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无溶剂快速合成ZSM-12分子筛
1
作者
王帅旗
王从新
+1 位作者
王学林
田志坚
《化工进展》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2023年第7期3561-3571,共11页
开发出一种无溶剂快速合成ZSM-12分子筛的方法。该方法分为两步。第一步是硅铝前体的制备:将正硅酸乙酯、铝酸钠、氟化钠、甲醇、水混合,在室温搅拌条件下反应3h后蒸干液体,得到硅铝前体。第二步是硅铝前体的晶化:将硅铝前体与晶种、四...
开发出一种无溶剂快速合成ZSM-12分子筛的方法。该方法分为两步。第一步是硅铝前体的制备:将正硅酸乙酯、铝酸钠、氟化钠、甲醇、水混合,在室温搅拌条件下反应3h后蒸干液体,得到硅铝前体。第二步是硅铝前体的晶化:将硅铝前体与晶种、四乙基氢氧化铵模板剂混合均匀后,移入反应釜中,在160℃条件下晶化24h得到ZSM-12分子筛产品。相比于已有的ZSM-12分子筛水热过程,无溶剂合成过程的晶化时间大大缩短。采用XRD、SEM、solid-state NMR、TG、FTIR等手段分析了硅铝前体的物化性质,跟踪了ZSM-12分子筛的晶化过程。结果表明,晶种的加入和硅铝前体中Si—O—Al键的提前构筑是ZSM-12分子筛快速晶化的原因。晶种为ZSM-12分子筛的生长提供表面,缩短诱导期;硅铝前体中Si—O—Al键的提前构筑促进结构重排,从而缩短生长期。
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关键词
无溶剂法
快速合成
zsm-12分子筛
晶种
硅铝前体
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职称材料
氟硅酸铵改性的HZSM-12分子筛催化合成2,6-二甲基萘
被引量:
7
2
作者
吴伟
吴维果
+2 位作者
李凌飞
杨巍
武光
《石油学报(石油加工)》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2010年第2期189-194,共6页
采用同晶置换方法制备了系列氟硅酸铵改性的HZSM-12分子筛。对改性前后的分子筛进行了XRD、NH3-TPD、Py-IR、N2物理吸附等表征,并在固定床微型反应实验装置上考察了它们对萘与甲醇烷基化反应合成2,6-二甲基萘的催化性能。结果表明,氟硅...
采用同晶置换方法制备了系列氟硅酸铵改性的HZSM-12分子筛。对改性前后的分子筛进行了XRD、NH3-TPD、Py-IR、N2物理吸附等表征,并在固定床微型反应实验装置上考察了它们对萘与甲醇烷基化反应合成2,6-二甲基萘的催化性能。结果表明,氟硅酸铵改性提高了HZSM-12分子筛的结晶度,在分子筛晶格中产生了二次介孔,增大了分子筛的介孔孔容和总孔容,有效地改变了分子筛的酸量及酸强度分布。经适宜浓度的氟硅酸铵水溶液改性后,HZSM-12分子筛对萘与甲醇烷基化反应的催化性能得到明显改善,在保持良好催化活性的基础上有效地提高了2,6-DMN的选择性及2,6-DMN/2,7-DMN摩尔比,反应6 h后2,6-DMN的选择性和2,6-DMN/2,7-DMN摩尔比分别为26%和1.93。
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关键词
zsm-12分子筛
氟硅酸铵
同晶置换
2
6-二甲基萘
选择性
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职称材料
具有介孔结构的ZSM-12分子筛的制备、表征及催化性能
被引量:
5
3
作者
吴伟
李凌飞
+5 位作者
武光
王鑫
吴维果
基赫佳宁 O
托克塔列夫 A
伊切夫斯基 G
《催化学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2009年第6期531-536,共6页
采用碱脱硅法制备了具有介孔结构的ZSM-12分子筛,并运用X射线衍射、N2吸附-脱附、固体核磁共振和氨程序升温脱附等方法对碱处理前后的ZSM-12分子筛进行了表征,并考察了碱脱硅改性对分子筛的孔结构、酸性以及催化萘的烷基化反应性能的影...
采用碱脱硅法制备了具有介孔结构的ZSM-12分子筛,并运用X射线衍射、N2吸附-脱附、固体核磁共振和氨程序升温脱附等方法对碱处理前后的ZSM-12分子筛进行了表征,并考察了碱脱硅改性对分子筛的孔结构、酸性以及催化萘的烷基化反应性能的影响.结果表明,通过改变NaOH溶液的浓度可以在保持ZSM-12分子筛骨架结构的同时,有效地调变介孔的分布,随着碱处理浓度的提高,ZSM-12分子筛的介孔孔容增加,孔径分布范围变宽,产生的二次介孔改善了反应产物的扩散性能,有效地提高了对萘和甲醇烷基化反应的催化性能,萘转化率和2,6-二甲基萘选择性均得到提高.
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关键词
zsm-12分子筛
2
6-二甲基萘
脱硅
二次介孔
烷基化
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职称材料
碱脱硅改性的ZSM-12分子筛择形催化合成2,6-二甲基萘的研究
被引量:
4
4
作者
吴伟
李凌飞
+5 位作者
武光
吴维果
杨巍
托克塔列夫A.V.
基赫佳宁0.V.
伊切夫斯基G.V.
《现代化工》
CAS
CSCD
北大核心
2009年第6期40-43,45,共5页
用NaOH水溶液处理ZSM-12分子筛制备了脱硅程度不同的改性ZSM-12分子筛,对样品进行了表征,并考察了改性前后分子筛对萘和甲醇烷基化反应的择形催化反应性能。结果表明用适宜浓度的NaOH溶液处理ZSM-12分子筛,在一定温度下通过改变碱处理...
用NaOH水溶液处理ZSM-12分子筛制备了脱硅程度不同的改性ZSM-12分子筛,对样品进行了表征,并考察了改性前后分子筛对萘和甲醇烷基化反应的择形催化反应性能。结果表明用适宜浓度的NaOH溶液处理ZSM-12分子筛,在一定温度下通过改变碱处理时间能方便地调节分子筛晶体中产生的二次介孔结构的比例,并改变分子筛的酸性能。改性ZSM-12分子筛同时提高了对萘和甲醇烷基化反应的催化活性和目标产物2,6-二甲基萘的选择性,以0.8 mol/L的NaOH水溶液在65℃下处理1 h制备的改性ZSM-12分子筛为催化剂,在优化的反应条件下萘和甲醇烷基化反应4 h后的萘的转化率为58.3%,2,6-二甲基萘的选择性达到27.3%。
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关键词
zsm-12分子筛
碱脱硅
二次介孔
烷基化
2
6-二甲基萘
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职称材料
ZSM-12分子筛研究进展
被引量:
7
5
作者
吴伟
黄娟
吴维果
《化工进展》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2007年第7期921-926,共6页
综述了水热合成法制备ZSM-12分子筛的影响因素、改性方法及其在催化反应中的应用。众多研究表明,模板剂种类影响ZSM-12分子筛晶粒的尺寸、形状以及酸性,硅铝比和碱度是影响ZSM-12分子筛合成的主要因素,硅凝胶是合成ZSM-12的适宜硅源。Ga...
综述了水热合成法制备ZSM-12分子筛的影响因素、改性方法及其在催化反应中的应用。众多研究表明,模板剂种类影响ZSM-12分子筛晶粒的尺寸、形状以及酸性,硅铝比和碱度是影响ZSM-12分子筛合成的主要因素,硅凝胶是合成ZSM-12的适宜硅源。Ga、Fe、B、P等适宜的杂原子对ZSM-12进行同晶置换改性可以调节其酸性,酸脱铝改性可以使其总酸量减少、Lewis酸消失。ZSM-12可作为芳烃烷基化、异构化、裂化、重整等诸多反应的催化剂,在反应中表现出良好的催化活性及对目标产物的高选择性,是目前用于择形催化一步法合成2,6-二甲基萘最适宜的分子筛催化剂。
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关键词
zsm-12分子筛
改性
表征
催化
2
6-二甲基萘
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职称材料
动态条件下ZSM-12分子筛的合成
被引量:
2
6
作者
吉向飞
安转转
+3 位作者
赵娇娇
牛奇奇
宋乐乐
毛博毓
《精细化工》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2016年第4期406-412,共7页
采用动态晶化法,系统考察了硅源、硅铝比、模板剂含量以及水含量对ZSM-12分子筛合成的影响,得到合成纯相ZSM-12分子筛的最佳条件为:硅溶胶为硅源,n(Si)/n(Al)=45~70,n(四乙基氢氧化铵,TEAOH)/n(SiO_2)=0.14,n(H2O)/n(SiO_2...
采用动态晶化法,系统考察了硅源、硅铝比、模板剂含量以及水含量对ZSM-12分子筛合成的影响,得到合成纯相ZSM-12分子筛的最佳条件为:硅溶胶为硅源,n(Si)/n(Al)=45~70,n(四乙基氢氧化铵,TEAOH)/n(SiO_2)=0.14,n(H2O)/n(SiO_2)=13。通过XRD、SEM、BET、NH3-TPD对所合成的产物进行了表征。体系中的硅铝比对所合成产物的晶相和晶化动力学有显著影响:当硅铝比(Si/Al摩尔比,下同)过低时,容易导致MFI和BEA结构的杂晶相的生成;硅铝比较高时,动态晶化比静态晶化更有利于提高分子筛的合成效率;体系中的n(TEAOH)/n(SiO_2)和n(H_2O)/n(SiO_2)会在很大程度上影响所合成产物的晶相和形貌。
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关键词
zsm-12分子筛
动态晶化
晶相
催化技术
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职称材料
第一性原理研究镍改性ZSM-12分子筛的酸性
被引量:
1
7
作者
冯刚
肖祈
+3 位作者
王大山
周健
卢章辉
张荣斌
《燃料化学学报》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2020年第6期704-712,I0005,共10页
分子筛被用作工业催化剂时常需要过渡金属改性,镍是制备加氢/脱氢催化剂常用的过渡金属,本研究采用密度泛函理论研究镍改性的ZSM-12分子筛的结构和酸性。结果表明,分子筛的B酸质子可以被镍原子还原成氢分子,而Ni2的团簇不能将B酸质子还...
分子筛被用作工业催化剂时常需要过渡金属改性,镍是制备加氢/脱氢催化剂常用的过渡金属,本研究采用密度泛函理论研究镍改性的ZSM-12分子筛的结构和酸性。结果表明,分子筛的B酸质子可以被镍原子还原成氢分子,而Ni2的团簇不能将B酸质子还原生成氢气分子。镍原子在分子筛内会被氧化,并形成Lewis酸性位,这会导致分子筛骨架铝的Lewis酸性变弱,镍改性后,分子筛吸附氢气的能力变强,被吸附的氢分子解离为氢原子,并带负电荷,不再具有B酸的功能。从计算的氨分子的吸附能来判断,由于吸附的氢会从镍原子得到电子,吸附的氢分子会增强镍原子的Lewis酸性。
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关键词
NI
zsm-12分子筛
酸性
密度泛函理论
吸附能
氢
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职称材料
Fe取代的Pt/H-ZSM-12催化剂的合成及其正十二烷加氢异构化性能研究
8
作者
韩沅龙
侯瑞峰
+5 位作者
范立闯
董思洋
卢银花
陶智超
相宏伟
杨勇
《低碳化学与化工》
CAS
北大核心
2024年第3期42-52,共11页
在长链烷烃的加氢异构反应中,H-ZSM-12分子筛独特的孔道结构有利于多支链异构体的生成,但其较强的酸性加剧了裂解副反应的发生。以Fe同晶取代分子筛骨架中的Al,可以有效降低分子筛的酸强度。为了提高异构产物的选择性,采用水热法合成了F...
在长链烷烃的加氢异构反应中,H-ZSM-12分子筛独特的孔道结构有利于多支链异构体的生成,但其较强的酸性加剧了裂解副反应的发生。以Fe同晶取代分子筛骨架中的Al,可以有效降低分子筛的酸强度。为了提高异构产物的选择性,采用水热法合成了Fe取代度(以n(Fe):n(Al+Fe)计)分别为0%、50%和100%的Z12-Al、Z12-Al-Fe和Z12-Fe分子筛。紫外可见吸收光谱(UV-Vis)表征结果表明,Z12-Al-Fe和Z12-Fe中引入的Fe绝大多数以[FeO_(4)]的结构存在于分子筛骨架中。红外吸收光谱(FT-IR)和X-射线光电子能谱(XPS)表征结果表明,H-Z12-Al-Fe和H-Z12-Fe骨架中的Fe与Si—OH结合形成了Si—OH—Fe键。氨气程序升温脱附(NH_(3)-TPD)和吡啶红外(Py-IR)表征结果表明,随着分子筛中Fe含量的增加,其强酸位的酸强度逐渐降低,总Bronsted酸的数量明显减少。在分子筛载体上负载足量的金属Pt后,以正十二烷(n-C_(12))为模型化合物评价了双功能催化剂的加氢异构性能(反应压力为2.0 MPa,n(H_(2)):n(n-C_(12))为6.0)。结果表明,Pt/H-Z12-Fe上Bronsted酸强度的降低和酸性位数量的减少使其催化活性低于Pt/H-Z12-Al,但弱Bronsted酸性对裂解反应的抑制使其在90%左右的n-C_(12)转化率下获得了最高的总异构选择性(85.7%)和多支链异构体选择性(53.8%),比Pt/H-Z12-Al分别高出18.6%和9.7%。此外,Pt/H-Z12-Fe在120 h的连续反应中表现出了优异的稳定性。
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关键词
zsm-12分子筛
Bronsted酸调变
Fe同晶取代
正十二烷
加氢异构
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职称材料
题名
无溶剂快速合成ZSM-12分子筛
1
作者
王帅旗
王从新
王学林
田志坚
机构
中国科学院大连化学物理研究所
中国科学院大学
出处
《化工进展》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2023年第7期3561-3571,共11页
基金
国家重点研发计划(2020YFB0606405)。
文摘
开发出一种无溶剂快速合成ZSM-12分子筛的方法。该方法分为两步。第一步是硅铝前体的制备:将正硅酸乙酯、铝酸钠、氟化钠、甲醇、水混合,在室温搅拌条件下反应3h后蒸干液体,得到硅铝前体。第二步是硅铝前体的晶化:将硅铝前体与晶种、四乙基氢氧化铵模板剂混合均匀后,移入反应釜中,在160℃条件下晶化24h得到ZSM-12分子筛产品。相比于已有的ZSM-12分子筛水热过程,无溶剂合成过程的晶化时间大大缩短。采用XRD、SEM、solid-state NMR、TG、FTIR等手段分析了硅铝前体的物化性质,跟踪了ZSM-12分子筛的晶化过程。结果表明,晶种的加入和硅铝前体中Si—O—Al键的提前构筑是ZSM-12分子筛快速晶化的原因。晶种为ZSM-12分子筛的生长提供表面,缩短诱导期;硅铝前体中Si—O—Al键的提前构筑促进结构重排,从而缩短生长期。
关键词
无溶剂法
快速合成
zsm-12分子筛
晶种
硅铝前体
Keywords
solvent-free method
rapid synthesis
zsm-
12
zeolite
seeds
Si-Al precursor
分类号
O611.4 [理学—无机化学]
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职称材料
题名
氟硅酸铵改性的HZSM-12分子筛催化合成2,6-二甲基萘
被引量:
7
2
作者
吴伟
吴维果
李凌飞
杨巍
武光
机构
黑龙江大学功能无机材料化学省部共建教育部重点实验室环境友好的化工技术黑龙江省高校重点实验室
出处
《石油学报(石油加工)》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2010年第2期189-194,共6页
基金
中俄政府间国际合作项目(CR11-24)
黑龙江省科学技术计划项目(WC05A10)资助
文摘
采用同晶置换方法制备了系列氟硅酸铵改性的HZSM-12分子筛。对改性前后的分子筛进行了XRD、NH3-TPD、Py-IR、N2物理吸附等表征,并在固定床微型反应实验装置上考察了它们对萘与甲醇烷基化反应合成2,6-二甲基萘的催化性能。结果表明,氟硅酸铵改性提高了HZSM-12分子筛的结晶度,在分子筛晶格中产生了二次介孔,增大了分子筛的介孔孔容和总孔容,有效地改变了分子筛的酸量及酸强度分布。经适宜浓度的氟硅酸铵水溶液改性后,HZSM-12分子筛对萘与甲醇烷基化反应的催化性能得到明显改善,在保持良好催化活性的基础上有效地提高了2,6-DMN的选择性及2,6-DMN/2,7-DMN摩尔比,反应6 h后2,6-DMN的选择性和2,6-DMN/2,7-DMN摩尔比分别为26%和1.93。
关键词
zsm-12分子筛
氟硅酸铵
同晶置换
2
6-二甲基萘
选择性
Keywords
zsm-
12
zeolite
ammonium silicofluorid
isomorphous substitution
2,6-dimethylnaphthalene
selectivity
分类号
TQ032.41 [化学工程]
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职称材料
题名
具有介孔结构的ZSM-12分子筛的制备、表征及催化性能
被引量:
5
3
作者
吴伟
李凌飞
武光
王鑫
吴维果
基赫佳宁 O
托克塔列夫 A
伊切夫斯基 G
机构
黑龙江大学功能无机材料化学省部共建教育部重点实验室、中俄联合催化实验室
俄罗斯科学院西伯利亚分院鲍列斯科夫催化研究院
出处
《催化学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2009年第6期531-536,共6页
基金
中俄政府间合作项目(CR11-24)
黑龙江省自然科学基金重点项目(ZD200820-02)
黑龙江省科学技术计划项目(国际合作,WC05A10)
文摘
采用碱脱硅法制备了具有介孔结构的ZSM-12分子筛,并运用X射线衍射、N2吸附-脱附、固体核磁共振和氨程序升温脱附等方法对碱处理前后的ZSM-12分子筛进行了表征,并考察了碱脱硅改性对分子筛的孔结构、酸性以及催化萘的烷基化反应性能的影响.结果表明,通过改变NaOH溶液的浓度可以在保持ZSM-12分子筛骨架结构的同时,有效地调变介孔的分布,随着碱处理浓度的提高,ZSM-12分子筛的介孔孔容增加,孔径分布范围变宽,产生的二次介孔改善了反应产物的扩散性能,有效地提高了对萘和甲醇烷基化反应的催化性能,萘转化率和2,6-二甲基萘选择性均得到提高.
关键词
zsm-12分子筛
2
6-二甲基萘
脱硅
二次介孔
烷基化
Keywords
zsm-
12
zeolite
2,6-dimethylnaphthalene
desilication
mesopore
alkylation
分类号
O643.36 [理学—物理化学]
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职称材料
题名
碱脱硅改性的ZSM-12分子筛择形催化合成2,6-二甲基萘的研究
被引量:
4
4
作者
吴伟
李凌飞
武光
吴维果
杨巍
托克塔列夫A.V.
基赫佳宁0.V.
伊切夫斯基G.V.
机构
黑龙江大学化学化工与材料学院功能无机材料化学省部共建教育部重点实验室
俄罗斯科学院西伯利亚分院鲍列斯科夫催化研究院
出处
《现代化工》
CAS
CSCD
北大核心
2009年第6期40-43,45,共5页
基金
中俄政府间合作项目(CR11-24)
黑龙江省自然科学基金重点项目(ZD200820-02)
黑龙江省科学技术计划项目(国际合作)(WC05A10)
文摘
用NaOH水溶液处理ZSM-12分子筛制备了脱硅程度不同的改性ZSM-12分子筛,对样品进行了表征,并考察了改性前后分子筛对萘和甲醇烷基化反应的择形催化反应性能。结果表明用适宜浓度的NaOH溶液处理ZSM-12分子筛,在一定温度下通过改变碱处理时间能方便地调节分子筛晶体中产生的二次介孔结构的比例,并改变分子筛的酸性能。改性ZSM-12分子筛同时提高了对萘和甲醇烷基化反应的催化活性和目标产物2,6-二甲基萘的选择性,以0.8 mol/L的NaOH水溶液在65℃下处理1 h制备的改性ZSM-12分子筛为催化剂,在优化的反应条件下萘和甲醇烷基化反应4 h后的萘的转化率为58.3%,2,6-二甲基萘的选择性达到27.3%。
关键词
zsm-12分子筛
碱脱硅
二次介孔
烷基化
2
6-二甲基萘
Keywords
zsm-
12
zeolite
desilicafion
second mesopores
alkylation
2,6-dimethylnaphthalene
分类号
TQ426.61 [化学工程]
下载PDF
职称材料
题名
ZSM-12分子筛研究进展
被引量:
7
5
作者
吴伟
黄娟
吴维果
机构
哈尔滨工程大学材料科学与化工学院
黑龙江大学化学化工与材料学院
黑龙江大学化学化工与材料学院
出处
《化工进展》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2007年第7期921-926,共6页
基金
黑龙江省自然科学基金(B0301)
黑龙江省科学技术计划(WC05A10)(国际合作)资助项目。
文摘
综述了水热合成法制备ZSM-12分子筛的影响因素、改性方法及其在催化反应中的应用。众多研究表明,模板剂种类影响ZSM-12分子筛晶粒的尺寸、形状以及酸性,硅铝比和碱度是影响ZSM-12分子筛合成的主要因素,硅凝胶是合成ZSM-12的适宜硅源。Ga、Fe、B、P等适宜的杂原子对ZSM-12进行同晶置换改性可以调节其酸性,酸脱铝改性可以使其总酸量减少、Lewis酸消失。ZSM-12可作为芳烃烷基化、异构化、裂化、重整等诸多反应的催化剂,在反应中表现出良好的催化活性及对目标产物的高选择性,是目前用于择形催化一步法合成2,6-二甲基萘最适宜的分子筛催化剂。
关键词
zsm-12分子筛
改性
表征
催化
2
6-二甲基萘
Keywords
zsm-
12
molecular sieve
modification
characterization
catalysis
2,6-dimethylnaphthalene
分类号
TQ426 [化学工程]
下载PDF
职称材料
题名
动态条件下ZSM-12分子筛的合成
被引量:
2
6
作者
吉向飞
安转转
赵娇娇
牛奇奇
宋乐乐
毛博毓
机构
山西大学化学化工学院
烟台润晶化学科技有限公司
出处
《精细化工》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2016年第4期406-412,共7页
文摘
采用动态晶化法,系统考察了硅源、硅铝比、模板剂含量以及水含量对ZSM-12分子筛合成的影响,得到合成纯相ZSM-12分子筛的最佳条件为:硅溶胶为硅源,n(Si)/n(Al)=45~70,n(四乙基氢氧化铵,TEAOH)/n(SiO_2)=0.14,n(H2O)/n(SiO_2)=13。通过XRD、SEM、BET、NH3-TPD对所合成的产物进行了表征。体系中的硅铝比对所合成产物的晶相和晶化动力学有显著影响:当硅铝比(Si/Al摩尔比,下同)过低时,容易导致MFI和BEA结构的杂晶相的生成;硅铝比较高时,动态晶化比静态晶化更有利于提高分子筛的合成效率;体系中的n(TEAOH)/n(SiO_2)和n(H_2O)/n(SiO_2)会在很大程度上影响所合成产物的晶相和形貌。
关键词
zsm-12分子筛
动态晶化
晶相
催化技术
Keywords
zsm-
12
zeolite
dynamic crystallization
crystal phase
catalysis technology
分类号
TQ426.6 [化学工程]
下载PDF
职称材料
题名
第一性原理研究镍改性ZSM-12分子筛的酸性
被引量:
1
7
作者
冯刚
肖祈
王大山
周健
卢章辉
张荣斌
机构
南昌大学化学学院应用催化研究所环境与能源催化江西省重点实验室
上海石油化工研究院
江西师范大学化学与化工学院先进材料研究院
出处
《燃料化学学报》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2020年第6期704-712,I0005,共10页
基金
The project was supported by the National Natural Science Foundation of China(21875096,21763018,21673270)
the Natural Science Foundation of Jiangxi Province(20181BAB203016,20181BCD40004).
文摘
分子筛被用作工业催化剂时常需要过渡金属改性,镍是制备加氢/脱氢催化剂常用的过渡金属,本研究采用密度泛函理论研究镍改性的ZSM-12分子筛的结构和酸性。结果表明,分子筛的B酸质子可以被镍原子还原成氢分子,而Ni2的团簇不能将B酸质子还原生成氢气分子。镍原子在分子筛内会被氧化,并形成Lewis酸性位,这会导致分子筛骨架铝的Lewis酸性变弱,镍改性后,分子筛吸附氢气的能力变强,被吸附的氢分子解离为氢原子,并带负电荷,不再具有B酸的功能。从计算的氨分子的吸附能来判断,由于吸附的氢会从镍原子得到电子,吸附的氢分子会增强镍原子的Lewis酸性。
关键词
NI
zsm-12分子筛
酸性
密度泛函理论
吸附能
氢
Keywords
Ni
zsm-
12
zeolite
acidity
density functional theory
adsorption energy
hydrogen
分类号
X511 [环境科学与工程—环境工程]
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职称材料
题名
Fe取代的Pt/H-ZSM-12催化剂的合成及其正十二烷加氢异构化性能研究
8
作者
韩沅龙
侯瑞峰
范立闯
董思洋
卢银花
陶智超
相宏伟
杨勇
机构
中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室
中国科学院大学
中科合成油技术股份有限公司
出处
《低碳化学与化工》
CAS
北大核心
2024年第3期42-52,共11页
基金
国家杰出青年科学基金(20225804)
内蒙古自治区准格尔旗工信和科技局科技项目(2023CG-01)。
文摘
在长链烷烃的加氢异构反应中,H-ZSM-12分子筛独特的孔道结构有利于多支链异构体的生成,但其较强的酸性加剧了裂解副反应的发生。以Fe同晶取代分子筛骨架中的Al,可以有效降低分子筛的酸强度。为了提高异构产物的选择性,采用水热法合成了Fe取代度(以n(Fe):n(Al+Fe)计)分别为0%、50%和100%的Z12-Al、Z12-Al-Fe和Z12-Fe分子筛。紫外可见吸收光谱(UV-Vis)表征结果表明,Z12-Al-Fe和Z12-Fe中引入的Fe绝大多数以[FeO_(4)]的结构存在于分子筛骨架中。红外吸收光谱(FT-IR)和X-射线光电子能谱(XPS)表征结果表明,H-Z12-Al-Fe和H-Z12-Fe骨架中的Fe与Si—OH结合形成了Si—OH—Fe键。氨气程序升温脱附(NH_(3)-TPD)和吡啶红外(Py-IR)表征结果表明,随着分子筛中Fe含量的增加,其强酸位的酸强度逐渐降低,总Bronsted酸的数量明显减少。在分子筛载体上负载足量的金属Pt后,以正十二烷(n-C_(12))为模型化合物评价了双功能催化剂的加氢异构性能(反应压力为2.0 MPa,n(H_(2)):n(n-C_(12))为6.0)。结果表明,Pt/H-Z12-Fe上Bronsted酸强度的降低和酸性位数量的减少使其催化活性低于Pt/H-Z12-Al,但弱Bronsted酸性对裂解反应的抑制使其在90%左右的n-C_(12)转化率下获得了最高的总异构选择性(85.7%)和多支链异构体选择性(53.8%),比Pt/H-Z12-Al分别高出18.6%和9.7%。此外,Pt/H-Z12-Fe在120 h的连续反应中表现出了优异的稳定性。
关键词
zsm-12分子筛
Bronsted酸调变
Fe同晶取代
正十二烷
加氢异构
Keywords
zsm-
12
zeolite
Brønsted acid tuning
Fe-substituted
n-dodecane
hydroisomerization
分类号
TQ517.4 [化学工程]
O622.1 [理学—有机化学]
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职称材料
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
无溶剂快速合成ZSM-12分子筛
王帅旗
王从新
王学林
田志坚
《化工进展》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2023
0
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职称材料
2
氟硅酸铵改性的HZSM-12分子筛催化合成2,6-二甲基萘
吴伟
吴维果
李凌飞
杨巍
武光
《石油学报(石油加工)》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2010
7
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职称材料
3
具有介孔结构的ZSM-12分子筛的制备、表征及催化性能
吴伟
李凌飞
武光
王鑫
吴维果
基赫佳宁 O
托克塔列夫 A
伊切夫斯基 G
《催化学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2009
5
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职称材料
4
碱脱硅改性的ZSM-12分子筛择形催化合成2,6-二甲基萘的研究
吴伟
李凌飞
武光
吴维果
杨巍
托克塔列夫A.V.
基赫佳宁0.V.
伊切夫斯基G.V.
《现代化工》
CAS
CSCD
北大核心
2009
4
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职称材料
5
ZSM-12分子筛研究进展
吴伟
黄娟
吴维果
《化工进展》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2007
7
下载PDF
职称材料
6
动态条件下ZSM-12分子筛的合成
吉向飞
安转转
赵娇娇
牛奇奇
宋乐乐
毛博毓
《精细化工》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2016
2
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职称材料
7
第一性原理研究镍改性ZSM-12分子筛的酸性
冯刚
肖祈
王大山
周健
卢章辉
张荣斌
《燃料化学学报》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2020
1
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职称材料
8
Fe取代的Pt/H-ZSM-12催化剂的合成及其正十二烷加氢异构化性能研究
韩沅龙
侯瑞峰
范立闯
董思洋
卢银花
陶智超
相宏伟
杨勇
《低碳化学与化工》
CAS
北大核心
2024
0
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