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MoO_(x)状态调控及其对VO_(x)/MoO_(x)-TiO_(2)催化剂脱硝性能和热稳定性的影响
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作者 方萍 陈康欣 +3 位作者 林雨婷 范楷浩 单承宇 刘雪松 《石油化工高等学校学报》 CAS 2024年第4期40-48,共9页
将七钼酸铵分别用水和草酸溶液溶解后与TiO_(2)复合制备MoO_(x)-TiO_(2)载体,通过浸渍法负载钒获得VO_(x)/MoO_(x)-TiO_(2)催化剂;采用XRD、SEM、BET、XPS、H_(2)-TPR和NH_(3)-TPD表征手段研究催化剂的结构和性质,并考察了其脱硝活性和... 将七钼酸铵分别用水和草酸溶液溶解后与TiO_(2)复合制备MoO_(x)-TiO_(2)载体,通过浸渍法负载钒获得VO_(x)/MoO_(x)-TiO_(2)催化剂;采用XRD、SEM、BET、XPS、H_(2)-TPR和NH_(3)-TPD表征手段研究催化剂的结构和性质,并考察了其脱硝活性和高温老化性能。结果表明,草酸助溶七钼酸铵制得的VMoTiO-F在210~510℃的脱硝效率大于80.0%,优于用水溶解制备的VMoTiH-F;VMoTiO-F表面存在较多的MoO_(x),可增强与VO_(x)的相互作用,促进催化剂表面产生更多的低价态VO_(x)和表面化学吸附氧(Oα)活性物种;VMoTiO-F中的VO_(x)和MoO_(x)相互作用还能提高低温氧化还原性能,有利于催化过程中的电子传递;VMoTiH-F相比VMoTiO-F有更多的MoO_(x)进入TiO_(2)晶格,提高TiO_(2)的热稳定性,而VMoTiO-A中的锐钛矿TiO_(2)在高温老化中被严重烧结甚至部分转变为惰性金红石晶型,导致表面酸性位损失和氧化还原性能降低,因此VMoTiH-A催化剂的脱硝性能明显优于VMoTiO-A。 展开更多
关键词 vo_(x)/MoO_(x)-tio_(2) 氨选择性催化还原 MoO_(x)-tio_(2)复合载体 活性vo_(x) 热稳定性
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铥改性MnCeO_(x)/TiO_(2)催化剂在氨中低温还原NO_(x)的优越性能
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作者 刘康 魏博 +2 位作者 王珊 王建江 陈丽娟 《有色金属(冶炼部分)》 CAS 北大核心 2023年第3期111-117,共7页
采用溶胶-凝胶法制备了MnCeTm_(y)O_(x)/TiO_(2)(y为Tm/Mn摩尔比,y=0.1,0.3,0.5)低温SCR脱硝催化剂,研究和分析了TmO_(x)对催化剂脱硝性能的影响。所研制的MnCeTmO_(x)/TiO_(2)催化剂提高了以氨为还原剂的低温选择性催化还原(SCR)脱硝性... 采用溶胶-凝胶法制备了MnCeTm_(y)O_(x)/TiO_(2)(y为Tm/Mn摩尔比,y=0.1,0.3,0.5)低温SCR脱硝催化剂,研究和分析了TmO_(x)对催化剂脱硝性能的影响。所研制的MnCeTmO_(x)/TiO_(2)催化剂提高了以氨为还原剂的低温选择性催化还原(SCR)脱硝性能,并采用XRD、NH_(3)-TPD分析探究了TmO_(x)的作用及内在机制。结果表明,当y=0.3时,催化剂具有最佳的脱硝效果,在150℃具有95%以上的NO_(x)转化率。对催化剂进行了稳定性测试和不同空速下的性能测试结果表明,MnCeTm 0.3 O_(x)/TiO_(2)催化剂具有良好的稳定性,且在两种空速下均能保持优异的低温NH_(3)-SCR脱硝性能。 展开更多
关键词 催化化学 MnCeTm_(y)O_(x)/tio_(2)催化剂 低温脱硝 NH_(3)-SCR
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VO_(x)-MoO_(x)/TiO_(2)催化剂低温催化降解一氯苯及二噁英的研究 被引量:1
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作者 孔德宝 马云峰 +4 位作者 王容 陈彤 林晓青 李晓东 籍龙杰 《环境科学研究》 CAS CSCD 北大核心 2022年第9期2110-2119,共10页
垃圾焚烧过程中会产生大量氯苯等氯代挥发性有机污染物(CVOCs)和二噁英等持久性有机污染物(POPs).CVOCs的排放会导致光化学烟雾和温室效应的产生,而二噁英能在土壤中长期附存,具有人体致癌和致畸变等严重危害.催化降解技术具有显著优势... 垃圾焚烧过程中会产生大量氯苯等氯代挥发性有机污染物(CVOCs)和二噁英等持久性有机污染物(POPs).CVOCs的排放会导致光化学烟雾和温室效应的产生,而二噁英能在土壤中长期附存,具有人体致癌和致畸变等严重危害.催化降解技术具有显著优势,能将二噁英等有机污染物彻底破坏分解,最终将其转化为CO_(2)、H_(2)O和HCl等产物.基于钒基催化剂VO_(x)/TiO_(2)的过渡金属氧化物催化剂已被广泛应用于烟气CVOCs和二噁英处理领域.钒基氧化物VO_(x)中的V=O基团对二噁英起到亲核吸附的作用,在钒基氧化物上添加第二活性组分钼氧化物MoO_(x)可以提高催化剂的催化活性.本文采用湿法浸渍的方法制备出用于催化降解含氯污染物的粉体钒钼钛VO_(x)-MoO_(x)/TiO_(2)催化剂,并分析其合成方法、催化表征和性能测试结果,讨论反应温度对一氯苯及二噁英催化率影响的机理,旨在为开发二噁英催化技术提供参考.结果表明:VO_(x)-MoO_(x)/TiO_(2)催化剂表面催化活性位点较多,活性组分分散良好,起始还原温度较低,活性氧含量较多,比表面积较大,颗粒团聚较轻,具有优良的催化特性.通过系列实验筛选出合适的催化剂组分比例为5%VO_(x)-5%MoO_(x)/TiO_(2)(记作“V5-Mo5-Ti”,即VO_(x)和MoO_(x)的质量分数各占5%,TiO_(2)的质量分数占90%),在150℃低温下其对一氯苯和二噁英的催化效果优异.V5-Mo5-Ti催化剂对一氯苯的低温转化率随原始稳定浓度和空速比的升高而降低.在一氯苯初始浓度为150×10^(−6)、空速比为10000 h^(−1)时,V5-Mo5-Ti催化剂在150℃下对一氯苯的转化率为54.0%,在300℃时接近100%.在150℃的低温环境中,该催化剂对二噁英催化脱除率在86%以上,催化降解率在74%以上.研究显示,VO_(x)-MoO_(x)/TiO_(2)催化剂对二噁英的催化脱除率和降解率随温度的升高而提高,主要归因于升温加快了V_(2)O_(5)中V^(5+)和V^(4+)元素以及MoO_(3)中Mo^(6+)和Mo^(4+)元素的催化氧化循环速率. 展开更多
关键词 vo_(x)-moo_(x)/tio_(2)催化剂 一氯苯 二噁英 转化率 催化降解
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VO_(x)/SiO_(2)-Al_(2)O_(3)催化剂催化苯羟基化制苯酚 被引量:2
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作者 李贵贤 李延伟 +3 位作者 李晗旭 祁建军 张军强 董鹏 《分子催化》 CAS CSCD 北大核心 2021年第5期440-448,I0002,共10页
以硅溶胶和偏铝酸钠合成的SiO_(2)-Al_(2)O_(3)复合氧化物作为载体,并采用水热合成法合成了 VO_(x)/SiO_(2)-Al_(2)O_(3)催化剂.采用XRD、SEM、TEM、XPS、NH_(3)-TPD、N_(2)物理吸/脱附等技术对样品进行了表征.由XRD、SEM和TEM表征结果... 以硅溶胶和偏铝酸钠合成的SiO_(2)-Al_(2)O_(3)复合氧化物作为载体,并采用水热合成法合成了 VO_(x)/SiO_(2)-Al_(2)O_(3)催化剂.采用XRD、SEM、TEM、XPS、NH_(3)-TPD、N_(2)物理吸/脱附等技术对样品进行了表征.由XRD、SEM和TEM表征结果可知,活性中心钒能够被均匀分散于SiO_(2)-Al_(2)O_(3)复合氧化物的表面;由XPS及NH_(3)-TPD表征发现,当钒的含量为4%时催化剂中V^(4+)含量最大且总酸量相对适中.探究了 VO_(x)/SiO_(2)-Al_(2)O_(3)催化剂对苯羟基化制苯酚反应的催化性能,结果表明:相对于其他催化剂,由于4%VO_(x)/SiO_(2)-Al_(2)O_(3)催化剂拥有高分散活性中心、最大的V^(4+)含量及适中的载体酸性环境等微观结构而表现出良好的催化性能,苯转化率为48.1%,苯酚选择性为99.6%. 展开更多
关键词 vo_(x)/SiO_(2)-Al_(2)O_(3)催化剂 苯酚 羟基化
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TiO_(2)介晶催化剂的制备与性能研究
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作者 马虹 王艳 《现代盐化工》 2023年第4期8-9,34,共3页
利用三聚氰胺与偏钛酸为主要材料,制备出g-C_(3)N_(4)/TiO_(2)介晶催化剂,以此为基础,通过X射线衍射、N2-物理吸附、傅里叶红外光谱、紫外-可见光漫反射吸收光谱与荧光谱检测等方式,对g-C_(3)N_(4)/TiO_(2)介晶催化剂性能予以检测。通... 利用三聚氰胺与偏钛酸为主要材料,制备出g-C_(3)N_(4)/TiO_(2)介晶催化剂,以此为基础,通过X射线衍射、N2-物理吸附、傅里叶红外光谱、紫外-可见光漫反射吸收光谱与荧光谱检测等方式,对g-C_(3)N_(4)/TiO_(2)介晶催化剂性能予以检测。通过检测发现,该催化剂的禁带宽度较低,仅有2.42 eV,在紫外与可见光区间内,都具有良好的吸收性,比表面积显著提升,光生电子与空穴复合率降低,同时在500℃煅烧条件下,持续煅烧1.0 h,且g-C_(3)N_(4)与TiO_(2)的比例在2∶1时,其可见光活性达到峰值;在30 min之内,NOx的去除率较高,可以达到50.19%,远远高于常规gC_(3)N_(4)催化剂。 展开更多
关键词 g-C_(3)N_(4)/tio_(2)介晶催化剂 禁带宽度 x射线衍射
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低钒高活性低温脱硝SCR催化剂:钒前驱体种类与表面钒浓度的影响
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作者 田茜 叶鹏 +3 位作者 吴启龙 熊尚超 甘丽娜 陈建军 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第11期1696-1705,共10页
本研究采用固相合成法制备了一系列不同钒前驱体和不同钒负载量的V_(2)O_(5)/TiO_(2)粉体催化剂。通过X射线衍射、X射线光电子能谱、氨气程序升温脱附和氢气程序升温还原等表征对催化剂的物理化学性质进行了分析,并在固定床反应器上对... 本研究采用固相合成法制备了一系列不同钒前驱体和不同钒负载量的V_(2)O_(5)/TiO_(2)粉体催化剂。通过X射线衍射、X射线光电子能谱、氨气程序升温脱附和氢气程序升温还原等表征对催化剂的物理化学性质进行了分析,并在固定床反应器上对催化剂的脱硝活性进行了评价。以草酸氧钒(VOC_(2)O_(4)·xH_(2)O)和乙酰丙酮氧钒(VO(acac)_(2))为钒前驱体,钒负载量为5%时,制备的粉体催化剂在200-350℃条件下NO_(x)转化率稳定在100%,表现出最高的脱硝活性,相比于以偏钒酸铵(NH_(4)VO_(3))和硫酸氧钒(VOSO_(4)·H_(2)O)为钒前驱体制备的催化剂,其最高活性温度往低温区迁移了约150℃。而且以VO(acac)_(2)作为钒前驱体制备的低钒含量(1%)催化剂的脱硝活性甚至高于以NH_(4)VO_(3)为钒前驱体制备的高钒含量(6%)催化剂。结果表明,以VOC_(2)O_(4)和VO(acac)_(2)为钒前驱体能有效调控催化剂上的活性位点和聚合状态,促进不同价态的V原子相互作用,形成更多的还原性V物种(V^(4+)),从而表现出优异的SCR反应活性,同时也为制备低钒高活性的低温脱硝催化剂提供了一种有效方法。 展开更多
关键词 SCR NO_(x) 钒基催化剂 前驱体 V_(2)O_(5)/tio_(2)
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核壳结构Al_(2)O_(3)-TiO_(2)脱硝催化剂的制备及性能研究 被引量:2
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作者 曹瑞雪 康泽双 +1 位作者 闫琨 杨洪山 《化学研究与应用》 CAS CSCD 北大核心 2022年第4期887-892,共6页
以核壳结构Al_(2)O_(3)-TiO_(2)为载体,V_(2)O_(5)为活性组分,WO_(3)为助催化剂,通过挤压成型制备核壳结构Al_(2)O_(3)-TiO_(2)复合载体脱硝催化剂。本文通过分析催化剂BET、XRD、抗压强度、抗硫酸盐腐蚀和脱硝反应NO_(x)转化效率,考察... 以核壳结构Al_(2)O_(3)-TiO_(2)为载体,V_(2)O_(5)为活性组分,WO_(3)为助催化剂,通过挤压成型制备核壳结构Al_(2)O_(3)-TiO_(2)复合载体脱硝催化剂。本文通过分析催化剂BET、XRD、抗压强度、抗硫酸盐腐蚀和脱硝反应NO_(x)转化效率,考察核壳结构Al_(2)O_(3)-TiO_(2)复合脱硝催化剂物理化学性质。实验结果表明:核壳结构Al_(2)O_(3)-TiO_(2)脱硝催化剂BET为173m^(2)·g^(-1),催化剂轴向抗压强度达到2.43Mpa,横向抗压强度达到1.21Mpa,具有较好的抗压性能。V_(2)O_(5)、WO_(3)活性组分高度分散于锐钛矿相TiO_(2)表面,脱硝反应通入SO_(2)气体3小时后,催化剂催化活性没有降低,NO_(x)转化率仍然可以维持在97%以上。 展开更多
关键词 核壳结构 Al_(2)O_(3) tio_(2)脱硝催化剂 NO_(x)
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S、P、Si掺杂对钒钛催化剂活性物种状态调控及脱硝性能影响 被引量:1
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作者 赵博 随志明 +4 位作者 李浙飞 霍婉莹 王阔 沈刚峰 刘雪松 《石油化工高等学校学报》 CAS 2021年第5期16-23,共8页
依次采用溶胶-凝胶法和浸渍法制备了一系列S、P、Si掺杂的TiO_(2)载体和相应的VOx/TiO_(2)催化剂,以提高催化剂的SCR性能。其中,S掺杂的VOx/TiO_(2)催化剂具有最佳的中低温SCR性能和最宽的工作温度窗口。根据各种表征分析结果可知,掺杂... 依次采用溶胶-凝胶法和浸渍法制备了一系列S、P、Si掺杂的TiO_(2)载体和相应的VOx/TiO_(2)催化剂,以提高催化剂的SCR性能。其中,S掺杂的VOx/TiO_(2)催化剂具有最佳的中低温SCR性能和最宽的工作温度窗口。根据各种表征分析结果可知,掺杂元素通过促进VOx团聚生成具有较高的SCR反应活性的聚合态VOx;而S4+和Si4+取代TiO_(2)中的Ti4+生成了Ti-O-S和Ti-O-Si键,这使催化剂中产生了更多的低价态V(V4++V3+)和表面化学吸附氧。两者协同作用可促进NO氧化生成NO_(2),产生的NO_(2)可通过加速VOx物种在Redox过程中的重氧化来参与快速SCR反应,进而提升VOx/TiO_(2)催化剂的中低温脱硝性能。由于P掺杂的VOx/TiO_(2)催化剂中产生了较多的磷酸盐,从而导致其氧化还原性能和中低温活性相对较低。S、P、Si掺杂虽然对催化剂的酸性性能产生了显著的影响,但这并不是影响催化剂SCR活性的决定性因素。 展开更多
关键词 掺杂 vo_(x)/tio_(2)催化剂 钒物种 活性氧物种 NH3-SCR
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Novel development of VO_(x)-CeO_(x)-WO_(x)/TiO_(2) catalyst for low-temperature catalytic oxidation of chloroaromatic organics 被引量:2
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作者 Yunfeng Ma Jianwen Lai +6 位作者 Jiayao Wu Xiaoqing Lin Hong Yu Hao Zhang Angjian Wu Jisheng Long Xiaodong Li 《Waste Disposal and Sustainable Energy》 2022年第4期259-269,共11页
A novel selective catalytic reduction(SCR)catalyst with high catalytic activity on chloroaromatic organics at lower temperatures(160-180℃)is critical for municipal solid waste incineration(MSWI)plants.This study prep... A novel selective catalytic reduction(SCR)catalyst with high catalytic activity on chloroaromatic organics at lower temperatures(160-180℃)is critical for municipal solid waste incineration(MSWI)plants.This study prepares a series of honeycomb-type VO_(x)/TiO_(2) catalysts and finally develops a new low-temperature catalyst with high catalytic activity in eliminating chloroaromatic organics.Based on the conversion efficiency(CE)of 1,2-dichlorobenzene(1,2-DCB)and CO_(2) selectivity,the optimal VO_(x) content of 4.06%(in weight)in VO_(x)/TiO_(2) catalyst is first confirmed.By modifying CeO_(x) and WO_(x),a novel honeycomb-type catalyst of VO_(x)-CeO_(x)-WO_(x)/TiO_(2) achieves the highest CE(93.1%-93.6%)and CO_(2) selectivity(40.9%-60.7%)at 150-200℃.It was found that the CeO_(x) and WO_(x) can improve the catalytic activity by enriching the surface content of V and O,increasing the proportion of V5+and Osurf,enlarging the supply source of reactive oxygen species and their storage capacity,and accelerating the redox cycle of VO_(x),CeO_(x),WO_(x),and reactive oxygen species.This study can guide the development of monolithic low-temperature catalysts with high catalytic activity in eliminating chloroaromatic organics in MSWI flue gas. 展开更多
关键词 vo_(x)/tio_(2)catalysts Honeycomb catalysts Catalytic activity 1 2-dichlorobenzene Modification of CeO_(x)and WOx
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Promoting effect of FeOx addition on the mechanochemically prepared vanadium-based catalyst for real PCDD/Fs removal and mechanism insight
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作者 Minghui Tang Ling Wang +3 位作者 Hongxian Li Xinlei Huang Cuicui Du Shengyong Lu 《Journal of Environmental Sciences》 SCIE EI CAS CSCD 2024年第3期478-487,共10页
Industrial-use VOx-based catalysts usually have a higher active temperature window (>250-300℃),which becomes a“bottleneck”for the practical application of PCDD/Fs catalytic degradation technology.In this work,VO... Industrial-use VOx-based catalysts usually have a higher active temperature window (>250-300℃),which becomes a“bottleneck”for the practical application of PCDD/Fs catalytic degradation technology.In this work,VO_(x)-FeO_(x)/TiO_(2) catalyst prepared via mechanochemically method was investigated for the catalytic removal of PCDD/Fs.The removal efficiency of 1,2-DCBz,pure PCDD/Fs gas generated in the lab,PCDD/Fs from actual fue gas,long-term were studied,and the degradation mechanism was explored using FTIR and TOFMS.The degradation efficiency of 1,2-DCBz and PCDD/Fs on VO_(x)-FeO_(x)/TiO_(2) were higher than that of VO_(x)/TiO_(2)catalyst,and the optimal FeOx addition ratio was 3 wt.%.The characterization results show that the addition of FeOx can effectively improve the pore structure,surface acidity,and VOx dispersion of the catalyst,thus contributing to increasing the V^(5+)content and surface-active oxygen,which is conducive to the improvement of adsorption and redox performance of the catalyst.Under the actual MSWI (municipal solid waste incineration)fue gas,the PCDD/Fs removal efficiency over VTi-3Fe-MC maintained long-term stability,higher than 85%for 240 min.This result was not significantly reduced compared with the data obtained in the laboratory.According to the analysis results of intermediate products by FTIR and GC-TOFMS,it can be inferred that the epoxidation fracture of benzene ring is the rate-limiting step of dioxin catalytic degradation reaction.This work gives an in-depth view into the PCDD/Fs removal over VO_(x)-FeO_(x)/TiO_(2) catalysts and could provide guidelines for the rational design of reliable catalysts for industrial applications. 展开更多
关键词 PCDD/F removal MSWI fue gas vo_(x)-FeO_(x)/tio_(2) MECHANOCHEMICAL GC-TOFMS
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Improved thermochromic and photocatalytic activities of F-VO_(2)/ Nb-TiO_(2) multifunctional coating films 被引量:2
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作者 Anung Riapanitra Yusuke Asakura Shu Yin 《Tungsten》 2019年第4期306-317,共12页
Multifunctional photocatalytic and thermochromic composites consisting of fluorine-doped vanadium dioxide(F-VO_(2))and niobium-doped TiO_(2)(NTO)were prepared by a simple physical mixing.The composites exhibited a hig... Multifunctional photocatalytic and thermochromic composites consisting of fluorine-doped vanadium dioxide(F-VO_(2))and niobium-doped TiO_(2)(NTO)were prepared by a simple physical mixing.The composites exhibited a higher thermochromic activity and nitrogen oxide(NO_(x))decomposition activity than that of pristine VO_(2)/NTO.Both VO_(2) and NTO materials were synthesized using an environmentally friendly soft chemical solvothermal/hydrothermal process,which produced NTO nanoparticles with a controllable morphology and particle size by changing the ratio of ethanol and acetic acid sol-vent.F-VO_(2)/NTO showed a better multifunctionality of thermochromic and photocatalytic activities than those of VO_(2)/NTO samples.The coexistence coating films showed a better effect on thermochromic and deNO_(x)(NO_(x) reduction)activity than those of double-sided films for F-VO_(2)/NTO samples.The best thermochromic and photocatalytic activities obtained from sample F-VO_(2)/NTO 60 showed the ΔT_(1500 nm)[difference of transmittance(ΔT)at the wavelength of 1500 nm under 25°C and 95°C]of up to 29.5%and deNO_(x) activity of up to 40%at λ>290 nm under mercury lamp irradiation.The use of F-VO_(2)/NTO coexistence coating films showed the appropriateness for multifunctional materials. 展开更多
关键词 Nb-doped tio_(2) vo_(2)(M) THERMOCHROMIC Photocatalytic NO_(x)decomposition Multifunctional coating
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