,反应时间6h,n(乙苯)∶n(丙酮)∶n(H_2O_2)=1∶2∶2。此时,乙苯转化率41.6%,苯乙酮选择性91.3%。

Sb-V-SBA-15催化苯酚过氧化氢羟基化的工艺研究

以偏钒酸铵为钒源和三氯化锑为锑源,用后合成法合成了Sb-V-SBA-15[n(Si)/n(V)=25,n(Sb)/n(V)=0.8)]催化剂,采用XRD、N2吸附-脱附法、FT-IR等表征合成的样品。研究了该催化剂催化苯酚过氧化氢羟基化的工艺条件。结果表明,Sb-V-SBA-15仍然保持了SBA-15的高度有序的二维六方孔道结构,且具有较大的比表面积和孔体积,负载的活性组分均匀分布在介孔分子筛表面;以反应时间4 h,反应温度60℃,催化剂用量0.2 g,n(苯酚)∶n(H2O2)∶n(H2O)=1∶1∶2为最佳工艺条件下,苯酚转化率达41.38%,苯二酚选择性为89.27%。

锑钒双金属改性SBA-15催化苯乙烯制苯甲醛

以三氯化锑为锑源和偏钒酸铵为钒源,采用后合成法对V-SBA-15进行了锑改性。通过XRD、N_2吸附-脱附法、FT-IR等技术进行了表征,并考察了该催化剂在催化氧化苯乙烯制苯甲醛反应中的催化性能。结果表明,与V-SBA-15相比,引入Sb后有利于催化剂表面V_2O_5的分散,催化剂的活性受到抑制,但苯甲醛的选择性有所提高。在实验条件下,Si/V=25,苯乙烯转化率为66.91%,苯甲醛选择性为91.45%。

CO_2氧化丙烷脱氢制丙烯V-Cr/SBA-15催化剂的研究

以介孔分子筛SBA-15为载体,V和Cr为活性组分,采用浸渍法制备了不同V和Cr质量分数的V-Cr/SBA-15催化剂,研究了其对二氧化碳氧化丙烷制丙烯反应的催化性能,采用XRD、BET、TPR等分析测试技术对催化剂的结构进行了表征。结果表明,催化剂中V组分的质量分数较大时以V2O5物相存在,Cr组分以Cr2O3物相存在,它们对SBA-15分子筛的介孔特征影响不大;V、Cr单组分和双组分催化剂都具有较好的CO2氧化丙烷脱氢制丙烯的催化性能,V和Cr质量分数相同的双组分催化剂比单组分催化剂具有更高的催化活性;在V-Cr/SBA-15催化剂中,V和Cr之间存在一定的相互作用,进而改变了催化剂的氧化还原性能,提高了催化剂的催化性能。

V/SBA-15的水热合成法制备及其催化氧化性能研究

为了制备负载型介孔分子筛V/SBA-15并研究其在乙苯制苯乙酮反应中的催化性能,以P123(三嵌段共聚物)为模板剂,正硅酸乙酯为硅源,柠檬酸氧钒配合物为前驱体,在酸性条件下采用水热法一步合成了V/SBA-15有序介孔材料,利用XRD,BET,FT-IR等手段对所合成的V/SBA-15材料进行了结构表征,并在乙苯制苯乙酮反应中以苯乙酮选择性和收率来验证催化剂的催化性能。实验结果表明:此合成材料具有类似于SBA-15的高度有序的六方介孔结构,活性组分钒均匀分散在介孔氧化硅基体中;在催化氧化乙苯制苯乙酮反应的优化条件下,苯乙酮选择性和收率分别为80.87%,35.26%。

V/SBA-15的制备及催化氧化性能研究

以柠檬酸处理过的偏钒酸铵为钒源,采用后合成法制备出了V/SBA-15负载型催化剂,研究其在氧化苯乙烯制苯甲醛反应中的催化性能。结果表明,在钒负载量低于15%时,V/SBA-15仍保持SBA-15的高度有序的二维六方孔道结构,且具有较大的比表面积和孔体积,负载的活性组分金属钒氧化物均匀分布在介孔分子筛表面;在优化条件下催化氧化苯乙烯制苯甲醛,苯乙烯转化率达65.62%,苯甲醛的选择性81.21%,且V/SBA-15具有较好的催化剂稳定性。

含钒SBA-15介孔分子筛的制备及丙烷选择氧化反应

采用"pH-调节法"共合成得到不同钒含量的V-SBA-15催化剂,通过X射线粉末衍射、N_2吸附、透射电镜、拉曼光谱、^(51)V魔角旋转核磁共振谱、NH_3-程序升温脱附、H_2-程序升温还原等手段对催化剂进行表征,并研究了其丙烷选择氧化反应的催化活性.结果表明,V-SBA-15催化剂保持SBA-15介孔分子筛的两维六方孔道结构,低含量时钒以高分散的孤立态四面体形式存在于分子筛的骨架中,高含量时出现聚集态的氧钒八面体物种.低钒含量的催化剂具有低酸量的弱酸性位和较低温度下的还原性,在丙烷选择氧化脱氢反应中表现出较高的催化活性.