利用碱处理结合柠檬酸处理技术对商业微孔ZSM-5分子筛改性,制备了多级孔ZSM-5分子筛催化剂(ZSM-5-AT-CA)。利用XRD、N_(2)吸脱附、NH_(3)-TPD、Py-IR、^(27)Al MAS NMR等表征技术研究了ZSM-5-AT-CA催化剂的形貌结构和物理化学性质,以5-...利用碱处理结合柠檬酸处理技术对商业微孔ZSM-5分子筛改性,制备了多级孔ZSM-5分子筛催化剂(ZSM-5-AT-CA)。利用XRD、N_(2)吸脱附、NH_(3)-TPD、Py-IR、^(27)Al MAS NMR等表征技术研究了ZSM-5-AT-CA催化剂的形貌结构和物理化学性质,以5-羟甲基糠醛(HMF)自醚化制双-(5-甲酰基糠基)醚(OBMF)为模型反应进一步考察其催化性能。结果表明,ZSM-5-AT-CA催化剂具有多级孔结构(微孔、介孔)、适宜酸位点浓度和强度,有利于HMF自醚化反应。多级孔ZSM-5-AT-CA催化剂在反应温度90℃时HMF转化率达到91.2%,OBMF产率为73.6%。催化剂具有良好的循环稳定性。展开更多
制备了ZSM-5分子筛催化剂,将初始催化剂(Cat-0)先在700℃下水热处理4 h获得催化剂Cat-4,再于600℃下继续进行不同时间的水热处理,处理300 h获得的催化剂为Cat-300;采用NH3-TPD和27Al MAS NMR方法对经不同时间水热处理的催化剂进行表征,...制备了ZSM-5分子筛催化剂,将初始催化剂(Cat-0)先在700℃下水热处理4 h获得催化剂Cat-4,再于600℃下继续进行不同时间的水热处理,处理300 h获得的催化剂为Cat-300;采用NH3-TPD和27Al MAS NMR方法对经不同时间水热处理的催化剂进行表征,考察了Cat-4和Cat-300裂解石脑油的性能,以考察长期处于高温水热条件下ZSM-5分子筛催化剂性能的变化。实验结果表明,Cat-4的NH3-TPD酸量比Cat-0降低约70%,骨架铝含量从16.9%降至11.7%,非骨架铝含量从0.4%增至5.5%;Cat-300的酸量与Cat-4相比变化不明显,Cat-300的骨架铝含量比Cat-0降低62%,但骨架铝和非骨架铝含量之和基本不变;Cat-4和Cat-300裂解石脑油时,二者的裂解能力接近。长期处于高温水热条件下,ZSM-5分子筛的骨架结构虽然有所变化,但对其裂解石脑油能力的影响不大。展开更多
通过水热晶化法,合成含有骨架杂原子Fe的Fe-HZSM-5分子筛催化剂,采用XRD、BET和NH3-TPD对催化剂进行表征,在微型固定床反应器中测定催化剂的甲醇制汽油的反应性能和反应动力学数据,对Fe-HZSM-5分子筛催化剂的甲醇制汽油本征动力学进行...通过水热晶化法,合成含有骨架杂原子Fe的Fe-HZSM-5分子筛催化剂,采用XRD、BET和NH3-TPD对催化剂进行表征,在微型固定床反应器中测定催化剂的甲醇制汽油的反应性能和反应动力学数据,对Fe-HZSM-5分子筛催化剂的甲醇制汽油本征动力学进行研究。结果表明,ZSM-5分子筛骨架引入杂原子Fe,可以增加对产物汽油选择性有利的弱酸量。采用Chen and Reagan建立的甲醇制汽油三集总动力学模型,通过Runge-Kutta法和最小二乘法对实验数据的回归计算,获得反应速率常数为k1=0.921×1012exp(-108 600/RT)、k2=0.155×1012exp(-116 400/RT)和k3=1.008×107exp(-96 130/RT)。以目标残差函数OF参数值为检验模型的标准,模拟值和实验值的相关系数R2均超过0.99。因此,Chen and Reagan建立的甲醇制汽油三集总动力学模型可以准确描述Fe-HZSM-5分子筛催化剂的甲醇制汽油反应动力学行为。展开更多
分别使用硅铝比为26、38、60和90的ZSM-5分子筛原粉制备4种催化剂ZSM-5-26、ZSM-5-38、ZSM-5-60和ZSM-5-90,用于一步法甲醇制汽油实验,并对催化剂进行XRD、IR、BET和NH3-TPD表征。利用100 m L微反固定床实验装置,在反应温度380℃、系统...分别使用硅铝比为26、38、60和90的ZSM-5分子筛原粉制备4种催化剂ZSM-5-26、ZSM-5-38、ZSM-5-60和ZSM-5-90,用于一步法甲醇制汽油实验,并对催化剂进行XRD、IR、BET和NH3-TPD表征。利用100 m L微反固定床实验装置,在反应温度380℃、系统压力2.0 MPa和空速1.0 h-1条件下,考察4种催化剂一步法合成汽油过程的甲醇转化率、产物分布和产品组成等性质。结果表明,ZSM-5-60分子筛催化剂性能相对较好,拥有32.2%较为理想的汽油收率和产物组成。展开更多
文摘利用碱处理结合柠檬酸处理技术对商业微孔ZSM-5分子筛改性,制备了多级孔ZSM-5分子筛催化剂(ZSM-5-AT-CA)。利用XRD、N_(2)吸脱附、NH_(3)-TPD、Py-IR、^(27)Al MAS NMR等表征技术研究了ZSM-5-AT-CA催化剂的形貌结构和物理化学性质,以5-羟甲基糠醛(HMF)自醚化制双-(5-甲酰基糠基)醚(OBMF)为模型反应进一步考察其催化性能。结果表明,ZSM-5-AT-CA催化剂具有多级孔结构(微孔、介孔)、适宜酸位点浓度和强度,有利于HMF自醚化反应。多级孔ZSM-5-AT-CA催化剂在反应温度90℃时HMF转化率达到91.2%,OBMF产率为73.6%。催化剂具有良好的循环稳定性。
文摘制备了ZSM-5分子筛催化剂,将初始催化剂(Cat-0)先在700℃下水热处理4 h获得催化剂Cat-4,再于600℃下继续进行不同时间的水热处理,处理300 h获得的催化剂为Cat-300;采用NH3-TPD和27Al MAS NMR方法对经不同时间水热处理的催化剂进行表征,考察了Cat-4和Cat-300裂解石脑油的性能,以考察长期处于高温水热条件下ZSM-5分子筛催化剂性能的变化。实验结果表明,Cat-4的NH3-TPD酸量比Cat-0降低约70%,骨架铝含量从16.9%降至11.7%,非骨架铝含量从0.4%增至5.5%;Cat-300的酸量与Cat-4相比变化不明显,Cat-300的骨架铝含量比Cat-0降低62%,但骨架铝和非骨架铝含量之和基本不变;Cat-4和Cat-300裂解石脑油时,二者的裂解能力接近。长期处于高温水热条件下,ZSM-5分子筛的骨架结构虽然有所变化,但对其裂解石脑油能力的影响不大。
文摘通过水热晶化法,合成含有骨架杂原子Fe的Fe-HZSM-5分子筛催化剂,采用XRD、BET和NH3-TPD对催化剂进行表征,在微型固定床反应器中测定催化剂的甲醇制汽油的反应性能和反应动力学数据,对Fe-HZSM-5分子筛催化剂的甲醇制汽油本征动力学进行研究。结果表明,ZSM-5分子筛骨架引入杂原子Fe,可以增加对产物汽油选择性有利的弱酸量。采用Chen and Reagan建立的甲醇制汽油三集总动力学模型,通过Runge-Kutta法和最小二乘法对实验数据的回归计算,获得反应速率常数为k1=0.921×1012exp(-108 600/RT)、k2=0.155×1012exp(-116 400/RT)和k3=1.008×107exp(-96 130/RT)。以目标残差函数OF参数值为检验模型的标准,模拟值和实验值的相关系数R2均超过0.99。因此,Chen and Reagan建立的甲醇制汽油三集总动力学模型可以准确描述Fe-HZSM-5分子筛催化剂的甲醇制汽油反应动力学行为。
文摘分别使用硅铝比为26、38、60和90的ZSM-5分子筛原粉制备4种催化剂ZSM-5-26、ZSM-5-38、ZSM-5-60和ZSM-5-90,用于一步法甲醇制汽油实验,并对催化剂进行XRD、IR、BET和NH3-TPD表征。利用100 m L微反固定床实验装置,在反应温度380℃、系统压力2.0 MPa和空速1.0 h-1条件下,考察4种催化剂一步法合成汽油过程的甲醇转化率、产物分布和产品组成等性质。结果表明,ZSM-5-60分子筛催化剂性能相对较好,拥有32.2%较为理想的汽油收率和产物组成。
