无人机载LaBr_(3)(Ce)探测器对点源的最小可探测活度研究

随着核能与核技术应用的不断发展,对无人机载航空测量设备提出了新的要求。LaBr_(3)(Ce)探测器以其优良的能量分辨率(<3%@661.2 keV)以及较高的探测效率受到了特别的关注。本文通过开展对LaBr_(3)(Ce)探测器的性能测试及无人机载飞行实验,对2″×φ2″英寸LaBr_(3)(Ce)探测器在不同条件下对点源的探测能力进行了研究。测试内容主要包括对LaBr_(3)(Ce)探测器的本底测试、探测效率测试、角响应测试等。飞行实验包括在不同辐射本底下的不同高度、不同速度、不同偏航距的飞行测试。确定了2″×φ2″英寸LaBr_(3)(Ce)探测器在K为557.01 Bq/kg、U为17.64 Bq/kg、Th为29.41 Bq/kg的辐射背景场下,不同飞行条件时探测器对~(137)Cs点源的最小可探测活度。

Mn^(2+)掺杂对YAG∶Ce^(3+)荧光陶瓷发光性能的影响

过渡族金属Mn^(2+)掺杂的石榴石荧光陶瓷被认为是实现高显色激光照明的候选材料。然而,由于Mn^(2+)在不同配位环境下离子半径的多样性,Mn^(2+)掺杂石榴石陶瓷体系设计方案尚不明确。本文采用真空烧结技术制备得到不同浓度Mn^(2+)掺杂的YAG∶Ce^(3+)荧光陶瓷,并将Mn^(2+)分别设计进入八面体(OC)和十二面体(DO)格位。通过表征样品物相和显微结构、光致发光、荧光寿命、量子效率等,并通过LD激光器激发对荧光陶瓷的发光性能进行研究。实验结果表明,在添加电荷与体积补偿剂SiO_(2)的前提下,相比Mn^(2+)进入十二面体格位,Mn^(2+)进入八面体后石榴石的晶体结构更加稳定。因此,当Mn^(2+)的浓度控制在0.5%^(6)%(at)范围内,OC系列样品的量子效率高于DO系列样品。此外,OC系列样品的PL谱中位于588 nm和725 nm处的发射峰分别对应于Mn^(2+)占据八面体和十二面体格位的^(4)T_(1)→^(6)A_(1)电子跃迁,而DO系列样品中位于572 nm处的发射峰则源于Mn^(2+)占据扭曲的十二面体格位产生的电子跃迁。得益于Ce^(3+)→Mn^(2+)间高效的能量传递,将浓度为6%(at)的Mn^(2+)设计进入YAG∶Ce^(3+)中八面体格位制得荧光陶瓷,封装得到的激光白光光源的显色指数为70.8,相对色温为5117 K。本文对于Mn^(2+)掺杂的石榴石发光材料的开发研究是有力补充,也为提升YAG∶Ce^(3+)荧光陶瓷光谱中的红光成分,进而提高医疗、显示等领域的激光光源的显色性能提供借鉴。

Ce^(3+)-Tb^(3+)共掺杂黄磷炉渣微晶玻璃的发光与能量传递

以黄磷炉渣为原料,采用高温熔融法制备Ce^(3+)-Tb^(3+)共掺杂黄磷炉渣发光微晶玻璃,通过差热分析(DTA)、X射线衍射(XRD)、稳态/瞬态荧光(FLS)、CIE色度等探究不同的Tb^(3+)掺杂量对微晶玻璃析出晶相、发光性能和样品色度的影响。结果表明,Ce^(3+)和Tb^(3+)的引入,微晶玻璃主晶相为硅灰石,在310 nm波长激发下,随着Tb^(3+)掺杂量增加,位于380 nm处Ce^(3+)的特征发射峰减小,543 nm处Tb^(3+)的特征发射峰增强,证实Ce^(3+)和Tb^(3+)之间存在能量传递,能量传递效率达到24.55%。此外,通过调整Tb^(3+)掺杂量,微晶玻璃发光颜色可由蓝光调至绿光,从而实现发光颜色的可控化。

Sr_(0.5)Zr_(2)(PO_(4))_(3)-(Ce,Sm)PO_(4)复相陶瓷核废物固化体的制备及化学稳定性

为同时固化高放废物中的模拟放射性核素Sr、Ce和Sm,采用一步微波烧结工艺成功制备了Sr_(0.5)Zr_(2)(PO_(4))_(3)-(Ce,Sm)PO_(4)复相磷酸盐陶瓷固化体,采用XRD、Raman、SEM-EDS和密度表征研究了其物相组成、微观结构以及致密性,并利用PCT法评估了化学稳定性。结果表明:Sr_(0.5)Zr_(2)(PO_(4))_(3)相和(Ce,Sm)PO_(4)独居石相兼容性好,两相间不发生相互反应;所制备的复相陶瓷固化体晶粒尺寸小,相对密度高于96%,改变Sm/Ce比对固化体的微观结构和致密性无明显影响;PCT测试结果表明Sr、Ce和Sm的元素归一化元素浸出率都较低,与单相磷酸盐陶瓷固化体相比,复相磷酸盐陶瓷固化体具有较为优异的化学稳定性。

NaYSiO_(4)∶Ce^(3+)蓝色荧光粉的发光性质及其在白光发光二极管上的应用

采用高温固相法合成了NaYSiO_(4)∶xCe^(3+)(0.01≤x≤0.05)系列蓝色荧光粉。NaYSiO_(4)∶xCe^(3+)荧光粉在250~360 nm之间的宽带吸收能与紫外LED芯片很好地匹配。NaYSiO_(4)∶xCe^(3+)荧光粉中存在多个Ce^(3+)离子荧光中心,且在紫外光激发下表现出峰值波长位于414 nm附近的宽带蓝光发射。NaYSiO_(4)∶0.02Ce^(3+)荧光粉在300~350 nm紫外光激发下量子效率在25%以上。NaYSiO_(4)∶0.02Ce^(3+)荧光粉表现出优良的化学稳定性,在水中浸泡14 d后荧光强度和量子效率几乎不变。将NaYSiO_(4)∶0.02Ce^(3+)蓝色荧光粉、商用(Sr,Ba)_2SiO_(4)∶Eu^(2+)绿色荧光粉和商用(Ca,Sr)AlSiN_(3)∶Eu^(2+)红色荧光粉涂覆于310 nm紫外LED芯片上制备得到了显色指数高达95的LED器件。当驱动电流从50 mA逐渐增大到300 mA时,制备的LED器件表现出稳定的暖白光发射,其色坐标几乎不变。上述结果说明,本研究报道的NaYSiO_(4)∶0.02Ce^(3+)蓝色荧光粉在紫外LED芯片驱动的白光发光二极管照明上有着潜在应用价值。

磁性Ce-La-MOFs@Fe_(3)O_(4)的除氟性能

通过水热法制备了Ce-La-MOFs@Fe_(3)O_(4)复合材料,研究了Ce-La-MOFs@Fe_(3)O_(4)对水溶液中F^(-)的吸附性能,并通过响应曲面法优化了吸附条件。实验结果表明:在pH=3.6、实验温度为40℃、初始氟离子浓度为17.4 mg/L的条件下,Ce-La-MOFs@Fe_(3)O_(4)的吸附效果最佳,F^(-)去除率可达94.5%。除氟特性实验数据更适合用Langmuir模型进行描述,拟合得到最大吸附容量(q_(max))为147.23 mg/g,热力学参数ΔG^(o)、ΔH^(o)和ΔS^(o)表明该吸附反应是一个自发吸热的熵增过程。动力学研究表明Ce-La-MOFs@Fe_(3)O_(4)对F^(-)的吸附符合准二级反应动力学过程。对复合材料的形貌和结构进行了表征分析,并结合吸附热力学和动力学研究探讨了吸附机理,该吸附过程主要是离子交换和静电吸附共同作用。共存离子实验、循环再生实验结果显示,Ce-La-MOFs@Fe_(3)O_(4)对F^(-)具有较好的选择性,该复合材料的再生性能较好,回收率可达96%,两次循环后对F^(-)的去除率仍达81.74%。

Gd^(3+)/Ce^(3+)对Tb^(3+)掺杂氟氧化物玻璃发光敏化作用的影响

本文采用高温熔融法制备了Gd/Tb、Gd/Ce、Gd/Ce/Tb掺杂的SiO_(2)-B_(2)O_(3)-BaF_(2)组分氟氧化物玻璃,通过测试X射线衍射光谱确定了其物相,通过测试其不同波段激发下的荧光光谱研究了不同Gd_(2)O_(3)掺量下Tb^(3+)的发光性能,并确定了Gd_(2)O_(3)更精确的最佳掺量范围。此外,文中通过改变气氛制备了Gd/Ce/Tb共掺杂氟氧化物玻璃,对比研究了Gd^(3+)和Ce^(3+)对Tb^(3+)的敏化作用。结果表明,本文所制备的氟氧化物玻璃都呈稳定的玻璃态;Gd^(3+)和Ce^(3+)对Tb^(3+)的发光都具有敏化作用,且Gd_(2)O_(3)掺量为7%(摩尔分数,下同)时敏化效果相较于其他掺量最为显著,超出7%则造成猝灭;Ce_(2)O_(3)掺入玻璃后以Ce^(3+)和Ce^(4+)两种价态共存,在还原气氛下掺入相较于空气气氛下掺入更容易保持Ce^(3+)状态,而且Ce^(3+)对Tb^(3+)的发光具有敏化作用,Ce^(4+)会抑制Tb^(3+)的发光。

The energy response of LaBr_(3)(Ce),LaBr_(3)(Ce,Sr),and NaI(Tl)crystals for GECAM

The GECAM series of satellites utilizes LaBr_(3)(Ce),LaBr_(3)(Ce,Sr),and NaI(Tl)crystals as sensitive materials for gamma-ray detectors(GRDs).To investigate the nonlinearity in the detection of low-energy gamma rays and address the errors in the calibration of the E-C relationship,comprehensive tests and comparative studies of the three aforementioned crystals were conducted using Compton electrons,radioactive sources,and mono-energetic X-rays.The nonlinearity test results of the Compton electrons and X-rays demonstrated substantial differences,with all three crystals presenting a higher nonlinearity for X/-rays than for Compton electrons.Despite the LaBr_(3)(Ce)and LaBr_(3)(Ce,Sr)crystals having higher absolute light yields,they exhibited a noticeable nonlinear decrease in the light yield,especially at energies below 400 keV.The NaI(Tl)crystal demonstrated an"excess"light output in the 6-200 keV range,reaching a maximum"excess"of 9.2%at 30 keV in the X-ray testing and up to 15.5%at 14 keV during Compton electron testing,indicating a significant advantage in the detection of low-energy gamma rays.Furthermore,we explored the underlying causes of the observed nonlinearity in these crystals.This study not only elucidates the detector responses of GECAM,but also initiates a comprehensive investigation of the nonlinearity of domestically produced lanthanum bromide and sodium iodide crystals.

LaBr_(3):Ce,Sr闪烁晶体的生长及性能研究

采用自发成核坩埚下降法生长了直径25 mm的铈、锶共掺溴化镧(LaBr_(3)∶5%Ce,x%Sr,简称LaBr_(3)∶Ce,Sr,其中x=0.1、0.3、0.5,摩尔分数)闪烁晶体,测试对比了晶体的X射线激发发射光谱、透过光谱和脉冲高度谱等。结果表明,不同Sr^(2+)掺杂浓度的LaBr_(3)∶Ce,Sr晶体在X射线激发下的发射光谱波形基本一致,但相比未掺杂Sr^(2+)的样品,发射峰的峰位发生了明显的红移,随着Sr^(2+)掺杂浓度的增大,发射峰红移程度增大。不同Sr^(2+)掺杂浓度的LaBr_(3)∶Ce,Sr晶体在350~800 nm不存在明显的吸收峰,0.3%和0.5%Sr^(2+)掺杂晶体的透过率有所降低。随着Sr^(2+)掺杂浓度的增大,能量分辨率逐步提高,Sr^(2+)掺杂浓度为0.5%时,LaBr_(3)∶Ce,Sr晶体的能量分辨率最高,达2.99%@662 keV。对尺寸φ25 mm×25 mm的LaBr3∶Ce,0.5%Sr晶体进行了防潮封装,所得晶体封装件的能量分辨率为2.93%@662 keV。

高温无机闪烁晶体Ce:YAlO_3的缺陷研究

采用同步辐射白光透射形貌术研究了提拉法生长的高温无机闪烁晶体Ce:YAlO3(简称Ce:YAP)中的缺陷。实验发现在Ce:YAP晶体中存在着生长条纹、包裹沉积物、核心、孪晶及位错簇等缺陷 ,同时对生长缺陷形成的原因进行了讨论。结果表明 ,离子掺杂浓度。

黄色荧光粉La_(3)Si_(6)N_(11)∶Ce^(3+)的结构、性能研究及第一性原理计算

运用高温固相法合成掺铈的氮化物荧光粉La_(3)Si_(6)N_(11)∶Ce^(3+)。采用X射线衍射仪、能谱仪、荧光光谱仪对合成样品的结构、发光性能等进行研究,利用Rietveld方法对其结构精修,并计算了La_(3)Si_(6)N_(11)∶Ce^(3+)的色坐标、色纯度和色温。结果表明:该荧光粉的色坐标为(0.4165,0.558),落在黄绿光区域,计算得到La_(2.82)Si_(6)N_(11)∶Ce_(0.18)^(3+)的色纯度约为92.86%,具有较高的纯度,相关色温为4137K,属于中间色温。通过计算可得掺杂后La_(3)Si_(6)N_(11)∶Ce^(3+)的带隙值为2.92eV,相对掺杂前略微减少,且La_(3)Si_(6)N_(11)∶Ce^(3+)体系属于直接带隙结构,从而有利于提高其发光性能。

8YSZ/Y_(3)Al_(5)O_(12):Ce^(3+)光敏复合热障涂层的等温氧化及光谱响应特性

为了监测热障涂层在氧化过程中陶瓷层内部的残余热应力,制备了Y_(3)Al_(5)O_(12):Ce^(3+)含量不同的8YSZ/Y_(3)Al_(5)O_(12):Ce^(3+)光敏复合热障涂层。研究了Y_(3)Al_(5)O_(12):Ce^(3+)不同含量下8YSZ/Y_(3)Al_(5)O_(12):Ce^(3+)光敏复合热障涂层等温氧化过程的失效机理,阐述了陶瓷层内部残余热应力与Y_(3)Al_(5)O_(12):Ce^(3+)的发射光谱的峰值波长之间的内在响应机制;同时研究了8YSZ/Y_(3)Al_(5)O_(12):Ce^(3+)光敏复合热障涂层陶瓷层发射光谱峰值波长偏移量与氧化时间的关系,并拟合了8YSZ/10%Y_(3)Al_(5)O_(12):Ce^(3+)光敏复合热障涂层等温氧化时间与光谱变化的传感方程。结果表明:1 050℃等温氧化100 h过程中8YSZ/Y_(3)Al_(5)O_(12):Ce^(3+)光敏复合热障涂层失效主要是陶瓷层内部残余热应力导致,且随氧化时间的增加,陶瓷层内部残余热应力增加,Y3Al5O12:Ce3+的发射光谱的峰值波长向短波方向偏移;8YSZ/10%Y_(3)Al_(5)O_(12):Ce^(3+)光敏复合热障涂层发射光谱峰值波长偏移量与氧化时间传感方程为:Δλ=155.785 07·t0.004 15-154.792 58。因此,可以通过发射光谱峰值波长的偏移规律表征氧化过程中陶瓷层内部的残余热应力。

发光颜色可调的白磷钙矿结构Ca_(8)MgBi(PO_(4))7∶Ce^(3+),Tb^(3+)荧光粉的制备、发光性能及能量传递

采用具有白磷钙矿结构的磷酸盐作为目标产物,通过高温固相法制备了发光颜色可调的Ca_(8)MgBi(PO_(4))7∶Ce^(3+),Tb^(3+)荧光粉。利用X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和荧光光谱等表征手段对其物相组成、微观形貌及发光性能进行了详细研究。结果表明:掺杂少量的Ce^(3+)、Tb^(3+)并没有改变Ca_(8)MgBi(PO_(4))7基质的晶体结构。荧光光谱和荧光寿命曲线确定了Ce^(3+)-Tb^(3+)之间存在能量传递,其能量传递机制为四极-四极相互作用,能量传递效率可达81%。固定Ce^(3+)浓度而逐渐增加Tb^(3+)的掺杂量时,系列Ca_(8)MgBi(PO_(4))7∶0.08Ce^(3+),yTb^(3+)荧光粉的发光颜色可由蓝光调至绿光,从而实现发光颜色的可控化。

基于LaBr_(3)(Ce)晶体耦合SiPM阵列的可变角分辨率伽玛相机的设计与研制

编码孔径成像技术由于探测效率高、信噪比高、角分辨率好、成像质量稳定可靠等优点而广泛应用于核安全、核设施的去污及退役的测量、核医学等领域。建立通过改变编码准直器和探测器之间距离进而实现可变角分辨的伽玛成像系统。整个成像系统主要由编码准直器、位置灵敏探测(position sensitive detector,PSD)、数据采集卡以及图像重建系统组成。该成像系统的编码准直器采用修正均匀冗余阵列(modified uniformly redundant array,MURA)编码方式,为了保障对较高能量射线的探测能力,编码准直器的材料采用含钨量90%的钨铜合金,PSD通过LaBr_(3)(Ce)晶体耦合SiPM阵列组成,重建算法采用的是直接互卷积算法,快速高效。测试结果显示,整个位置灵敏探测器的平均能量分辨率为4.96%(662 keV);该辐射成像系统可以准确地对Am-241、Cs-137、Co-60进行清晰成像,并通过改变编码准直器和探测器之间的距离成功分辨出两个Cs-137点源的位置。

Ce助剂对Fe-K/Al_(2)O_(3)催化剂乙苯无水直接脱氢性能的影响

比较了浸渍法、浸渍沉淀法及溶胶凝胶法制备的Fe-K-Ce/Al_(2)O_(3)催化剂催化乙苯无水直接脱氢反应的性能;考察了金属前驱体类型及Ce添加量对浸渍法制备的Fe-K-Ce/Al_(2)O_(3)催化剂性能的影响,并采用XRD、XPS、SEM、N_(2)物理吸附-脱附及H_(2)-TPR对催化剂进行表征。结果表明,在催化剂质量0.1 g、反应温度565℃、N_(2)体积流量10 mL/min、0.1 MPa的反应条件下,以Fe(NO_(3))3-Ce(SO_(4))_(2)为前驱体,用浸渍法制备的质量分数为1%Ce的Fe-K-Ce/Al_(2)O_(3)负载型催化剂,在乙苯直接脱氢制苯乙烯反应中表现出高的催化剂稳定性,且对苯乙烯的选择性保持在100%。在高温制备催化剂的过程中,Ce与Fe形成钙钛矿结构CeFeO_(3)化合物,铁酸盐的形成使得铁物种的还原温度大幅提高,因而催化剂的稳定性提高。XPS表征结果结合文献分析显示,钙钛矿结构的CeFeO_(3)不仅调变了催化剂的酸碱位点,而且所含非晶格氧的量更高,从而有利于提高苯乙烯的选择性。

Nd,Ce:YAlO_3激光晶体中Ce^(3+)→Nd^(3+)的能量转移特性

测试并分析了Nd,Ce:YAlO_3晶体的吸收光谱、激发光谱和发光光谱,证实了YAlO_3中存在着Ce^(3+)→Nd^(3+)的能量转移,因此掺入Ce有可能大大提高Nd:YAlO_3的激光效率.

Ce^(3+)掺杂闪烁玻璃的研究进展

闪烁玻璃由于制备工艺简单,尺寸灵活可控,成本低廉等优点,有望成为中国环形正负电子对撞机(CEPC)中强子量能器的候选材料。其中,以Ce^(3+)发光中心掺杂闪烁玻璃有较好的闪烁性能。玻璃基质可以分为氧化物玻璃、卤化物玻璃和微晶玻璃。本文根据Ce^(3+)掺杂不同玻璃基质分类,重点关注了Ce^(3+)掺杂闪烁玻璃的光学透过率、光产额、衰减时间等闪烁性能和抗辐照特性。并且,总结了国内外以及闪烁玻璃合作组的最新研究成果。针对不同玻璃体系的研究现状,从玻璃组成与制备工艺等两个方面探讨了玻璃性能提升手段。最后,对Ce^(3+)掺杂闪烁玻璃未来的研究发展方向做出了展望。

Ce改性对活化稀土尾矿催化剂NH3-SCR脱硝性能的影响

白云鄂博稀土尾矿主要成分为赤铁矿、氟碳铈矿、萤石、石英和磁铁矿,其中稀土元素Ce和过渡金属Fe、Mn等是催化剂所需活性元素。本文利用浸渍法对活化稀土尾矿进行Ce改性,借助SEM-EDS、XRD、BET、NH_(3)-TPD、H_(2)-TPR、XPS等表征手段探究Ce改性对活化稀土尾矿催化剂性能的影响。结果表明,Ce改性活化稀土尾矿催化剂以介孔结构为主,Ce元素在催化剂表面高度分散;Ce元素与Fe元素之间存在协同作用,两者之间存在氧化还原电子对,促进了不同价态Ce、Fe离子之间的转化,增强了催化剂的氧化还原能力,提高了催化剂的酸性位点数量和酸性能,有利于NH_(3)的吸附与活化,从而使催化剂的脱硝效率提高。活化稀土尾矿经15%Ce改性后,脱硝效率由70%提升至82%,N_(2)选择性在90%以上,反应温度窗口拓宽至275~450℃。

Ce掺杂0.94MgTiO_(3)-0.06(Ca_(0.8)Sr_(0.2))TiO_(3)陶瓷的制备及微波介电性能

为了提高MgTiO_(3)-(Ca_(0.8)Sr_(0.2))TiO_(3)(MT-CST)微波介质陶瓷的品质因数,通过SEM、XRD、拉曼光谱仪与XPS分析手段,研究了Ce掺杂对MT-CST陶瓷成分晶体结构和微波介电性能的影响.结果表明:高价Ce^(3+)取代Mg^(2+)可使氧空位缺陷得到有效抑制,从而降低了微波介质损耗,可使品质因数得到较大提升.制备的陶瓷具有优异的微波介电性能:介电常数为20.8,品质因数为61000 GHz,谐振频率温度系数为-4.99×10^(-6)/℃.