Fe_(2)O_(3)对ZrTiO_(4)载体NH_(3)-SCR催化性能的影响

NH_(3)-SCR催化剂主要用于工业生产和汽车尾气清洁,本研究采用“共沉淀-浸渍法”制备了新型α%Fe_(2)O_(3)/ZrTiO_(4)(α=0、8、12、15)催化剂。结果表明,α%Fe_(2)O_(3)/ZrTiO_(4)催化剂的最佳成分配比的12%Fe_(2)O_(3)/ZrTiO_(4)催化剂在250−400℃条件下NO_(x)转化率大于80%,在300℃时NO_(x)转化率接近100%,并且N2选择性在200−450℃大于90%。在ZrTiO_(4)表面负载Fe_(2)O_(3)后,催化剂的氧化还原性能、表面酸度和Oβ/(Oα+Oβ)比例都有所提高,这不仅归因于α%Fe_(2)O_(3)/ZrTiO_(4)催化剂具有多孔结构,还归因于活性组分Fe_(2)O_(3)和载体ZrTiO_(4)之间的电子相互作用。此外,原位DRIFTs反应表明,12%Fe_(2)O_(3)/ZrTiO_(4)催化剂的NH_(3)-SCR反应遵循Eley-Rideal机制。明确的反应机制有利于更深入了解SCR过程中NO_(x)转化的反应过程。这项工作为未来Fe基SCR催化剂在中温范围内替代V基催化剂提供了可行的策略。

Nd^(3+)掺杂钙钛锆石(Ca_(1-3x/2)Nd_(x)ZrTi_(2)O_(7))晶型转变行为的研究

采用高温固相反应法制备(Ca_(1-3x/2)Nd_(x)ZrTi_(2)O_(7))(0.0≤x≤0.5)系列钙钛锆石样品,借助X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、背散射电子像(BES)和能谱(EDS)分析,对其晶型转变行为进行了研究。结果表明:随着Nd^(3+)掺杂量的增加,钙钛锆石-2M(Zirconolite-2M)结构将向钙钛锆石-4M结构转变。x≤0.3时,随着Nd^(3+)掺杂量的增加,Ca_(1-3x/2)Nd_(x)ZrTi_(2)O_(7)样品主体仍为钙钛锆石-2M结构,但钙钛锆石-2M结构中Ca^(2+),Zr^(4+),Nd^(3+)的无序化程度增加;x=0.4时,部分钙钛锆石-2M结构发生重排(ZrO_(7)→ZrO_(8),TiO_(5)→TiO_(6))向→钙钛锆石-4M结构转变,伴随出现少量Zr-TiO_(4)相;Nd^(3+)取代Ca^(4+)量达到50%(x=0.5)时,钙钛锆石-2M结构彻底转变为→钙钛锆石-4M结构,且钙钛锆石-4M结构较-2M结构中Ti-O键长略微增加,Ca-O键长略微减小;同时出现一定量Zr_(1-x)Ti_(1+x)O_(4)固溶体相。样品晶粒的BES和EDS分析证实了这种晶型转变规律。