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造孔剂脱除方式对VPO催化剂性能的影响
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作者 张东顺 师慧敏 +2 位作者 张作峰 韩鑫宇 冯晔 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期777-782,共6页
制备了正丁烷氧化制顺酐的VPO催化剂,采用XRD和XPS对催化剂进行了表征,研究了造孔剂脱除对催化剂性能的影响,包括造孔剂含量、造孔剂脱除顺序以及低温减压脱除造孔剂对催化剂性能的影响,并考察了催化剂的稳定性。实验结果表明,降低造孔... 制备了正丁烷氧化制顺酐的VPO催化剂,采用XRD和XPS对催化剂进行了表征,研究了造孔剂脱除对催化剂性能的影响,包括造孔剂含量、造孔剂脱除顺序以及低温减压脱除造孔剂对催化剂性能的影响,并考察了催化剂的稳定性。实验结果表明,降低造孔剂含量不能有效提升催化剂的性能;采用先脱除造孔剂后活化的方法制备VPO催化剂,在408℃熔盐温度下正丁烷转化率达到80.6%、顺酐收率可达94.3%(w),催化剂性能有所提升;采用低温减压的方法脱除造孔剂,VPO催化剂在408℃熔盐温度下正丁烷转化率达到82.5%、顺酐收率达到95.1%(w),可以显著提升催化剂的性能,且在反应50 d内正丁烷转化率维持在82.0%以上、顺酐收率稳定在94.0%(w)以上。 展开更多
关键词 造孔剂 vpo催化剂 正丁烷 顺酐
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甲苯氨氧化合成苯甲腈VPO催化剂研究 被引量:12
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作者 卢晗锋 黄海凤 +2 位作者 陈银飞 韩文锋 刘华彦 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2002年第5期509-513,共5页
用浸渍法制备了不同磷钒比(P/V)的VPO和VPO/硅胶催化剂,并用XRD、FTIR、TPR进行了表征,在甲苯氨氧化制苯甲腈反应中考察了其催化性能。发现P的引入破坏了V2O5的晶态结构,有效阻止活性晶粒生长。V=O与V-O-V键在P作用下向催化剂内层移动,... 用浸渍法制备了不同磷钒比(P/V)的VPO和VPO/硅胶催化剂,并用XRD、FTIR、TPR进行了表征,在甲苯氨氧化制苯甲腈反应中考察了其催化性能。发现P的引入破坏了V2O5的晶态结构,有效阻止活性晶粒生长。V=O与V-O-V键在P作用下向催化剂内层移动,并被高度扭曲,催化剂表面生成磷酸盐物质,晶格氧数量明显减少,钒平均氧化态下降,催化剂供氧能力减弱。活性测试表明,催化剂P/V越高,它对苯甲腈选择性也越好,其中V3+离子和O2-空位扮演了重要的角色。认为VPO催化剂中内层V=O氧化-还原中心与P-OH的B酸中心共同形成了一个复合活性中心,P/V比在1到2之间的VPO/硅胶催化剂都具有较好催化性能。在440℃时甲苯转化率达到97%,对苯甲腈的选择性达到94%,故在此温度时苯甲腈产率约为91.2%。 展开更多
关键词 甲苯 氨氧化 合成 苯甲腈 vpo催化剂 催化性能
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正丁烷选择性氧化制顺酐VPO催化剂的研究进展 被引量:10
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作者 刘先明 李春福 +4 位作者 高浩华 蒋大林 冯景隆 康小平 席宗敬 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第4期57-61,共5页
综述了正丁烷选择性氧化制顺酐VPO催化剂的制备方法和催化机理的研究进展,分析了制备过程中添加载体及助剂对催化剂性能的影响,介绍了国内外对VPO催化剂选择氧化正丁烷制顺酐反应路径的最新认识,探讨了VPO催化剂的活性位的形成机制以及... 综述了正丁烷选择性氧化制顺酐VPO催化剂的制备方法和催化机理的研究进展,分析了制备过程中添加载体及助剂对催化剂性能的影响,介绍了国内外对VPO催化剂选择氧化正丁烷制顺酐反应路径的最新认识,探讨了VPO催化剂的活性位的形成机制以及V4+相与V5+相的相间协同作用,并展望了VPO催化剂未来的发展方向。 展开更多
关键词 顺酐 选择性氧化 vpo催化剂 活性位分离 相间协同作用
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铈和铁助剂对VPO催化剂晶格氧传递速率的改善 被引量:7
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作者 周吉萍 张丰胜 沈师孔 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2000年第11期832-835,共4页
采用在VPO催化剂前体的有机法合成过程中加入氧化铈、氧化铁复合氧化物的方法研制了一种VPO催化剂。通过质谱在线检测的VPO催化剂上丁烷脉冲反应结果表明 ,参与反应的晶格氧可分为表层、次表层和体相晶格氧三种。与一种进口VPO催化剂相... 采用在VPO催化剂前体的有机法合成过程中加入氧化铈、氧化铁复合氧化物的方法研制了一种VPO催化剂。通过质谱在线检测的VPO催化剂上丁烷脉冲反应结果表明 ,参与反应的晶格氧可分为表层、次表层和体相晶格氧三种。与一种进口VPO催化剂相比 ,添加铈 -铁助剂的VPO催化剂具有更高的丁烷转化率、顺丁烯二酸酐选择性和储氧量 ,并且提高了体相晶格氧向表层传递的速率。 展开更多
关键词 丁烷 vpo催化剂 晶格氧 铈铁助剂 传递速率
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添加剂对共沉淀法制备的VPO催化剂的影响(英文) 被引量:3
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作者 叶代启 付名利 +3 位作者 梁红 程胜中 荣铁志 庞先焱木 《华南理工大学学报(自然科学版)》 EI CAS CSCD 北大核心 2004年第1期49-55,64,共8页
研究了添加剂对用于选择性氧化正丁烷为顺丁烯二酸酐的VPO催化剂的结构和性能的影响 .催化剂采用共沉淀法制备 ,添加元素为Zr,Co ,Ce,Zn,Sn ,K ,Ba和Bi等 .催化剂性能测试在固定床微反应器内于常压下进行 .结果表明 ,添加剂对催化剂性... 研究了添加剂对用于选择性氧化正丁烷为顺丁烯二酸酐的VPO催化剂的结构和性能的影响 .催化剂采用共沉淀法制备 ,添加元素为Zr,Co ,Ce,Zn,Sn ,K ,Ba和Bi等 .催化剂性能测试在固定床微反应器内于常压下进行 .结果表明 ,添加剂对催化剂性能有很大的影响 .各种组分对正丁烷氧化的促活顺序为 :VPO Zr>VPO Co>VPO Zn >VPO Sn >VPO Bi>VPO Ce >VPO Ba >VPO K >VPO ,而对正丁烷氧化为顺丁烯的选择性促活顺序为 :VPO Zr>VPO Ce>VPO Zn >VPO Sn >VPO Co >VPO Bi>VPO >VPO Ba>VPO K .XRD ,FTIR和TGA/DTG测试结果表明 ,添加剂的加入并未使活化前后催化剂的本体结构发生明显改变 .所有VPO催化剂前体均主要含VOPO4·0 .5H2 O ,而活化后的催化剂主要含有 (VO) 2 P2 O7和少量α VOPO4.XPS测试证实催化剂表面有P ,V和O等元素富集的现象 。 展开更多
关键词 vpo催化剂 添加剂 正丁烷 顺丁烯二酸酐 表面氧物种
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顺酐生产用VPO催化剂的研究进展 被引量:3
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作者 薛冬 吕振辉 +2 位作者 王海波 宋丽芝 王玉良 《当代化工》 CAS 2012年第7期691-694,共4页
综述了正丁烷选择性氧化制顺酐VPO催化剂的研究进展,介绍了催化剂制备过程中添加载体及助剂对催化剂性能的影响,讨论了正丁烷选择氧化制顺酐的反应机理,并结合国内外研究现状对VPO催化剂未来的发展方向作了展望。
关键词 顺酐 选择性氧化 vpo催化剂 助剂 载体
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正丁烷氧化制顺酐VPO催化剂单管试验研究 被引量:4
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作者 张德立 田方田 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 1997年第3期143-147,共5页
放大制备了正丁烷氧化制顺酐的VPO催化剂。此催化剂在长时间单管试验中对丁烷氧化反应具有较高的催化活性,并能选择地生成顺酐。在1500—2600h-1的空速下,顺酐的空时收率为47—90克顺酐/(Lcath)。分析结果... 放大制备了正丁烷氧化制顺酐的VPO催化剂。此催化剂在长时间单管试验中对丁烷氧化反应具有较高的催化活性,并能选择地生成顺酐。在1500—2600h-1的空速下,顺酐的空时收率为47—90克顺酐/(Lcath)。分析结果表明,经长时间运转试验,催化剂中的P/V不变,钒的平均氧化态和相组成分布与反应气氛有关。 展开更多
关键词 钒磷氧 丁烷氧化 顺酐 固定床反应器 vpo催化剂
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VPO催化剂前驱体的溶液法合成和结构研究 被引量:2
8
作者 蒋亚琪 周朝晖 +1 位作者 魏赞斌 万惠霖 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2000年第8期1177-1179,共3页
VPO polymer β NH 4(VO 2)(HPO 4) was synthesized from the mixture of NH 4VO 3 and NH 4H 2PO 4 in aqueous acidic solution. This hydrogenphosphate vanadate crystallizes in the orthorhombic space group Pbca with a=0.680 ... VPO polymer β NH 4(VO 2)(HPO 4) was synthesized from the mixture of NH 4VO 3 and NH 4H 2PO 4 in aqueous acidic solution. This hydrogenphosphate vanadate crystallizes in the orthorhombic space group Pbca with a=0.680 60(8) nm, b=0.925 70(5) nm, c=1.773 70(2) nm, V=1.117 5(3) nm 3, Z=8, D c=1.743 g·cm -3 , μ=88.54 cm -1 and R=0.051. The structure is built up from VO 5 square pyramid linked by trans vertices through the bridged oxygen atom to form an one dimensional isolated chain of {VO 2HPO 4} n- nunning along the a axis. 展开更多
关键词 vpo催化剂 晶体结构 前驱体 溶液法合成
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添加Tm对VPO催化剂性能的影响 被引量:1
9
作者 李铭岫 宋天乐 +3 位作者 杨述韬 王心葵 张志新 周敬来 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1995年第8期734-737,共4页
Phase composition, surface characterization and catalytic performance of VPO and thulium doped VPO catalysts were investigated by means of NH3-TPD, XPS,XRD and IR. Experimental results showed that when Tm/V (atomic ra... Phase composition, surface characterization and catalytic performance of VPO and thulium doped VPO catalysts were investigated by means of NH3-TPD, XPS,XRD and IR. Experimental results showed that when Tm/V (atomic ratio) <0.10, both Bronsted and Lewis acidities on the surface of VPO catalysts with the addition of thulium were stronger than those of VPO catalyst, the doped catalyst accelerated the dehydrogena tion step of the oxidation reaction of n-butane. Conversion of n-butane and selectivity to maleic anhydride were enhanced. While Tm/V■0.10, the surface acidity of the catalysts was decreased and the activity of catalysts was dropped. 展开更多
关键词 vpo催化剂 顺酐 正丁烷
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不同助剂对正丁烷氧化制顺酐VPO催化剂的作用 被引量:3
10
作者 张辉 王睿 邹长军 《西南石油学院学报》 CSCD 北大核心 2005年第2期73-75,共3页
通过有机相中还原五价钒制得钒磷氧催化剂VPO的前驱体,然后用浸渍法引入具有与V4+离子半径相近的Fe、Co、Cu元素。利用XRD、IR等手段分别考察了晶相组成以及结构对催化剂活性的影响。实验结果表明加入助剂可提高催化剂活性和顺酐收率,... 通过有机相中还原五价钒制得钒磷氧催化剂VPO的前驱体,然后用浸渍法引入具有与V4+离子半径相近的Fe、Co、Cu元素。利用XRD、IR等手段分别考察了晶相组成以及结构对催化剂活性的影响。实验结果表明加入助剂可提高催化剂活性和顺酐收率,催化剂主要活性相是(VO)2P2O7,复合组分助催化性能优于单一组分。 展开更多
关键词 vpo催化剂 助剂 复合组分
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丙烷在VPO催化剂上的脉冲氧化反应 被引量:2
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作者 王鉴 赵如松 +2 位作者 王力霞 刘福民 刘广舜 《大庆石油学院学报》 CAS 北大核心 2000年第2期19-22,共4页
:用脉冲反应色谱法研究了丙烷在VPO催化剂上的选择氧化反应 ,考察了反应温度和再生温度对该反应的影响 .结果表明 :在没有气相分子氧存在的情况下 ,丙烷与催化剂晶格氧反应的主要产物仍然是丙烯酸和乙酸 .升高反应温度 ,丙烯酸和乙酸的... :用脉冲反应色谱法研究了丙烷在VPO催化剂上的选择氧化反应 ,考察了反应温度和再生温度对该反应的影响 .结果表明 :在没有气相分子氧存在的情况下 ,丙烷与催化剂晶格氧反应的主要产物仍然是丙烯酸和乙酸 .升高反应温度 ,丙烯酸和乙酸的选择性和收率均为先增后减 ,35 0℃时选择性最高 ,40 0℃时收率最高 ;丙烷转化率和裂解产物 (C1+C2 )的量则一直呈上升趋势 .升高再生温度 ,催化剂的活性增加 ,丙烯酸和乙酸的收率及裂解产物的量增加 。 展开更多
关键词 vpo催化剂 晶格氧氧化 丙烷 脉冲反应色谱法
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VPO催化剂上正丁烷选择氧化制顺酐反应动力学 被引量:1
12
作者 黄晓峰 陈标华 李成岳 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2002年第1期30-35,共6页
对一种工业钒磷复合氧化物 (VPO)催化剂上正丁烷选择氧化制顺酐的反应动力学特性进行了系统的实验研究 .在空速大于 30 0 0h-1、温度 35 0~ 44 5℃ ,进口总压约为 0 .2MPa和原料气组成为丁烷 0 .5 %~ 3.2 %、氧 5 .5 %~ 2 6 .5 %的... 对一种工业钒磷复合氧化物 (VPO)催化剂上正丁烷选择氧化制顺酐的反应动力学特性进行了系统的实验研究 .在空速大于 30 0 0h-1、温度 35 0~ 44 5℃ ,进口总压约为 0 .2MPa和原料气组成为丁烷 0 .5 %~ 3.2 %、氧 5 .5 %~ 2 6 .5 %的条件下测得 45套本征反应动力学数据 .按照三角形反应网络处理实验数据 ,经参数估计。 展开更多
关键词 反应动力学 正丁烷 选择氧化 vpo催化剂 顺酐 制备 钒磷复合氧化物
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有机相中添加助剂和分散剂制备VPO催化剂 被引量:1
13
作者 曾翎 季伟捷 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期1188-1190,共3页
通过在有机相制备中添加助剂和分散剂制备出一类新型的VPO催化剂.并采用BET、XRD、Raman等表征手段考察VPO催化剂的比表面积和晶体结构.并将催化剂应用到正丁烷选择氧化生成顺酐的反应中.实验结果表明,引入Ce、Mo助剂基本上没有明显改... 通过在有机相制备中添加助剂和分散剂制备出一类新型的VPO催化剂.并采用BET、XRD、Raman等表征手段考察VPO催化剂的比表面积和晶体结构.并将催化剂应用到正丁烷选择氧化生成顺酐的反应中.实验结果表明,引入Ce、Mo助剂基本上没有明显改变催化剂的比表面积,但确实改变了催化剂的物相组成.而加入Ce、Mo助剂使催化剂的选择性也有了一定的提高. 展开更多
关键词 Ce、Mo助剂 分散剂 vpo催化剂 物性
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超临界流体干燥对VPO催化剂比表面和晶相的影响 被引量:2
14
作者 曾翎 《浙江科技学院学报》 CAS 2002年第3期4-7,共4页
以V2 O5、浓H3PO4 为原料 ,浓HCl和柠檬酸作还原剂 ,加入一定含量不同金属离子作助剂 ,采用超临界流体干燥法制备了VPO催化剂 ,并在不同气氛下进行活化 .应用BET、XRD表征手段 ,考察了各VPO催化剂粒子的比表面积、晶相结构 .实验表明 :... 以V2 O5、浓H3PO4 为原料 ,浓HCl和柠檬酸作还原剂 ,加入一定含量不同金属离子作助剂 ,采用超临界流体干燥法制备了VPO催化剂 ,并在不同气氛下进行活化 .应用BET、XRD表征手段 ,考察了各VPO催化剂粒子的比表面积、晶相结构 .实验表明 :采用超临界流体干燥法可使催化剂的比表面积显著增加 ,助剂的种类和量不同、活化气氛不同、对催化剂比表面积的影响也不同 。 展开更多
关键词 超临界流体干燥 vpo催化剂 比表面积 晶相 制备 钒磷氧复合氧化物
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丁烷氧化制顺酐VPO催化剂的制备研究 被引量:1
15
作者 鲁彦玲 陈明鸣 +1 位作者 施冬梅 杜仕国 《化工技术与开发》 CAS 2005年第4期5-7,共3页
重点介绍了丁烷氧化制顺酐流化床催化剂的制备工艺,以及催化剂的流化床活性评价装置,还考察了对催化剂的催化性能有重要影响的酸浓度对催化剂催化活性的影响。
关键词 vpo催化剂 正丁烷 顺酐
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Ce、Mo助剂和分散剂对VPO催化剂物性的影响 被引量:2
16
作者 曾翎 季伟捷 《光散射学报》 2004年第4期357-363,共7页
通过在有机相制备中添加助剂和分散剂制备出一类新型的VPO催化剂。采用BET、XRD、Raman、TEM、XPS等表征手段对影响催化剂的比表面积、晶相结构以及表面V离子价态考察VPO催化剂的比表面积和晶体结构。并将催化剂应用到正丁烷选择氧化生... 通过在有机相制备中添加助剂和分散剂制备出一类新型的VPO催化剂。采用BET、XRD、Raman、TEM、XPS等表征手段对影响催化剂的比表面积、晶相结构以及表面V离子价态考察VPO催化剂的比表面积和晶体结构。并将催化剂应用到正丁烷选择氧化生成顺酐的反应中。实验结果表明,引入Ce、Mo助剂基本上没有明显改变催化剂的比表面积,但确实改变了催化剂的物相组成、粒子形貌及表面状态。加入Ce、Mo助剂使催化剂的选择性有了一定的提高。 展开更多
关键词 Ce、Mo助剂 分散剂 vpo催化剂 物性
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掺杂Pr对VPO催化剂性质的影响
17
作者 李铭岫 杨述韬 +3 位作者 宋天乐 王心葵 张志新 周敬来 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1997年第6期548-553,共6页
在VPO催化剂中添加Pr,用XRD、LRS、XPS、ESR和31P固体核磁共报考察了催化剂的相组成和机的氧化态,用NH3-TPD和吡啶吸附原位红外光谱表征了催化剂表面的酸量.将催化剂应用于正丁烷选择氧化生成顺酐醉的反应中。实验结果表明,当Pr/V... 在VPO催化剂中添加Pr,用XRD、LRS、XPS、ESR和31P固体核磁共报考察了催化剂的相组成和机的氧化态,用NH3-TPD和吡啶吸附原位红外光谱表征了催化剂表面的酸量.将催化剂应用于正丁烷选择氧化生成顺酐醉的反应中。实验结果表明,当Pr/V(原子比)=0.05时,活性相(VO)2P2O7的量增加,表面酸性增强,正丁烷转化率和生成顺酐的选择性都有所很高,而Pr/V>0.10时,(VO)2P2O7的量减小,表面酸性降低。 展开更多
关键词 vpo催化剂 正丁烷 顺酐 氧化
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VPO催化剂上甲基芳香烃氨氧化制芳香腈
18
作者 卢晗锋 周瑛 +1 位作者 刘华彦 陈银飞 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期168-169,共2页
考察了VPO催化剂在甲苯、3-甲基吡啶、对氯甲苯、对二甲苯氨氧化反应中的催化性能,结果表明,VPO催化剂上甲苯和3-甲基吡啶均有较好的转化率和对腈的选择性,其腈产率可以达到87%以上.但苯环上其它位基团对反应存在较大影响,对氯苯甲腈最... 考察了VPO催化剂在甲苯、3-甲基吡啶、对氯甲苯、对二甲苯氨氧化反应中的催化性能,结果表明,VPO催化剂上甲苯和3-甲基吡啶均有较好的转化率和对腈的选择性,其腈产率可以达到87%以上.但苯环上其它位基团对反应存在较大影响,对氯苯甲腈最高产率61%,对二苯甲腈最高产率40%,在n(P)/n(V)较大的VPO催化剂上发现有对甲基苯甲腈生成. 展开更多
关键词 甲基芳香烃 芳香腈 氨氧化 vpo催化剂
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具有纳米结构的VPO催化剂及其氧化正丁烷制顺酐
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作者 刘先明 李春福 +4 位作者 冯景隆 高浩华 蒋大林 康小平 席宗敬 《材料导报(纳米与新材料专辑)》 EI CAS 2008年第2期38-40,共3页
采用有机法制备了具有纳米结构的VPO催化剂,制备过程中引入了铋(Bi)助剂、高沸点溶剂二甲基亚砜(DMSO),考察了二者对催化剂性能的影响。结果发现,具有纳米结构的VPO催化剂对选择性氧化正丁烷制顺酐反应有较高的催化活性。在400℃、正丁... 采用有机法制备了具有纳米结构的VPO催化剂,制备过程中引入了铋(Bi)助剂、高沸点溶剂二甲基亚砜(DMSO),考察了二者对催化剂性能的影响。结果发现,具有纳米结构的VPO催化剂对选择性氧化正丁烷制顺酐反应有较高的催化活性。在400℃、正丁烷/空气=1.5/98.5(体积比,下同)和空速为1500h^(-1)的条件下,正丁烷转化率为81%,顺酐选择性为68%。XRD和IR分析结果表明催化剂主要成分相为(VO)_2P_2O_7,此外还含有一定量的VOPO_4物种,SEM分析发现催化剂含有粒径为30~50nm的团状颗粒。 展开更多
关键词 vpo催化剂 铋助剂 正丁烷 顺酐
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在过氧化氢存在下VPO催化剂对乙苯的选择氧化催化性能
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作者 汪小强 袁友珠 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期1526-1528,共3页
研究了若干钒基催化剂在双氧水存在下对乙苯的液相选择性氧化催化性能.结果表明,在乙腈为溶剂的反应体系中,所研究的钒基催化剂包括VPO、VOPO4和V2O5等均表现出以苯乙酮为主产物的反应结果.对于具有(VO)2P2O7晶相的VPO催化剂,苯乙酮的... 研究了若干钒基催化剂在双氧水存在下对乙苯的液相选择性氧化催化性能.结果表明,在乙腈为溶剂的反应体系中,所研究的钒基催化剂包括VPO、VOPO4和V2O5等均表现出以苯乙酮为主产物的反应结果.对于具有(VO)2P2O7晶相的VPO催化剂,苯乙酮的最高选择性为70.7%,其催化性能与n(P)/n(V)、焙烧条件、双氧水的使用量、反应溶剂等因素有关. 展开更多
关键词 乙苯 双氧水 苯乙酮 vpo催化剂
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