WO_(3)改性Cu/CeO_(2)催化剂选择性催化氧化乙二胺的性能研究

以CeO_(2)为载体、Cu物种为主要活性位点,采用浸渍法制备了一系列WO_(3)改性Cu/CeO_(2)催化剂。研究了WO_(3)质量分数对乙二胺(EDA)选择性催化氧化(SCO)性能的影响,并通过XRD、XPS、H_(2)-TPR、NH_(3)-TPD等方法对催化剂的物理化学性质进行了分析表征。结果表明,WO_(3)改性的Cu/CeO_(2)催化剂的N2选择性大幅提高,其中Cu/5W/CeO_(2)在337℃时对EDA实现了100%的转化率,该温度条件下NO_(x)的浓度大幅降低,同时具有较好的活性和选择性。表征结果表明,WO_(3)的引入显著提高了催化剂的酸性位点数量,促进了对反应副产物NO_(x)的催化还原,提高了反应的N2选择性。

Cr-WO_(3)超细纳米线用于苯乙烯选择性氧化制苯甲醛

本工作在水热法制备WO_(3)过程中直接引入Cr3+作为改性剂,其在非(001)晶面的选择性吸附,实现了WO_(3)形貌从纳米棒到[001]取向超细纳米线(UNWs)的转变,最终所得Cr-WO_(3)UNWs催化剂的比表面积可达297 m2/g。此外,Cr3+的晶格掺杂和减缓结晶作用有效增加了WO_(3)表面氧空位(L酸位点)浓度。在苯乙烯选择性氧化制苯甲醛反应中,最佳条件下(70℃、r(nH_(2)O_(2)/n苯乙烯)=2.0、6 h、m=30 mg),Cr-WO_(3)UNWs分别将苯乙烯转化率和苯甲醛选择性从单一WO_(3)纳米棒的19.0%和49.6%提升到72.0%和84.6%,其催化性能的提升归结于以下两点:第一,超大比表面积可提供充足的反应活性位点;第二,L酸位点可将H_(2)O_(2)活化为W-OOH活性物种,L酸位点浓度的增加有利于更多活性物种的产生。