凹凸棒粘土负载CuO催化剂的制备及催化甲苯燃烧性能研究

以天然凹凸棒粘土为载体,采用沉积-沉降法制备出负载CuO的负载型CuO/凹凸棒(CuO/APT)催化剂。通过XRD、SEM、TEM和N2吸附等手段对所制备的催化剂结构性能进行表征,并采用连续流动微反-色谱装置考察其催化甲苯燃烧的催化性能。结果表明,所制备的CuO/APT催化剂具有纤维状一维纳米结构、比表面积高、活性组分纳米氧化铜在载体表面分散均匀,并且该催化剂具有优异的催化甲苯燃烧性能。

铜锰复合氧化物催化剂上甲苯的催化燃烧

采用碳酸盐共沉淀法在全范围内制备了一系列具有高比表面积的铜锰互相掺杂的复合氧化物,通过调变铜锰摩尔比考察了其在甲苯催化燃烧反应中的表现。铜锰复合氧化物催化剂,尤其是掺杂低浓度铜的氧化锰,在甲苯催化燃烧中表现出了超越单组分氧化物的性能。随掺杂量的变化,反应活性呈现火山状的趋势。XRD、H2-TPR、XPS及BET等表征结果显示氧化物粒子的结晶度及分散度、催化剂的可还原性、表面氧浓度、催化剂的比表面积等诸多因素均对催化活性产生了一定的影响,然而复合氧化物催化性能上升的根本原因在于铜物种和锰物种之间存在的较强的相互协同作用。

焙烧温度对CeCu氧化物催化剂上苯基挥发性有机物催化燃烧的影响

采用柠檬酸络合法制得Ce Cu氧化物催化剂,考察焙烧温度对Ce Cu氧化物催化剂性能的影响。采用XRD和H2-TPR方法对Ce Cu氧化物催化剂进行表征,通过对苯基挥发性有机物(PVOCs)催化燃烧活性评价催化剂的性能。实验结果表明,Cu O物种能有效地溶入Ce O2晶格中形成Ce Cu氧化物固溶体,提高了催化剂体系中金属氧化物的低温可还原性;焙烧温度为350℃的Ce Cu氧化物催化剂(Ce Cu(350))对甲苯的催化燃烧活性高于焙烧温度为300℃和400℃的Ce Cu氧化物催化剂;在反应温度225℃下,Ce Cu(350)氧化物催化剂上甲苯的转化率为94.3%;Ce Cu(350)氧化物催化剂对PVOCs有良好的催化燃烧活性,转化率高低的顺序为:乙苯>二甲苯>甲苯>苯。

在类棒状铜锰复合氧化物上甲苯的催化燃烧活性及其失活

大气中的甲苯等挥发性有机物对环境和人体健康具有很大的危害。催化燃烧法是去除大气中挥发性有机物的一种有效方法。本文利用共沉淀法制备的铜锰复合金属氧化物经氢氧化钠水热处理后,获得了高比表面积的类棒状铜锰复合氧化物材料,并考察了其对甲苯的催化燃烧的活性和失活原因。研究表明,样品的后处理温度对甲苯催化燃烧活性影响很大,经500°C焙烧的样品比表面积高达221 m2?g^(-1),在210°C可以实现甲苯的完全燃烧,其催化活性与贵金属催化剂Pd相当。所研制的类棒状铜锰复合氧化物在250°C时,运行60 h后甲苯转化率从最初的100%降至83%,通过对新鲜催化剂和反应后催化剂进行X射线光电子能谱分析(XPS)和氢气程序升温还原(H_2-TPR)的分析,发现失活后样品上Mn^(4+)和Mn^(3+)的含量分别由40.4%、55.0%降为29.9%、50.0%,同时Mn^(2+)的含量分别由4.60%升高为20.6%,表面氧由34.8%降低到29.2%,表明催化剂的活性位与表面氧和高价态的锰密切相关;另一方面,失活后样品的H_2-TPR上氧化铜的还原峰温度从248°C上升至268°C,氧化锰的还原峰从311°C上升至333°C,表明该高活性催化剂的失活可能与其随着反应的进行变得更难还原相关。本研究结果将有助于在大气污染控制中,进一步设计出高活性高稳定性净化大气中挥发性有机物的低温催化燃烧催化剂。