钨磷杂多化合物嵌入ZnAl类水滑石层间及其酸碱催化活性的研究

将含过渡金属Ｎｉ、Ｃｏ的钨磷杂多化合物引入ＺｎＡ１类水滑石中，获得了柱撑化合物，并用ＸＲＤ、ＩＲ等手段对其晶相和内部结构进行了表征。元素分析结果表明，杂多化合物基本符合ＺＰＷ１１结构。用ＤＴＡ研究了其热稳定性。这类化合物在异丙醇反应中显示出较强的酸催化性能，完全改变了ＺｎＡ１硝酸根型化合物的碱催化活性。

NiZnAl-HTLcs类水滑石化合物的制备和表征

以硝酸镍、硝酸锌和硝酸铝为原料 ,氢氧化钠为沉淀剂 ,采用变化pH值沉淀法 ,合成了NiZnAl HTLcs三元类水滑石化合物 ,从测定不同比例混盐的NaOH滴定曲线着手 ,利用XRD对滴定过程中不同pH值段合成物相进行鉴定 ,探讨了原料配比 ,水热处理温度和时间 ,合成温度和合成方式等因素对合成HTLcs的影响。借助FT IR ,ICP对其物化性质进行表征 ,筛选出合成HTLcs的最佳条件 ,并对合成的HTLcs随焙烧温度变化的结构进行初步研究。结果表明 ,制备HTLcs主要取决于pH值 ,原料配比 。

共沉淀法合成锌铝类水滑石化合物的焙烧产物及其磷吸附

采用共沉淀法合成ZnAl类水滑石化合物,并于400℃焙烧4h,研究焙烧产物对含NaH2PO4、Na2SO4、NaNO3、NaCl的混合溶液中磷的选择性吸附行为.发现该产物表现出对磷具有高选择性,吸附量随着吸附时间的增加而增加而后趋于饱和,可达35mg.g-1,该值比采用均匀沉淀法合成的该材料的吸附量增加了1倍;且随着吸附量的增大,溶液的pH变大,验证了该体系对磷的吸附机制很可能是磷酸根与吸附剂进行表面络合.本工作提供了一条增大比表面积从而提高磷吸附量的途径,同时该合成方法简洁且产量大.

铜铁二元类水滑石化合物的制备及催化性质研究

利用共沉淀法合成了CuFe二元类水滑石化合物。测定了不同Cu/Fe比混合盐溶液随沉淀剂NaOH与Na2CO3加入,混合盐体系pH值变化情况,详细探讨了不同因素对类水滑石化合物制备的影响,得到了合成铜铁二元类水滑石化合物的适宜条件,制备出晶相单一、结晶度高的类水滑石化合物,并利用XRD、FTIR、TG-DTA对合成物进行表征。将合成的催化剂引入苯甲醛与正丙醇反应生成安息香异丙醚反应中,苯甲醛转化率为58%,安息香异丙醚选择性接近于100%。

TG-DTA技术在类水滑石化合物热分解研究中的应用

综述了TG-DTA技术在类水滑石化合物热分解过程中的应用。对TG-DTA曲线上的失重台阶数、峰的个数及失重过程所对应的温度范围进行了理论阐述,借助有关原理,对相应类水滑石化学式的推断、热分解过程动力学参数的计算及热分解机理推断等方面进行了较为深入的探讨,从而全面获悉了类水滑石化合物的热分解行为。

类水滑石化合物制备方法研究综述

类水滑石化合物(HTlc)是一类阴离子层状化合物,具有碱性和酸性的特征、层间阴离子的可交换性、微孔结构和记忆效应.本文简单介绍了HTlc材料的制备方法,并比较了各种制备方法的优缺点.其中,共沉淀法是目前最普遍使用的制备方法.

类水滑石化合物的合成及催化应用

简述类水滑石化合物的合成方法 ,并对以类水滑石化合物为前驱体的柱撑水滑石及将其焙烧后的复合氧化物的性质和催化应用进行了综述。

SiO_3^(2-)柱撑含Cu类水滑石化合物的合成及其催化苯酚/H_2O_2羟基化反应性能

采用共沉淀法合成了 SiO_3^(2-)柱撑的含 Cu 类水滑石化合物(Cu-HTLcs-SiO_3)。X 射线衍射、透射电子显微镜和傅里叶变换红外光谱表征结果显示,Cu-HTLcs-SiO_3具有类水滑石结构,且层板间距大于 Cu-HTLcs-CO_3;Cu-HTLcs-SiO_3具有较好的网状结构,但其晶粒形貌和纹理特征受 n(Mg):n(Al)和n(SiO_3^(2-)):n(OH)的影响,Cu-HTLcs-SiO_3晶粒间的团聚严重影响其催化活性。以苯酚/H_2O_2羟基化为探针反应时发现,Cu-HTLcs-SiO_3的催化性能优于Cu-HTLcs-CO3,以在 Cu 摩尔分数为22.00%、n(Mg):n(Al)=3 00、n(SiO_3^(2-)):n(OH)=0.50的条件下合成的 Cu-HTLcs-SiO_3为催化剂,苯酚的转化率可达31.2%。

水滑石和类水滑石化合物在催化反应中的应用

水滑石及类水滑石化合物具有特殊的层状结构及物理化学性质,在吸附、催化领域中占有重要地位。综述了水滑石和类水滑石化合物在各种催化反应中的应用,并对其在催化领域的发展作了展望。

含铜过渡金属类水滑石化合物的合成与表征

讨论了含铜类水滑石类化合物的合成,通过采用不同的合成条件:配料组成、晶化时间以及pH值等,从而确定含铜类水滑石合成的最佳条件。通过红外光谱及XRD检测,比较制备条件对含铜类水滑石晶体组成和晶体结构的影响。

镁钴铝类水滑石催化合成安息香甲醚

采用共沉淀法制备了镁钴铝类水滑石化合物(MgCoAl-HTLcs),并用 X 射线衍射、扫描电子显微镜、NH_3程序升温脱附等方法对 MgCoAl-HTLcs 进行了表征,并以 MgCoAl-HTLcs 为催化剂催化苯甲醛与甲醇反应合成安息香甲醚,研究了n(Mg):n(Co):n(Al)、催化剂用量、原料配比、反应温度、反应时间对合成反应的影响。表征结果显示,MgCoAl-HTLcs 的晶相完整,表面主要为弱酸、弱碱性。催化合成安息香甲醚的适宜条件为:MgCoAl-HTLcs 催化剂用量0.10 g(约为原料总质量的0.23%),n(Mg):n(Co):n(Al)=0.4:1.6:1.0,V(苯甲醛):V(甲醇)=3:50,反应温度50℃,反应时间150 min。在此条件下,苯甲醛的平衡转化率达77.49%,安息香甲醚选择性接近100%。为洁净合成安息香甲醚开辟了一条新的途径。

SO_4^(2-)插层ZnAl和MgAl类水滑石的制备条件研究

采用共沉淀法,以金属硫酸盐为原料,NaOH为沉淀剂合成SO42-插层ZnAl和MgAl类水滑石,并通过XRD、FT-IR对其结构特征进行表征.探讨合成条件以及M2+与M3+摩尔比对水滑石结构的影响.结果表明:pH值8.0,晶化温度60~80℃、晶化时间5~10 h可合成结构完整的水滑石晶相.M2+与M3+摩尔比在2~4均可合成水滑石单一晶相,但随着M2+与M3+摩尔比的增加,水滑石的层间距增大.IR测试证实,层间插层的阴离子为SO42-.

NiMgAl三元类水滑石的制备研究

在Ni(NO3)2 Mg(NO3)2 Al(NO3)3 NaOH体系中,研究了共沉淀法制备NiMgAl三元类水滑石的合成规律。考察了pH值、Ni Mg Al比、沉淀生成温度及水热处理条件对合成NiMgAl HTLcs的影响,借助XRD、ICP、FT IR对合成样品进行表征。实验结果表明,合成NiMgAl HTLcs的适宜pH范围为5 5～7 0,Ni Mg=2 0～4 0,水热处理条件为100℃,7h。通过对合成物热行为研究表明,NiMgAl HTLcs结构开始破坏温度为300℃,经焙烧后可得Ni元素高度分散的复合氧化物。

CuMgAl类水滑石的制备和表征

用盐-碱制备法合成了CuMgAl三元类水滑石化合物.探讨了原料配比、合成方式、水热处理温度和时间对合成过程的影响,筛选出合成HTLs的适宜条件,并对HTLcs结构的热稳定性进行初步研究.结果表明,制备HTLcs主要取决于pH值,同时由于Cu2+的姜-太勒效应,合成结构单一的CuMgAl类水滑石要求原料配比中n(Cu):n(Mg)不得超过1.0,CuMgAl-HTLcs热稳定性较差,300℃焙烧2h结构破坏,600℃开始烧结,在300～500℃之间,随焙烧温度提高所得复合氧化物比表面积增大,最高可达200m2/g.

NiAl类水滑石/皂石层状复合材料的制备及结构表征

以NiAl类水滑石和八面体片阳离子为Zn2+的皂石为前体,利用两前体层板带电荷的相反性和层间域离子的可交换性,在室温、常压的温和实验条件下,将带正电荷的类水滑石层板引入到带负电荷的皂石层间,首次合成出了一种新型层状复合材料——NiAl类水滑石/皂石层状复合材料。XRD、DTA、IR和27AlMASNMR的测试结果表明,类水滑石八面体层板已顺利插层到皂石片层之间,复合材料在c轴方向是单个皂石层板与单个类水滑石层板的交叉堆叠。DTA分析结果还表明,该层状复合材料具有高热稳定性,结构破坏温度高达837℃。

二元金属类水滑石的合成及其作为前驱体对NO_x的吸附性能研究

用共沉淀法合成了多种二元金属类水滑石化合物 ,对其进行了XRD、IR表征 ,并测试了焙烧产物对NOx的吸附性能。结果表明 ,合成的样品都具有典型的水滑石层状结构 ;二元金属类水滑石化合物MAl HTlcs(M =Cu ,Mg ,Zn ,Co ,Ni)对NOx均具有良好的吸附性能 ,其中锌铝型类水滑石 (摩尔比Zn Al=3)对NOx的吸附速率及饱和吸附量最大 ,饱和吸附量为 185 1mg g。

CuNiAl类水滑石的合成及其在催化氧化苯甲醇中的应用

采用水热法制备了CuNiAl类水滑石催化剂;运用电感耦合等离子体原子发射光谱、X射线衍射、傅里叶变换红外光谱和透射电子显微镜等方法对其进行表征,并用于催化苯甲醇氧化合成苯甲醛。表征结果显示,催化剂中Cu,Ni,Al的配比明显影响类水滑石的晶型结构,层间阴离子的结构决定着层间通道的大小和空间位阻。在催化苯甲醇氧化合成苯甲醛反应中,以层间阴离子为CO_3^(2-)的CuNiAl类水滑石为催化剂,且催化剂中n(Cu):n(Nj):n(Al)=0.86:0.84:1.00,在催化剂用量(占苯甲醇的质量分数)0.46%、反应温度50℃、n(H_2O_2):n(苯甲醇)=2.6、反应时间1 h的适宜条件下,苯甲醇的转化率为55.6%,苯甲醛的选择性为98.0%。该催化剂重复使用6次后仍保持较优的催化性能。

含铜三元类水滑石的合成及其催化苯甲醛H_2O_2氧化的应用研究

采用共沉淀法中的变化pH值法和过饱和恒定pH值法制备了含铜三元类水滑石化合物CuMAl-HTLcs、通过XRD和IR表征其结构。并将此类水滑石应用于苯甲醛H2O2的氧化中,结果表明CuZnAl-HTLcs、CuNiAl-HTLcs两种类水滑石对苯甲醛H2O2氧化的催化活性远高于其它金属离子搭配的CuMAl-HTLcs,经老化的与未经老化的CuMAl-HTLcs对苯甲醛H2O2氧化的的催化活性相比,前者弱于后者。

类水滑石对低取代度阳离子淀粉的吸附行为

研究了低取代度阳离子淀粉(CS-L)在Mg-Al类水滑石(HTlc)上的吸附行为。CS-L可在带结构正电荷的Mg-AlHTlc表面吸附,吸附方程符合Langmuir等温式,300min左右达吸附平衡,饱和吸附量为33.92mg/g。吸附驱动力可能缘自于:CS-L醚键或羟基与HTlc羟基之间形成氢键;熵效应,即吸附所引起的CS的熵减少小于被吸附水释放引起的熵增加。随着pH值的增加,CS-L和HTlc的Zeta电位均降低,二者静电排斥作用减小,吸附量增加;惰性电解质NaCl和CaCl2的加入可屏蔽HTlc与CS-L之间及CS-L分子内带正电的链段之间的静电排斥力,吸附量增加;pH=9时,带负电的Al八面体多聚体容易吸附在带结构正电荷的HTlc表面进而吸附CS分子,吸附量显著增加;温度升高降低二者氢键作用,吸附量降低。比较了CS-L与高取代度阳离子淀粉(CS-H)在Mg-AlHTlc上的吸附行为。

Co/Mg/Al/Ni四元类水滑石的制备与表征

采用共沉淀法制备了Mg/Al、Co/Mg/Al、Co/Mg/Al/Ni等类水滑石样品.应用X-射线衍射分析(XRD)、热重-差热分析(DSC)及比表面积测定(BET)等方法对所制备的类水滑石样品进行了检测和分析.实验结果表明,合成的水滑石(HT)及类水滑石(HTLCs)具有水滑石的特征衍射峰,且其混合氧化物样品的比表面与水滑石的比表面相近,说明合成的化合物基本具备水滑石的性质.