g-C3N4/ZnO复合光催化剂降解污染物的研究进展

ZnO具有光催化活性强、稳定性高等优点,然而,ZnO禁带宽度大,只能吸收紫外光,太阳能利用率低;且其光生电子易与空穴复合,量子效率低。g-C3N4是一种窄带隙半导体,与ZnO复合形成异质结,不仅可以提高太阳光利用率,而且能加快载流子转移,提高光催化性能。通过文献研究综述了g-C3N4/ZnO复合光催化剂的四种复合形式,以及g-C3N4、ZnO与其他物质复合而成的三元、四元复合材料,并对g-C3N4/ZnO复合光催化剂的未来发展方向进行了展望。

ZnO/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂降解及产氢性能研究

本文采用热聚合法和水热法成功制备了ZnO/g-C_(3)N_(4)系列复合光催化剂,并对所制备样品的结构、形貌和光吸收性能等进行了表征和测试,通过在可见光照射下降解亚甲基蓝(MB)和光解水产氢评估了样品的光催化性能。实验结果表明,制备的ZnO/g-C_(3)N_(4)系列复合光催化剂性能均优于ZnO和g-C_(3)N_(4)样品。此外,当ZnO和g-C_(3)N_(4)的摩尔比为1∶1时,所制备ZnO/g-C_(3)N_(4)复合样品的光催化性能最好。一方面,此样品仅在30 min后便达到了94.36%的降解率,其降解速率分别是ZnO和g-C_(3)N_(4)的5.6和6.7倍;另一方面,此样品6 h光解水产氢量为11.75 mmol,产氢速率是g-C_(3)N_(4)的7倍。研究表明,所制备的ZnO/g-C_(3)N_(4)系列复合光催化剂在降解污染物和光解水产氢方面均展现出了优异的性能。同时,本文还对ZnO/g-C_(3)N_(4)系列复合光催化剂的光催化降解和产氢机理进行了研究。

ZnO/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂的制备及对罗丹明B的降解

以ZnO和石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))为前驱体,采用混合法制备ZnO/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂,通过扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、瞬态荧光光谱(PL)、傅里叶红外光谱(FT-IR)和紫外可见漫反射光谱(DRS)、比表面积(BET)等手段对ZnO/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂进行表征,研究了ZnO/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂对罗丹明B溶液的光催化降解性能、循环使用性能以及光催化降解动力学。结果表明:ZnO/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂具有晶格结构且峰面较为尖锐,比表面积达到了42.359 7 m^(2)/g;当ZnO/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂质量浓度为4.0 g/L时,其对罗丹明B溶液的光催化降解率为95.6%,光催化降解反应为一级动力学反应;经过5次循环使用后,ZnO/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂对罗丹明B的光催化降解率仍达到了87.3%。

Ag/CuWO_(4)/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂的制备及可见光下降解盐酸四环素

利用超声辅助水热法以及光还原法将Ag纳米颗粒与CuWO_(4)/g-C_(3)N_(4)光催化剂复合,并使用XRD、SEM、TEM、FT-IR、XPS、DRS和PL等表征手段对催化剂的表面特性和光化学性质进行了分析。通过Ag/CuWO_(4)/g-C_(3)N_(4)光催化剂在氙灯照射下降解盐酸四环素的实验,考察了Ag纳米粒子担载的二元复合材对催化剂光催化性能的影响。Ag/CuWO_(4)/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂对盐酸四环素(TTCH)的光催化降解率达到95%,降解速率是CuWO_(4)/g-C_(3)N_(4)的1.39倍。Ag担载的CuWO_(4)/g-C_(3)N_(4)复合材料通过Ag表面的等离子共振效应和电子聚集能力促进电子空穴分离,提升了材料的光催化活性。

复合光催化剂ZnO/CoO/g-C_(3)N_(4)的制备及性能研究

为了弄清复合光催化剂ZnO/CoO/g-C_(3)N_(4)的制备和性能,采用XRD和SEM对材料进行表征和分析,研究了煅烧温度和ZnO/CoO与g-C_(3)N_(4)质量比的影响。以亚甲基蓝(MB)作为模拟污染物,研究了ZnO/CoO/g-C_(3)N_(4)的光催化性能,并通过电化学工作站研究了其电化学性能。结果表明:煅烧温度为550℃、ZnO/CoO与g-C_(3)N_(4)的质量比为1∶0.5的样品XRD效果最好;与单一或双组分体系相比,ZnO/CoO/g-C_(3)N_(4)三组分复合体系具有更好的光催化和电化学性能。

类金属WO_(2)/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂的构造及其优异的光催化性能

随着化石燃料快速消耗和环境污染日益严峻,高效光催化产氢技术作为最有前景的绿色能源技术之一而备受关注.作为典型的2D纳米片,g-C_(3)N_(4)具有很多适合应用在光催化领域的特性,如可见光效应、大比表面积和环境友好等,但单一g-C_(3)N_(4)的载流子复合率高,光催化性能不佳.研究者尝试负载贵金属(如Pt,Ag,Au等),利用贵金属功函数较高,可以快速捕获g-C_(3)N_(4)表面的光生电子,从而有效抑制光生载流子的复合;但其成本较高,限制了该技术的产业化.目前类金属材料(MoO_(2),NbO_(2),WO_(2)等)不仅表现出类似贵金属的特性,且价格低廉,有望替代贵金属.因此,引入类金属助催化剂是实现高载流子浓度和宽光谱照射下强光子吸收的好方法.本文设计并制备了类金属WO_(2)/g-C_(3)N_(4)纳米复合物,其表现出了较好的光催化性能:在可见光照射2h,4 wt%WO_(2)/g-C_(3)N_(4)的光催化降解效率高达96%;同时,4 wt%WO_(2)/g-C_(3)N_(4)/Pt产氢效率高达2436.9μmolg^(-1)h^(-1),是未改性样品3 wt%Pt/g-C_(3)N_(4)的2.55倍和非贵金属样品WO_(2)/g-C_(3)N_(4)的6.18倍,且表现出很好的循环稳定性.紫外可见漫反射光谱和态密度计算结果表明,WO_(2)具有非常窄的带隙,可吸收200-800 nm的宽范围可见光.实验测试和理论计算结果表明,WO_(2)因带隙较窄而表现出类金属特性,即在WO_(2)/g-C_(3)N_(4)界面,WO_(2)快速捕获电子,从而抑制光生载流子的复合.类金属WO_(2)因具有较低的功函数而表现出比贵金属Pt低的捕获光生电子活性.综上,本文为合理设计助催化剂/半导体,实现高效的光催化性能提供了新视角.

In_(2)S_(3)/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂的制备及其光催化降解四环素

本文分别采用热缩聚法和水热法合成了g-C_(3)N_(4)和In_(2)S_(3),再用简单的机械研磨工艺制备出了In_(2)S_(3)/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)和紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)对In_(2)S_(3)/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂的晶体结构、形貌、微观结构和光学性质进行了表征,在可见光照射下,通过降解四环素(TC)来评价其光催化活性。结果表明,研磨比例为1∶4(摩尔比)的In_(2)S_(3)/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂表现出最佳的光催化性能,在氙灯下TC的光降解表观速率常数是0.0251 min^(-1),分别是In_(2)S_(3)和g-C_(3)N_(4)的2.9倍和1.6倍,在自然光下TC的光降解表观速率常数是0.0104 min^(-1),分别是In_(2)S_(3)和g-C_(3)N_(4)的2.6倍和1.4倍。In_(2)S_(3)/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂优异的光催化性能归功于载流子的高效迁移和分离以及增强的光吸收能力。本研究为设计和开发用于抗生素废水处理的可见光响应光催化剂提供了一条有前景的途径。

B-g-C_(3)N_(4)/BiOBr复合材料光催化降解盐酸四环素的研究

文章通过研磨和煅烧合成掺杂硼的g-C_(3)N_(4)(BCN-n),再通过溶剂热法制备硼掺杂g-C_(3)N_(4)/溴氧铋(BCN-n/BiOBr)材料,用于光催化降解盐酸四环素(TCH)污染物。文章探究了不同复合比、pH值、催化剂投加量及不同污染物浓度下BCN-n/BiOBr材料的光催化性能,并通过TEM、XRD等对材料进行表征分析。实验结果证明,BCN-2(简称BCN)∶BiOBr最佳复合质量比为2∶1。在盐酸四环素溶液浓度为20 mg/L,原液pH=5.5,催化剂投加量0.2 g/L的条件下,BCN/BiOBr(2∶1)材料对盐酸四环素的降解率达到95.1%,与相同条件下BCN和BiOBr材料相比,降解率分别提高了10.7%和14.0%。BCN/BiOBr光催化剂是一种有前景的降解TCH的光催化材料。

CeO_(2)/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂的制备及其可见光催化性能

文章采用水热法制备出CeO_(2)/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂,利用XRD、SEM、UV-Vis、XPS、PL等方法对其进行了表征。选择四环素(TC)为模拟污染物,考察了CeO_(2)/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂的可见光催化降解性能。结果表明,CeO_(2)/g-C_(3)N_(4)复合材料可拓宽CeO_(2)对可见光的响应,有效抑制g-C_(3)N_(4)光生电子-空穴的复合,使得CeO_(2)/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂的活性比单纯g-C_(3)N_(4)和CeO_(2)有显著提升,其中质量比为4∶1时的复合光催化剂活性最高,在可见光照射90 min后,对质量浓度为50 mg/L TC的光降解率达到96.4%。并且经过5次循环使用后复合材料降解TC的效率为76.5%,表现出良好的稳定性。光催化机制研究表明,空穴(h+)是光催化降解TC的主要活性物质。

g-C_(3)N_(4)/Ag基二元复合光催化剂降解环境污染物的研究进展

光催化技术在太阳能资源利用方面呈现出良好的应用前景,已受到世界各国的广泛关注。g-C_(3)N_(4)是一种二维结构的非金属聚合物型半导体材料,具有合成简单、成本低、化学性质稳定、无毒等特点,在环境修复和能量转化方面应用潜力较大。但g-C_(3)N_(4)存在对可见光吸收能力差、比表面积小和光生载流子复合速率高等缺点,限制了其实际应用。构筑异质结光催化剂是提高光催化效率的有效途径之一。基于Ag基材料的特点,前人对g-C_(3)N_(4)/Ag基二元复合光催化剂进行了大量研究,并取得显著成果。本文总结了近年来AgX(X=Cl,Br,I)/g-C3N4、Ag3PO4/g-C3N4、Ag_(2) CO_(3)/g-C_(3)N_(4)、Ag3 VO4/g-C_(3)N_(4)、Ag_(2) CrO4/g-C_(3)N_(4)、Ag_(2) O/g-C_(3)N_(4)和Ag_(2) MoO4/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂降解环境污染物的研究进展,并评述了g-C_(3)N_(4)/Ag基二元复合光催化剂目前面临的主要挑战,展望了其未来发展趋势。

光催化剂V_(2)O_(5)/CdS/g-C_(3)N_(4)的制备、表征及降解苄基苯基醚性能

通过热聚合法,以g-C_(3)N_(4)为原料制备了V_(2)O_(5)/CdS/g-C_(3)N_(4)复合光催化材料。借助XRD、FTIR、SEM和UV-Vis等表征手段对所制备的光催化剂进行物相组成与外观形貌与分析,并初步探讨催化反应机理。选用木质素模型化合物苄基苯基醚为目标降解物,300 W高压汞灯为光源,研究V_(2)O_(5)/CdS/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂的光催化性能。结果表明,当催化剂投加量为10%(质量分数)时,苄基苯基醚在50%乙腈水溶液中紫外光照射2 h时降解率可达95.9%,是纯g-C_(3)N_(4)的1.58倍,其主要产物苯酚的选择性可达30%。通过活性物种捕获实验推断,·O_(2)^(-)为该光催化过程中主要的活性基团;经过4次循环实验表明,V_(2)O_(5)/CdS/g-C_(3)N_(4)复合光催化材料具有良好的循环稳定性。

ZnO/g-C_(3)N_(4)异质结光催化材料的制备及对吡啶的降解

采用蒸发溶剂-高温热聚合法制备了ZnO/g-C_(3)N_(4)异质结光催化材料,采用XRD、FTIR、TEM、XPS、UV-vis DRS、PL、TPC和EIS等表征技术对其进行了详细系统的表征,评价了ZnO/g-C_(3)N_(4)光催化降解吡啶的活性和稳定性,采用L_(9)(3^(4))正交实验考察了不同因素对光催化性能的影响,并对光催化机理进行了探讨。XPS和TEM结果证明了ZnO和g-C_(3)N_(4)之间异质结的形成,异质结的形成有效促进了光电子-空穴的分离,提高了光吸收,拓宽了光谱范围。在ZnO/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂投加量为50 mg、ZnO与g-C_(3)N_(4)质量比为1∶2、吡啶初始质量浓度为20 mg/L和体系p H为7.0的条件下,可见光照射60 min后ZnO/g-C_(3)N_(4)对吡啶的光催化降解率达到了98.9%,循环使用5次后光催化降解率为97.3%,具有良好的稳定性。ZnO/g-C_(3)N_(4)光催化降解吡啶主要依赖于活性基团超氧自由基(·O_(2)^(-))和空穴(h^(+))的作用。

热聚合法制备ZnO/g-C_3N_4复合光催化剂及其光催化性能研究

以尿素、乙酸锌为前驱体,采用热聚合方法制备ZnO/g-C_3N_4复合光催化剂。通过X射线衍射、扫描电镜、红外光谱、紫外-可见光光谱及X射线电子能谱,对样品的晶体结构、形貌及光学性质进行表征。以紫外灯为光源,以酸性红(AR)为废水降解模型考察复合材料的光催化活性。结果表明:制得的复合光催化剂光催化性能要好于纯g-C_3N_4,且当ZnO∶g-C_3N_4=0.5∶1(摩尔比)时,光催化活性最高。复合后的光催化剂对反应底物有更强的吸附能力,能更有效地抑制电子-空穴的复合。进一步对AR的降解机理进行了探讨,发现超氧根自由基(O-·2)是使AR有效降解的活性物种。

基于g-C_(3)N_(4)光催化剂的制备及其光催化降解RhB的综合化学实验教学改革与实践

将科研成果融入到综合化学实验教学中,更新教学内容,实现科教融合是提高人才培养质量的有效途径。为此,设计了一个基于g-C_(3)N_(4)光催化剂的制备及其光催化降解RhB性能的综合化学实验。此实验包含有光催化剂的制备、表征和光催化性能的测试等教学环节,体现了综合性、应用性和新颖性等特点,既能提高学生的综合实践能力,又能培养学生的创新思维和科学精神。

g-C_(3)N_(4)/Fe_(3)O_(4)/MnO_(2)光催化剂制备及光催化性能研究

以尿素和铁盐为原料,负载了MnO_(2),利用原位沉淀法与煅烧法制备g-C_(3)N_(4)/Fe_(3)O_(4)/MnO_(2)复合材料。使用XRD、FT-IR、UV-Vis DRS对合成的部分光催化剂进行表征。结果表明:g-C_(3)N_(4)为类石墨的层状结构,Fe_(3)O_(4)和Mn O_(2)通过分子间作用力与g-C_(3)N_(4)复合。在不同反应条件下的可见光诱导的光催化实验表明,当m(Mn)∶m(g-C_(3)N_(4)/Fe_(3)O_(4))=1∶1时,g-C_(3)N_(4)/Fe_(3)O_(4)/MnO_(2)复合材料具有出色的降解污染物的能力,其中光降解反应的优化条件为g-C_(3)N_(4)/Fe_(3)O_(4)/MnO_(2)复合材料的剂量为0.4 g,亚甲基蓝的质量浓度为4 mg·L^(-1),温度为25℃,pH=7。经过4次回收和重复使用后,回收率在85%以上,在降解相同的时间(330 min)内降解率能达到83%。

核-壳结构ZnO/g-C_(3)N_(4)纳米复合光催化剂的简易合成及光催化活性研究

以双氰胺为原料,采用简易的高分子网络凝胶法制备了具有超薄非晶g-C_(3)N_(4)层的核-壳结构ZnO/g-C_(3)N_(4)纳米复合光催化剂。当原料中氧化锌和双氰胺的摩尔比为1∶1时,复合光催化剂的壳层厚度约为3 nm,异质结界面清晰,在模拟光和可见光的照射下具有最佳的降解有机染料污染物活性。紫外-可见光漫反射(UV-vis)光谱结果显示,复合光催化剂在可见光范围内吸收增强,吸收带发生红移。光致发光(PL)光谱、稳态表面光电压(SPV)和稳态表面光电流(SPC)图谱揭示g-C_(3)N_(4)的负载显著增进了光生载流子的分离。在模拟太阳光和可见光下对亚甲基蓝、甲基橙和罗丹明B溶液进行光催化降解。结果显示,ZnO/g-C_(3)N_(4)纳米复合光催化剂的光催化活性明显提高,催化剂具备良好的稳定性和可重复利用性。此外,自由基捕获实验表明超氧自由基是复合材料降解染料污染物的主要活性物种,同时空穴在降解过程中起着重要作用。在光催化过程中,核-壳结构可有效促进ZnO与g-C_(3)N_(4)之间的电荷转移。本文研究为合成基于碳氮化合物/金属氧化物异质结构的高效纳米光催化剂提供了一条简单有效的途径。

g-C_(3)N_(4)基S型异质结的构建及其光催化性能研究

为了解决日益严重的环境污染和能源短缺等问题,基于半导体的光催化技术利用太阳能为环境修复和能源储存提供了一种“绿色”可持续的方案。首先介绍了g-C_(3)N_(4)的优点和局限性,以及S型半导体的优势与不足,接着介绍了g-C_(3)N_(4)基S型异质结的电子结构和光催化性质,综述了基于不同类型g-C_(3)N_(4)的S型异质结光催化材料构建和光催化性能的提升策略,并梳理了其部分应用。最后,综述了基于g-C_(3)N_(4)的S型异质结面临的挑战和未来发展趋势,有望为g-C_(3)N_(4)基S型异质结光催化材料的开发和实际应用提供重要的参考。

ZnO/g-C_(3)N_(4)复合物制备及其光催化降解罗丹明B性能

以ZnO和C_(3)H_(6)N_(6)为原料,将两者按一定质量比混合得到前驱物,通过煅烧该前驱物可成功获得ZnO/g-C_(3)N_(4)复合物.采用XRD、SEM、UV-Vis和BET等方法对复合物的物相、形貌、组成、可见光吸收性能以及比表面积大小等进行表征.以罗丹明B(RhB)为目标污染物,在可见光激发下,探究了不同g-C_(3)N_(4)负载量的ZnO/g-C_(3)N_(4)复合物的光催化性能.结果表明,g-C_(3)N_(4)含量约为10%的复合物光催化降解RhB效果最好,30 min左右降解率接近100%,两种半导体复合能够实现光学性能上的优势互补.

g-C_(3)N_(4)/Ag_(2)O复合光催化剂的制备及其近红外光催化性能

通过简易化学合成法制备了g-C_(3)N_(4)/Ag_(2)O_(p-n)异质结复合光催化剂,利用XRD、XPS、SEM、TEM、DRS等对所制复合材料的物相结构、微观形貌及光学性质进行表征,借助近红外光下催化降解罗丹明B(RhB)试验评价其光催化活性,重点探讨了g-C_(3)N_(4)/Ag_(2)O_(p-n)异质结复合材料的光催化降解机理。结果表明,当g-C_(3)N_(4)、Ag_(2)O质量比为1∶16时,所制g-C_(3)N_(4)/Ag_(2)O复合光催化剂具有最佳的近红外光催化性能且活性稳定;h+和·O-2活性自由基在近红外光催化降解过程中发挥了主要作用。

g-C_(3)N_(4)@Bi_(2)WO_(6)的制备及其光催化性能研究

将g-C_(3)N_(4)和Bi_(2)WO_(6)制备复合材料g-C_(3)N_(4)@Bi_(2)WO_(6),通过SEM、XRD以及PL等技术对g-C_(3)N_(4)@Bi_(2)WO_(6)进行了结构和光学性质的表征,并以罗丹明B(RhB)为目标染料,考察了不同负载量的催化性能差异,推测其光催化机理.实验证明复合材料稳定性很好,并且催化性能相对于纯的g-C_(3)N_(4)和Bi_(2)WO_(6)有了很大的提高.这项工作为高活性异质结构光催化剂的设计和合成提供了思路.