含Zr/Hf金属氧化物催化生物质平台分子转移加氢研究进展

通过探究催化转移氢化(catalytic transfer hydrogenation,CTH)使高含氧量生物质加氢脱氧为高值平台分子的新策略,以实现生物质的资源化与利用和达成生产净零碳排放燃料的目标。文中以Zr/Hf金属氧化物非均相催化体系设计、构筑及性能调控为基本思路,以乙酰丙酸、糠醛、5-羟甲基糠醛及γ-戊内酯等重要生物质平台分子的可控定向转化为主线,重点评估了催化剂结构对应的酸碱活性位点在Meerwein-Ponndorf-Verley(MPV)反应中的关键作用,探讨并展望了Zr/Hf酸碱双功能催化剂在生物质平台分子转化为高值化学品领域的发展前景。本研究不仅对催化剂活性位点(Lewis/Br?nsted酸和碱)在相应生物质转化过程中的反应机理做出了归纳和总结,并且提出了兼顾经济效益和环境影响的新型固体酸催化剂的设计思路和策略。

铈锆比率及过渡金属掺杂对Pd/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂性能的影响

采用均相共沉淀法制备了不同铈锆比率的复合氧化物,并用等体积浸渍法制备了其负载的Pd/CexZr1-xO2催化剂。考察了铈锆比率对复合氧化物性质及其负载单Pd催化剂催化氧化柴油机尾气性能的影响。在此基础上,掺杂Mn、Ni和Cu对催化剂进行改性并考察反应活性。利用XRD、BET、H2-TPR和TEM等技术对样品进行表征。结果表明,Ce/Zr为1/1时Pd/CZ催化剂抗烧结性能最佳;过渡金属和铈锆协同作用一定程度上提高了柴油机氧化催化剂(DOC)的催化活性;Cu和Mn的掺杂能有效降低CO、碳氢化合物(HC)和NO的起燃温度,提高柴油机尾气催化氧化性能;Ni对催化性能的改善不明显。