Zn^(2+)通过电子转移提升CO酯化反应Pd基催化剂性能

煤制乙二醇是现代煤化工中的一个重要技术路线,其中CO酯化反应合成草酸二甲酯(DMO)是关键步骤之一.负载型Pd基催化剂可有效催化该反应,但关于载体效应的研究相对较少.本研究使用二维层状材料CoAl-LDH(layered double hydroxides)作为载体,合成的Pd/CoAl-LDH催化剂在CO酯化制DMO反应中显示出51.5%的CO转化率.进一步在载体中引入Zn^(2+)合成Pd/ZnCoAl-LDH催化剂,其CO转化率提高至61.8%.XPS(X-rayphotoelectron spectroscopy)表征结果表明, Zn^(2+)的引入促进了Pd活性物种与载体ZnCoAl-LDH之间部分电子转移,从而使该催化剂表现出优异的活性.原位红外实验表明,载体中引入Zn^(2+)使得CO吸附峰发生红移,该结果进一步证实了Zn^(2+)的引入增加了Pd活性位点的局域电子密度.本研究通过结构设计增强催化剂载体的Lewis碱性,从而提高催化剂的反应活性,为进一步提升Pd基多相催化剂的性能提供了有益参考.