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ZSM-5沸石催化剂的失活历程和活性稳定性 被引量:34
1
作者 陆铭 孙洪敏 +2 位作者 郭燏 杨为民 朱子彬 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2001年第4期59-63,共5页
研究了 ZSM-5分子筛催化剂上苯 /乙烯烷基化制乙苯反应体系的结焦失活历程。结果表明 ,失活历程经历高水平活性稳定期、活性衰退期和低水平活性稳定期 3个阶段。通过考察失活催化剂的孔结构及酸性质 ,分析了失活机理 ,认为采用降低强酸... 研究了 ZSM-5分子筛催化剂上苯 /乙烯烷基化制乙苯反应体系的结焦失活历程。结果表明 ,失活历程经历高水平活性稳定期、活性衰退期和低水平活性稳定期 3个阶段。通过考察失活催化剂的孔结构及酸性质 ,分析了失活机理 ,认为采用降低强酸活性位和晶粒表面活性位这两种手段来改性催化剂 。 展开更多
关键词 乙苯 zsm-5沸石催化剂 烷基化反应 结焦 失活历程 活性稳定性
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ZSM-5沸石催化剂上苯与乙烯气相烷基化反应工艺条件研究 被引量:6
2
作者 杨为民 孙洪敏 陈庆龄 《精细石油化工进展》 CAS 2002年第3期1-3,共3页
研究了ZSM-5沸石催化剂上苯与乙烯气相烷基化反应工艺条件。较佳的工艺条件为:反应温度350~430℃,反应压力1.0~1.8 MPa,苯/乙烯摩尔比7~9,乙烯空速2~4.5 h^(-1)。在此条件下,乙烯转化率和乙基选择性大于99.4%。
关键词 zsm-5沸石催化剂 乙烯 气相烷基化 反应工艺条件 研究
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纳米HZSM-5沸石催化剂上催化裂化轻汽油的芳构化 被引量:11
3
作者 王金成 晁世海 +1 位作者 李吉春 郭洪臣 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第8期776-782,共7页
利用小型固定床加压反应器在纳米 HZSM-5沸石催化剂上进行了流化催化裂化(FCC)轻汽油(馏出温度小于等于85℃的馏分)的芳构化反应。实验结果表明,在反应温度为360~400℃、反应压力为1.0~3.0 MPa、重时空速为1.0~4.0 h^(-1)、V(H_2)∶V... 利用小型固定床加压反应器在纳米 HZSM-5沸石催化剂上进行了流化催化裂化(FCC)轻汽油(馏出温度小于等于85℃的馏分)的芳构化反应。实验结果表明,在反应温度为360~400℃、反应压力为1.0~3.0 MPa、重时空速为1.0~4.0 h^(-1)、V(H_2)∶V(原料)为260、反应时间48 h 的条件下,FCC 轻汽油中的 C_5^+烯烃转化率为39.11%~97.92%,产物中芳烃净增量为2.59%~19.05%,说明 FCC 轻汽油可在纳米 HZSM-5沸石催化剂上有效进行芳构化反应。汽油收率低和催化剂失活快是 FCC轻汽油在纳米 HZSM-5沸石催化剂上进行芳构化反应需要解决的两个主要问题。对纳米 HZSM-5沸石催化剂进行必要的改性处理及脱除原料中的二烯烃杂质呵以改进 FCC 轻汽油芳构化催化剂的性能。 展开更多
关键词 催化裂化轻汽油 芳构化 纳米Hzsm-5沸石催化剂 二烯烃
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ZSM-5沸石催化剂外表面的化学修饰 被引量:10
4
作者 王桂茹 韩翠英 +2 位作者 于桂燕 王静玉 王祥生 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1993年第1期64-68,共5页
通过离子改性、水热处理、表面毒化及预积炭等方法均可提高ZSM-5沸石的择形催化性能.上述方法在改变沸石孔道结构时也明显地改变了沸石的表面酸性质.近年来,采用化学修饰的方法对沸石表面和孔口进行调变的研究已有一些报导.杨儒等用硅烷... 通过离子改性、水热处理、表面毒化及预积炭等方法均可提高ZSM-5沸石的择形催化性能.上述方法在改变沸石孔道结构时也明显地改变了沸石的表面酸性质.近年来,采用化学修饰的方法对沸石表面和孔口进行调变的研究已有一些报导.杨儒等用硅烷或SiCl<sub>4</sub>等进行气相硅烷化,除缩小孔口尺寸外,还产生了骨架脱铝补硅作用,导致表面酸性质发生变化.王清遐等用正硅酸乙醇浸渍(ZSM-5沸石,随着硅的载入量增加,催化剂酸量和反应活性均降低,而对位选择性增加. 展开更多
关键词 zsm-5 沸石 催化剂 化学修饰
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固态离子交换制备的Mg-ZSM-5沸石催化剂的酸性和催化行为 被引量:19
5
作者 李玉光 谢伟鸿 沈勇 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 1997年第2期87-92,共6页
采用固态反应方法制备了一系列不同镁含量的Mg-ZSM-5沸石催化剂,并用X光衍射、TPD和IR技术测试了这些催化剂的结构和表面酸性。结果表明,经固态反应处理后,沸石的结构和结晶度未发生变化,而表面B酸中心随催化剂中镁... 采用固态反应方法制备了一系列不同镁含量的Mg-ZSM-5沸石催化剂,并用X光衍射、TPD和IR技术测试了这些催化剂的结构和表面酸性。结果表明,经固态反应处理后,沸石的结构和结晶度未发生变化,而表面B酸中心随催化剂中镁含量增加而显著减少,L酸中心则略有增加。对甲苯甲基化催化性能考察结果表明,改性后的沸石催化剂显著改善了初始活性和寿命,对位选择性从原来24%增加到80%—90%。这些结果进一步表明,固态反应是沸石改性的有效和方便的方法之一。 展开更多
关键词 固态离子交换 zsm-5沸石 甲苯甲基化 催化剂
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第四周期过渡金属离子交换改性的HZSM-5沸石催化剂上甲烷的无氧芳构化 被引量:11
6
作者 李爽 张春雷 +3 位作者 袁艺 吴通好 徐竹生 林励吾 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1998年第6期964-966,共3页
过渡金属离子的交换往往能对沸石的酸性和微孔结构起到调节作用[1],同时金属元素还会带来自身特有的催化功能,使之成为优良的多功能催化剂[2].在无氧条件下的芳构化反应中,甲烷的活化被认为是按“多相酸助异裂活化”方式进行... 过渡金属离子的交换往往能对沸石的酸性和微孔结构起到调节作用[1],同时金属元素还会带来自身特有的催化功能,使之成为优良的多功能催化剂[2].在无氧条件下的芳构化反应中,甲烷的活化被认为是按“多相酸助异裂活化”方式进行的,即在H-ZSM-5的强酸中心作... 展开更多
关键词 离子交换型 沸石 催化剂 Hzsm-5 甲烷 芳构化
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无粘结剂ZSM-5沸石催化剂骨架脱铝改性的研究 被引量:6
7
作者 程晓维 汪靖 +1 位作者 郭娟 龙英才 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2008年第19期2099-2106,共8页
对比了无粘结剂和有粘结剂ZSM-5沸石催化剂的吸附性质,证实前者的优良品质.以27Al固体核磁共振(MASNMR)考察了盐酸处理、水蒸气处理及水蒸气-盐酸相结合处理后无粘结剂ZSM-5沸石催化剂的骨架脱铝行为以及非骨架铝的状态.以X射线粉末衍射... 对比了无粘结剂和有粘结剂ZSM-5沸石催化剂的吸附性质,证实前者的优良品质.以27Al固体核磁共振(MASNMR)考察了盐酸处理、水蒸气处理及水蒸气-盐酸相结合处理后无粘结剂ZSM-5沸石催化剂的骨架脱铝行为以及非骨架铝的状态.以X射线粉末衍射(XRD),X射线荧光光谱(XRF),低温氮吸附,NH3-TPD和吡啶吸附原位红外光谱(insitu IR)等详细表征了骨架脱铝对其晶体、元素组成及孔结构、表面强(S)酸与弱(L)酸、Brnsted(B)酸与Lewis(L)酸酸量分布等影响.揭示了水蒸气处理的深度骨架脱铝强烈地调变沸石的结构和表面酸性的本质,证明了该处理方式对调变S酸和B酸起主导作用. 展开更多
关键词 zsm-5沸石 催化剂 无粘结剂 骨架脱铝 酸性质
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正庚烷在ZSM-5沸石催化剂上芳构化反应研究 被引量:4
8
作者 刘全杰 方向晨 +1 位作者 贾立明 徐会青 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2009年第10期1-3,共3页
以正庚烷为模型化合物,在固定床连续微型反应器装置上考察了催化剂的酸量、酸强度分布以及沸石含量对其在芳构化反应过程的影响。试验结果表明,ZSM-5沸石催化剂具有很好的芳构化反应活性,其芳构化反应活性不仅取决于催化剂的酸量和金属... 以正庚烷为模型化合物,在固定床连续微型反应器装置上考察了催化剂的酸量、酸强度分布以及沸石含量对其在芳构化反应过程的影响。试验结果表明,ZSM-5沸石催化剂具有很好的芳构化反应活性,其芳构化反应活性不仅取决于催化剂的酸量和金属活性中心数,而且与催化剂上B酸位的分布密切相关,尤其是B酸位之间的距离。 展开更多
关键词 zsm-5沸石 催化剂 芳构化 酸位 芳烃分布 酸强度分布
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用HZSM-5沸石催化剂合成丙酸酯的研究 被引量:15
9
作者 赵振华 张绵吉 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1991年第4期328-332,共5页
迄今为止,工业上生产羧酸酯主要采用以浓硫酸作催化剂的均相酯化反应法,然而此法存在腐蚀设备、后处理工序复杂等缺点.ZSM-5沸石具有独特的晶体结构和优良的物化性能,是许多有机催化反应的理想催化剂.文献[1]报道了用HZSM-5沸石作催化... 迄今为止,工业上生产羧酸酯主要采用以浓硫酸作催化剂的均相酯化反应法,然而此法存在腐蚀设备、后处理工序复杂等缺点.ZSM-5沸石具有独特的晶体结构和优良的物化性能,是许多有机催化反应的理想催化剂.文献[1]报道了用HZSM-5沸石作催化剂合成乙酸乙酯,我们在常压液-固相酯化反应中用自制的ZSM-5沸石催化合成了一系列丙酸酯,该催化剂具有良好的催化活性、选择性和稳定性. 展开更多
关键词 Hzsm-5 沸石 催化剂 丙酸酯 合成
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用HZSM-5沸石催化剂合成乙酸乙酯的研究(Ⅰ) 被引量:7
10
作者 张怀彬 张宝珍 李赫咺 《精细石油化工》 CAS CSCD 1990年第1期34-37,共4页
用HZSM-5沸石作为催化剂,在固定床反应器内,对乙醇和乙酸的酯化反应进行了研究。考察了催化剂中高岭土含量及高温水蒸汽处理对HZSM-5催化性能的影响。对影响反应的诸因素,即反应温度、酸/醇摩尔比及液体空速(LHSV)之间的互相关系进行了... 用HZSM-5沸石作为催化剂,在固定床反应器内,对乙醇和乙酸的酯化反应进行了研究。考察了催化剂中高岭土含量及高温水蒸汽处理对HZSM-5催化性能的影响。对影响反应的诸因素,即反应温度、酸/醇摩尔比及液体空速(LHSV)之间的互相关系进行了讨论。 展开更多
关键词 沸石催化剂 Hzsm-5沸石 水蒸汽处理 催化剂床层 固定床反应器 不饱和化合物 催化活性 反应性能 乙酸乙醋 正丁
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ZSM-5沸石催化剂上苯与二乙苯气相烷基转移反应条件研究 被引量:2
11
作者 杨为民 孙洪敏 杨书江 《现代化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2002年第S1期98-100,共3页
研究了ZSM-5沸石催化剂上苯与二乙苯气相烷基转移反应工艺条件。发现较佳的工艺条件为435℃、0.6 MPa、m(苯):m(二乙苯)=2.5-4及总质量空速28 h-1。在此条件下,二乙苯转化率大于61%,乙苯选择性大于96%。
关键词 二乙苯 烷基转移 乙苯 zsm-5沸石 催化剂
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氯乙酸在改性β与ZSM-5沸石催化剂上酯化反应的研究 被引量:1
12
作者 张怀彬 张悝 +2 位作者 袁忠勇 刘冀鹏 李赫 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 1998年第2期50-54,共5页
论述了改性β与ZSM-5沸石催化剂上氯乙酸与甲醇的酯化反应。Hβ-Al2O3-1、Hβ-Al2O3-2和HZSM-5-38-Al2O3-2是这一反应有效的催化剂。用BET法测定了各种催化剂对乙酸的饱和吸附量,发现氯乙... 论述了改性β与ZSM-5沸石催化剂上氯乙酸与甲醇的酯化反应。Hβ-Al2O3-1、Hβ-Al2O3-2和HZSM-5-38-Al2O3-2是这一反应有效的催化剂。用BET法测定了各种催化剂对乙酸的饱和吸附量,发现氯乙酸的转化率与沸石的孔大小及沸石对乙酸的饱和吸附量密切相关。用NH3-TPD法研究了Hβ-Al2O3-2和HZSM-5-38-Al2O3-2在不同焙烧温度下的表面酸性。结果表明,它们的最佳焙烧温度分别为500和550℃。当反应温度为110~120℃、甲醇对氯乙酸的摩尔比为51、液时空速为6h-1时,氯乙酸的转化率在99%以上。 展开更多
关键词 沸石催化剂 酯化反应 氯乙酸 zsm-5
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碱土和稀土金属化合物对H-ZSM-5沸石催化剂改性的反应性能 被引量:8
13
作者 李明慧 杨毅 王井 《大连轻工业学院学报》 2004年第1期11-14,共4页
用碱土(AE)金属化合物及稀土(RE)金属化合物,对H ZSM 5沸石催化剂进行了改性处理;以甲苯 甲醇烷基化反应为探针,考察了催化剂的活性、选择性及稳定性。用XRD和SEM检测了合成ZSM 5沸石的结构,用NH3 TPD方法测试了催化剂表面酸性质。结果... 用碱土(AE)金属化合物及稀土(RE)金属化合物,对H ZSM 5沸石催化剂进行了改性处理;以甲苯 甲醇烷基化反应为探针,考察了催化剂的活性、选择性及稳定性。用XRD和SEM检测了合成ZSM 5沸石的结构,用NH3 TPD方法测试了催化剂表面酸性质。结果表明:经改性后的催化剂表面酸中心数减少,酸强度下降,稳定性增加,对二甲苯选择性明显提高。 展开更多
关键词 稀土金属化合物 H-zsm-5沸石 催化剂 改性处理 碱土金属化合物
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用HZSM-5沸石催化剂合成乙酸乙酯的研究(Ⅱ)
14
作者 张怀彬 张宝珍 李赫咺 《精细石油化工》 CAS CSCD 1990年第2期35-39,共5页
在前文的基础上,进一步对反应物料中的含水量、反应温度、LHSV及酸/醇摩尔比与反应之间的关系进行了综合分析。提出了以HZSM-5作催化剂,用固定床反应器合成乙酸乙酯的循环体系、并对循环体系中反应温度、塔釜温度、进料LHSV及釜液回流... 在前文的基础上,进一步对反应物料中的含水量、反应温度、LHSV及酸/醇摩尔比与反应之间的关系进行了综合分析。提出了以HZSM-5作催化剂,用固定床反应器合成乙酸乙酯的循环体系、并对循环体系中反应温度、塔釜温度、进料LHSV及釜液回流量的影响进行了讨论。 展开更多
关键词 沸石催化剂 Hzsm-5沸石 循环体系 反应物料 回流量 固定床反应器 乙醇转化率 催化剂床层 进料管 乙酸乙醋
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FeZSM-5沸石催化剂对联苯的催化硝化
15
作者 石春杰 邰燕芳 +1 位作者 邵鑫鑫 常嫚丽 《合肥师范学院学报》 2016年第3期42-44,共3页
主要研究沸石催化剂作用下联苯的选择性硝化反应。采用不同金属离子改性ZSM-5分子筛催化剂,制备出改性催化剂,通过研究不同的催化剂种类和用量,确定最佳的联苯硝化工艺条件。结果表明,以乙酸酐为溶剂,反应温度30℃、催化剂用量0.3g、硝... 主要研究沸石催化剂作用下联苯的选择性硝化反应。采用不同金属离子改性ZSM-5分子筛催化剂,制备出改性催化剂,通过研究不同的催化剂种类和用量,确定最佳的联苯硝化工艺条件。结果表明,以乙酸酐为溶剂,反应温度30℃、催化剂用量0.3g、硝酸/联苯的摩尔比为1.25:1时,FeZSM-5沸石催化剂联苯的选择性硝化效果最佳,4-硝基联苯的选择性有了明显提高。 展开更多
关键词 联苯 硝基联苯 选择性硝化 zsm-5沸石 改性
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镉改性ZSM-5沸石催化剂上甲醇-烃类芳构化反应研究
16
作者 候玉翠 王定珠 +2 位作者 卢学栋 窦秀云 杨彩虹 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 1993年第3期18-23,共6页
考察了改性方法、镉含量、沸石硅铝比和水汽处理对镉改性ZSM-5沸石催化剂上甲醇和烷烯烃芳构化反应的影响。对于甲醇芳构化反应,用离子交换法改性,镉含量较低时有利,用浸渍或混合法改性,则镉含量较高时有利。以离子交换法改性效果最佳,... 考察了改性方法、镉含量、沸石硅铝比和水汽处理对镉改性ZSM-5沸石催化剂上甲醇和烷烯烃芳构化反应的影响。对于甲醇芳构化反应,用离子交换法改性,镉含量较低时有利,用浸渍或混合法改性,则镉含量较高时有利。以离子交换法改性效果最佳,镉含量为0.6%时,芳烃收率达60%以上,稳定性较好。酸性适中的沸石改性后芳构化活性较高。镉改性也促进烯烃芳构化,但对烷烃反应不利。芳烃选择性与L_(1612)酸量有关。 展开更多
关键词 zsm-5 沸石 芳构化 甲醇 改性 烃类
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Cd-ZSM-5沸石催化剂的制备、表征和芳构化催化性能 被引量:4
17
作者 侯玉翠 王定珠 卢学栋 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 1993年第7期431-436,共6页
采用离子交换、浸渍和混合三种方法制备镉改性ZSM-5沸石催化剂,考察了改性方法和镉含量对催化剂的表面酸性和Cd状态以及芳构化性能的影响。结果表明,加入镉降低了B酸性,Cd^(2+)与沸石结合形成了L_(1612)酸中心,其生成量取决于改性方法... 采用离子交换、浸渍和混合三种方法制备镉改性ZSM-5沸石催化剂,考察了改性方法和镉含量对催化剂的表面酸性和Cd状态以及芳构化性能的影响。结果表明,加入镉降低了B酸性,Cd^(2+)与沸石结合形成了L_(1612)酸中心,其生成量取决于改性方法和Cd含量,并与芳构化活性提高有直接关系。 展开更多
关键词 zsm-5沸石 沸石催化剂 芳构化
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甲苯歧化反应中ZSM-5沸石催化剂积碳规律的研究 被引量:7
18
作者 韩崇文 韩书红 王文婷 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第1期9-13,共5页
采用积分反应器研究了甲苯非临氢歧化反应中ZSM-5沸石催化剂的积碳规律,得到了积碳速率与反应时间的关联式,并考察了不同反应参数对积碳的影响。结果表明,随着歧化反应的进行,积碳量逐渐增加,而积碳速率逐渐下降;提高反应温度及使用低... 采用积分反应器研究了甲苯非临氢歧化反应中ZSM-5沸石催化剂的积碳规律,得到了积碳速率与反应时间的关联式,并考察了不同反应参数对积碳的影响。结果表明,随着歧化反应的进行,积碳量逐渐增加,而积碳速率逐渐下降;提高反应温度及使用低硅铝比的沸石催化剂,均导致积碳及失活速率加快;在实验范围内,空速及催化剂颗粒度对积碳过程无显著影响。此外,反应初期催化剂上的少量积碳有利于甲苯歧化反应,但积碳量达到一定程度后,甲苯转化率及二甲苯收率均显著下降。 展开更多
关键词 甲苯歧化反应 积碳 失活 zsm-5沸石
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Triton X-100辅助合成多级孔道结构ZSM-5沸石催化剂(英文)
19
作者 S.Narayanan J.Judith Vijaya +2 位作者 S.Sivasanker Sihai Yang L.John Kennedy 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2014年第11期1892-1899,共8页
ZSM-5 zeolite with a hexagonal cubic morphology was synthesized by a hydrothermal method using Triton X-100, a nonionic surfactant. The samples prepared with and without the surfactant were characterized by X-ray diff... ZSM-5 zeolite with a hexagonal cubic morphology was synthesized by a hydrothermal method using Triton X-100, a nonionic surfactant. The samples prepared with and without the surfactant were characterized by X-ray diffraction(XRD), Fourier transform infrared spectroscopy, N2 adsorption, high resolution transmission electron microscopy(TEM), high resolution scanning electron mi-croscopy, energy dispersive X-ray analysis, and NH3 temperature-programmed desorption. The XRD patterns confirmed the formation of a pure ZSM-5 crystalline phase without secondary phases. TEM images revealed that the hexagonal cubes were made of peanut-shaped nanoparticles with voids.The catalytic activity of the zeolite samples was evaluated using the selective oxidation of benzyl alcohol with tertiary-butyl hydrogen peroxide as the oxidant at 90 °C. The surfactant-assisted prep-aration yielded a zeolite that gave a higher conversion than the one prepared in the absence of the surfactant. The catalyst was retrieved and reused four times without significant loss in activity and selectivity. 展开更多
关键词 zsm-5催化剂 TRITON 水热法合成 X-100 非离子表面活性剂 zsm-5沸石 高分辨透射电子显微镜 傅立叶变换红外光谱
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环氧乙烷氨化制乙醇胺ZSM-5沸石催化剂扩试研究
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作者 刘师前 王德举 刘仲能 《工业催化》 CAS 2019年第7期33-38,共6页
以特定无定形氧化硅小球为前体,优化沸石分子筛晶化工艺条件,成功用5m3晶化釜完成无定形氧化硅小球向ZSM-5分子筛整体转晶的扩试放大研究,再经氨交换及焙烧等过程制备环氧乙烷氨化制乙醇胺催化剂。XRD、SEM、低温N2吸附-脱附等表征结果... 以特定无定形氧化硅小球为前体,优化沸石分子筛晶化工艺条件,成功用5m3晶化釜完成无定形氧化硅小球向ZSM-5分子筛整体转晶的扩试放大研究,再经氨交换及焙烧等过程制备环氧乙烷氨化制乙醇胺催化剂。XRD、SEM、低温N2吸附-脱附等表征结果显示扩试催化剂的物化数据与小试催化剂基本一致。考察n(NH3)∶n(环氧乙烷)对吨级扩试催化剂性能的影响,并进行1000h稳定性实验,在设计工艺条件下,吨级扩试催化剂性能可达到小试催化剂水平,且稳定性良好。 展开更多
关键词 催化剂工程 整体式zsm-5 扩试 环氧乙烷 乙醇胺 氨化
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