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Reaction parameters influence on the catalytic performance of copper-silica aerogel in the methanol steam reforming 被引量:1
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作者 Taher Yousefi Amiri Jafarsadegh Moghaddas 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第1期84-90,共7页
Steam reforming of methanol was carried out on the copper-silica aerogel catalyst.The effects of reaction temperature,feed rate,water to methanol molar ratio and carrier gas flowrate on the H_2 production rate and CO ... Steam reforming of methanol was carried out on the copper-silica aerogel catalyst.The effects of reaction temperature,feed rate,water to methanol molar ratio and carrier gas flowrate on the H_2 production rate and CO selectivity were investigated.M ethanol conversion was increased considerably in the range of about 240-300,after which it increased at a slightly lower rate.The used feed flowrate,steam to methanol molar ratio and carrier gas flowwere 1.2-9.0 m L/h,1.2-5.0 and 20-80 m L/min,respectively.Reducing the feed flowrate increased the H_2 production rate.It was found that an increase in the water to methanol ratio and decreasing the carrier gas flowrate slightly increases the H2production rate.Increasing the water to methanol ratio causes the lowest temperature in which CO formation was observed to rise,so that for the ratio of 5.0 no CO formation was detected in temperatures lower than 375℃.In all conditions,by approaching the complete conversion,increasing the main product concentration,increasing the temperature and contact time,and decreasing the steam to methanol ratio,the CO selectivity was increased.These results suggested that CO was formed as a secondary product through reverse water-gas shift reaction and did not participate in the methanol steam reforming reaction mechanism. 展开更多
关键词 copper-silica AEROGEL activity CO SELECTIVITY reaction parameters METHANOL steam REFORMING
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多级孔二氧化硅负载铜催化剂制备及甲醇脱氢性能
2
作者 权燕红 靳钰婷 +2 位作者 王娜 赵金仙 任军 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2023年第6期72-82,共11页
甲酸甲酯是一种重要的煤化工下游化学品,甲醇脱氢制甲酸甲酯主要使用铜基催化剂,金属铜易发生团聚、烧结是限制催化剂性能的关键因素。通过水热合成法制备有序多级孔氧化硅载体(HPS-x),采用蒸氨法和浸渍法分别制得Cu/HPS-x(x=100、130和... 甲酸甲酯是一种重要的煤化工下游化学品,甲醇脱氢制甲酸甲酯主要使用铜基催化剂,金属铜易发生团聚、烧结是限制催化剂性能的关键因素。通过水热合成法制备有序多级孔氧化硅载体(HPS-x),采用蒸氨法和浸渍法分别制得Cu/HPS-x(x=100、130和160)和Cu/HPS-130-W催化剂,考察不同水热温度对催化剂在甲醇脱氢制甲酸甲酯的催化性能的影响,催化剂活性顺序为:Cu/HPS-130>Cu/HPS-160>Cu/HPS-100>Cu/HPS-130-W。表征结果显示,水热温度对HPS载体的织构性质有显著影响,HPS-100以微孔为主,介孔较少,HPS-160比表面积较低,HPS-130载体有适宜孔径分布的有序微介孔结构,能有效促进Cu粒子分散,防止活性组分团聚,进而提高催化剂活性。采用蒸氨法制备的Cu/HPS-130催化剂在0.2 MPa、300℃反应条件下,甲醇转化率和MF选择性分别达38.7%和79.8%,明显优于浸渍法制备的Cu/HPS-130-W催化剂。结果表明蒸氨法比浸渍法更有利于活性组分的分散,载体和金属间相互作用更强,避免活性组分的团聚和剥离。 展开更多
关键词 甲醇脱氢 铜基催化剂 有序多级孔氧化硅 甲酸甲酯 蒸氨法
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纳米硅溶胶改性铜尾矿砂浆力学性能及微观机理研究 被引量:1
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作者 王银嘉 李栋伟 +4 位作者 季安 秦子鹏 夏明海 贾志文 陈涛 《混凝土》 CAS 北大核心 2023年第6期140-144,149,共6页
为促进铜尾矿(CT)回收利用,助力水泥基材料可持续发展,选用江西德兴铜尾矿为掺料制备砂浆,通过砂浆力学性能试验,结合微观电镜(SEM)方法,研究铜尾矿砂浆及不同掺量纳米硅溶胶改性铜尾矿砂浆强度的演变规律及微观机理。试验结果表明,铜... 为促进铜尾矿(CT)回收利用,助力水泥基材料可持续发展,选用江西德兴铜尾矿为掺料制备砂浆,通过砂浆力学性能试验,结合微观电镜(SEM)方法,研究铜尾矿砂浆及不同掺量纳米硅溶胶改性铜尾矿砂浆强度的演变规律及微观机理。试验结果表明,铜尾矿作为外掺剂加入砂浆体系,会引起砂浆强度降低,强度下降幅度随着龄期延长逐渐放缓,铜尾矿对后期强度增长有利;3%掺量纳米硅溶胶(CNS)改性抗压强度效果最佳,前期效果提升30%,后期强度增加7%,抗折强度最大值所对应的硅溶胶的掺量略有不同,早期1%掺量较好,后期3%掺量最佳。结合铜尾矿和硅溶胶-铜尾矿样品微观结构分析可知,后期铜尾矿粉与水泥水化产物Ca(OH)_(2)晶体发生反应,生成C-S-H胶凝物质,使后期强度降低缓慢,而纳米硅溶胶则发挥火山灰、颗粒填充和晶核效应,促进水泥水化作用,从而改善铜尾矿砂浆性能及微结构。 展开更多
关键词 铜尾矿砂浆 纳米硅溶胶 力学性能 微观机理
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负载过氧化铜的介孔二氧化硅纳米粒子协同化学动力学疗法和化疗联合治疗肿瘤
4
作者 唐昭敏 江舒婷 +5 位作者 王郁东 唐婉兰 舒娟 张骥阳 何浩洋 陈孔军 《材料导报》 CSCD 北大核心 2023年第21期71-75,共5页
化学动力学治疗(CDT)是通过使用芬顿催化剂将细胞内过氧化氢(H_(2)O_(2))催化成羟基自由基(·OH)以杀死癌细胞的一种新型治疗方法。然而,内源性H_(2)O_(2)含量不足以及单一治疗的局限性限制了CDT的治疗效率。本工作报道了一种负载... 化学动力学治疗(CDT)是通过使用芬顿催化剂将细胞内过氧化氢(H_(2)O_(2))催化成羟基自由基(·OH)以杀死癌细胞的一种新型治疗方法。然而,内源性H_(2)O_(2)含量不足以及单一治疗的局限性限制了CDT的治疗效率。本工作报道了一种负载过氧化铜(CuO_(2))的介孔二氧化硅纳米颗粒(MSN)。其中,MSN内部负载化疗药物阿霉素(DOX),其表面负载催化剂CuO_(2)封堵孔道,避免药物提前早释。在肿瘤微环境(TME)刺激下,CuO_(2)分解产生外源性H_(2)O_(2)和类芬顿离子Cu~(2+),Cu^(2+)消耗细胞内谷胱甘肽(GSH)生成Cu^(+),Cu^(+)催化外源性H_(2)O_(2)生成高细胞毒性的·OH,协同化疗药物DOX实现CDT和化疗的联合治疗,提高抗肿瘤疗效。此外,体外细胞实验研究表明,该芬顿催化剂表现出良好的细胞相容性和优异的细胞毒性,为协同治疗肿瘤提供了一种新策略。 展开更多
关键词 过氧化铜 过氧化氢 二氧化硅纳米粒子 化学动力学治疗 化疗 协同作用
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Cu/SiO2催化剂的制备、表征及其对草酸二乙酯加氢制乙二醇的催化性能 被引量:38
5
作者 王保伟 张旭 +1 位作者 许茜 许根慧 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2008年第3期275-280,共6页
用沉淀沉积法和不同加料顺序制备了一系列草酸二乙酯气相加氢制乙二醇的Cu/SiO2催化剂,考察了反应温度、反应压力及氢气/草酸二乙酯摩尔比对催化性能的影响,以优化催化剂的制备方法和反应工艺条件.通过TPR,XRD,BET,HRTEM和SEM对催化剂... 用沉淀沉积法和不同加料顺序制备了一系列草酸二乙酯气相加氢制乙二醇的Cu/SiO2催化剂,考察了反应温度、反应压力及氢气/草酸二乙酯摩尔比对催化性能的影响,以优化催化剂的制备方法和反应工艺条件.通过TPR,XRD,BET,HRTEM和SEM对催化剂进行了表征,揭示催化剂的稳定性、成型和活性位的分布.通过对实验数据的分析,确定了最佳的制备方法、铜负载量、还原温度和反应工艺条件,使草酸二乙酯的转化率和乙二醇的收率分别达到94.8%和76.0%. 展开更多
关键词 二氧化硅 负载型催化剂 草酸二乙酯 加氢 乙二醇
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溶胶凝胶法制备的Cu/SiO_2催化剂及其催化草酸二甲酯加氢反应 被引量:24
6
作者 林凌 潘鹏斌 +4 位作者 周张锋 李兆基 杨锦霞 孙明玲 姚元根 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2011年第6期957-969,共13页
采用溶胶凝胶法制备了用于草酸二甲酯加氢合成乙二醇的Cu/SiO2催化剂,在优化的反应条件下,当催化剂中Cu含量为15%~25%时,草酸二甲酯转化率和乙二醇选择性分别达到99.9%和95.0%.通过N2吸附-脱附、透射电镜、X射线衍射、氢气程序升温还原... 采用溶胶凝胶法制备了用于草酸二甲酯加氢合成乙二醇的Cu/SiO2催化剂,在优化的反应条件下,当催化剂中Cu含量为15%~25%时,草酸二甲酯转化率和乙二醇选择性分别达到99.9%和95.0%.通过N2吸附-脱附、透射电镜、X射线衍射、氢气程序升温还原、N2O滴定法和X射线光电子能谱等手段对各Cu/SiO2催化剂进行了表征.结果表明,在相同反应条件下,随着Cu含量增加,硅胶对活性物种的包裹作用和Cu物种间的团聚作用对催化剂活性影响较大,当Cu含量≤10%时,硅胶对Cu物种的包裹作用强烈,是影响催化剂活性的主要因素;当Cu含量>10%时,催化剂表面Cu物种间的团聚作用变得突出,成为影响催化剂活性的主要因素,二者的消长对催化剂表面结构、活性物种的形态和化学环境的影响很大,并最终影响催化剂的性能. 展开更多
关键词 溶胶凝胶法 草酸二甲酯 加氢 二氧化硅 乙二醇 包裹作用 团聚作用
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吲哚的直接气相合成:MgO助剂对Cu/SiO_2催化剂性能的影响 被引量:8
7
作者 刘静 李春梅 +2 位作者 霍晓敏 石雷 孙琪 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2008年第2期159-162,共4页
将MgO作为助剂用于苯胺和乙二醇直接气相合成吲哚Cu/SiO2催化剂中,通过X射线衍射、程序升温还原和热重分析对催化剂进行了表征.结果表明,适量(如0.17mmol/g)MgO的添加不仅提高了催化剂的活性,而且显著增强了催化剂的稳定性.加入的MgO可... 将MgO作为助剂用于苯胺和乙二醇直接气相合成吲哚Cu/SiO2催化剂中,通过X射线衍射、程序升温还原和热重分析对催化剂进行了表征.结果表明,适量(如0.17mmol/g)MgO的添加不仅提高了催化剂的活性,而且显著增强了催化剂的稳定性.加入的MgO可与CuO发生一定的相互作用,从而改善铜在二氧化硅表面上的分散,抑制铜在反应过程中的烧结.此外,MgO还减少了催化剂的积炭. 展开更多
关键词 氧化镁 助剂 二氧化硅 负载型催化剂 吲哚 苯胺 乙二醇
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Cu/SiO_2催化剂上丙烯在空气中的直接环氧化反应 被引量:19
8
作者 鲁继青 罗孟飞 李灿 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第1期5-9,共5页
制备了一系列用NaCl修饰的Cu/SiO2 催化剂 ,考察了它们对丙烯在空气中直接环氧化反应的催化性能 ,并利用TPR表征手段对催化剂的活性中心进行了初步探讨 .在最佳反应条件下 ,丙烯转化率为 0 16 % ,环氧丙烷选择性达到 4 4 % .在反应气... 制备了一系列用NaCl修饰的Cu/SiO2 催化剂 ,考察了它们对丙烯在空气中直接环氧化反应的催化性能 ,并利用TPR表征手段对催化剂的活性中心进行了初步探讨 .在最佳反应条件下 ,丙烯转化率为 0 16 % ,环氧丙烷选择性达到 4 4 % .在反应气中加入氢后 ,环氧丙烷的选择性显著提高 ,并且催化剂稳定性大大增强 .反应结果表明 ,还原态的低价铜可能是催化剂的活性中心 ,NaCl与铜离子结合而生成新物种可能在催化反应过程中起到关键作用 . 展开更多
关键词 氧化硅 负载型催化剂 氧化钠 丙烯 环氧化 分子氧
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溶胶-凝胶法制备Cu/SiO_2催化剂的表征与性能 被引量:9
9
作者 贺黎明 陈晓春 +3 位作者 何海龙 马京生 王伟 郝玉春 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2010年第12期1337-1343,共7页
以正硅酸乙酯为硅源,采用溶胶-凝胶法制备了草酸二乙酯(DEO)加氢催化剂Cu/SiO_2,考察了氨水的pH对催化剂比表面积、物相组成、活性组分分散性和铜元素价态等的影响;用BET,FTIR,XRD,XPS,TPR,SEM,TEM等技术对催化剂进行了表征。实验结果表... 以正硅酸乙酯为硅源,采用溶胶-凝胶法制备了草酸二乙酯(DEO)加氢催化剂Cu/SiO_2,考察了氨水的pH对催化剂比表面积、物相组成、活性组分分散性和铜元素价态等的影响;用BET,FTIR,XRD,XPS,TPR,SEM,TEM等技术对催化剂进行了表征。实验结果表明,pH较大时有利于催化剂中层状硅酸铜的形成,主要以无定形或微晶态形式存在;氨水pH为11.0的催化剂的比表面积可达458m^2/g,铜组分易从催化剂体相向表面迁移,层状硅酸铜在表面的分散性很好,易被还原成低价铜。对该催化剂在DEO加氢合成乙二醇反应中的催化性能进行了评价,在温度220℃、压力2.0 MPa、H_2的气态空速6250h^(-1)、DEO的液态空速0.55h^(-1)、n(H_2):n(DEO)=70的条件下,DEO的转化率可达96.0%,乙二醇的选择性为88.0%。 展开更多
关键词 溶胶-凝胶法 铜/二氧化硅催化剂 层状硅酸铜 草酸二乙酯 加氢 乙二醇
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高活性Cu/SiO_2催化剂应用于丙二酸二乙酯加氢制1,3-丙二醇(英文) 被引量:6
10
作者 丁同梅 田恒水 +2 位作者 刘纪昌 吴文滨 余锦涛 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2016年第4期484-493,共10页
作为聚对苯二甲酸丙二醇酯(PTT)的不可替代原料,1,3-丙二醇(1,3-PDO)广泛应用于聚酯、树脂、化妆品、润滑剂和制冷剂等领域.采用丙二酸二乙酯(DEM)一步加氢合成1,3-PDO可避免传统化学工艺中醛类副产物的生成和生物法中产品纯度不高的问... 作为聚对苯二甲酸丙二醇酯(PTT)的不可替代原料,1,3-丙二醇(1,3-PDO)广泛应用于聚酯、树脂、化妆品、润滑剂和制冷剂等领域.采用丙二酸二乙酯(DEM)一步加氢合成1,3-PDO可避免传统化学工艺中醛类副产物的生成和生物法中产品纯度不高的问题,进而满足下游PTT的品质要求.Cu/SiO_2催化剂因铜与载体间的强相互作用以及硅胶的弱酸性有利于催化活性中心的建立而被广泛应用于气相加氢反应,可以选择性地活化C.O键而不活化C.C键.因此,本文将Cu/SiO_2催化剂应用于DEM加氢反应,重点考察了焙烧温度对催化剂结构与性能影响的本质原因.采用蒸氨法制备Cu/SiO_2催化剂,将一定量氨水滴加到硝酸铜水溶液中形成铜氨溶液后滴加JN-30硅溶胶,经老化、过滤、洗涤、烘干、焙烧、压片成型后得到40.60目的催化剂.将不同温度(623.1023 K)焙烧的Cu/SiO_2催化剂装填入自制连续高压固定床反应器中进行DEM加氢反应,并采用N_2物理吸脱附、电感耦合等离子体发射光谱、N_2O化学吸附、X射线衍射、傅里叶红外光谱、H_2程序升温还原(TPR)、透射电镜及X射线光电子能谱等手段对不同温度焙烧催化剂进行表征.结果表明,在723 K焙烧的催化剂具有最大的比表面积和最均一的孔径分布,其铜组分分散均匀,活性铜表面积最大,焙烧后可以形成最多的页硅酸铜,导致还原后Cu^+/Cu^0比例较高.在该催化剂作用下,于473 K、2.0 MPa、氢酯摩尔比330和液体空速1.8 h–1条件下,DEM转化率为90.7%,1,3-PDO选择性为32.3%.焙烧温度对Cu/SiO_2催化剂组成、织构、结构、形貌及还原后的价态有较大影响.在焙烧温度为623.1023 K时,低温焙烧有利于生成页硅酸铜,而高温焙烧则有利于形成CuO.在焙烧温度升高的过程中,铜组分形态会发生较大变化,在623.723 K焙烧的催化剂中页硅酸铜含量不断增加;继续升高温度至823 K,页硅酸铜含量减少,但是分散变差,导致铜的比表面积、孔体积和孔径最小;进一步升高温度至923 K,页硅酸铜消失,CuO分散均匀,H_2-TPR的还原峰窄且对称;当温度升高到1023 K时。 展开更多
关键词 硅胶 丙二酸二乙酯 加氢 1 3-丙二醇 焙烧温度
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负载型非晶态Cu/SiO_2催化剂的非晶性质 被引量:6
11
作者 杨儒 钟炳 +1 位作者 徐耀 吴东 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1998年第4期300-304,共5页
以超细SiO2为载体,用KBH4还原Cu2+盐溶液制备了非负载型Cu和负载型Cu/SiO2催化剂.XRD,TEM和电子衍射分析结果表明,负载型Cu/SiO2为完全非晶态,而非负载型Cu中存在着少量晶态Cu.DSC结果... 以超细SiO2为载体,用KBH4还原Cu2+盐溶液制备了非负载型Cu和负载型Cu/SiO2催化剂.XRD,TEM和电子衍射分析结果表明,负载型Cu/SiO2为完全非晶态,而非负载型Cu中存在着少量晶态Cu.DSC结果表明,非晶态Cu/SiO2的热稳定性明显高于非负载型Cu,说明超细SiO2具有稳定非晶结构的作用.XPS结果表明,还原产物中的铜原子呈Cu0状态.ICP分析结果表明,样品中的B含量均低于01%,只得到超细SiO2负载的单质非晶态Cu.甲酸甲酯氢解反应结果表明,非晶态Cu几乎无活性,非晶态Cu/SiO2在80℃即表现出较高的活性. 展开更多
关键词 二氧化硅 非晶态 超细 甲酸甲酯 氢解 催化剂
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用于一步法高效合成吲哚的Cu/SiO_2催化剂的研究 被引量:5
12
作者 石雷 孙军明 +2 位作者 任世斌 蔡天锡 王新平 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2004年第5期384-386,共3页
采用等体积浸渍法制备了Cu/SiO2 催化剂 ,并将其用于一步法合成吲哚反应 .结果表明 ,当Cu/SiO2 催化剂中铜负载量为 0 6 8mmol/g,焙烧温度为 6 0 0℃ ,并且在 15 0℃下经 5 0 %H2 5 0 %N2 混合气还原后 ,其催化性能最佳 ,吲哚收率可高... 采用等体积浸渍法制备了Cu/SiO2 催化剂 ,并将其用于一步法合成吲哚反应 .结果表明 ,当Cu/SiO2 催化剂中铜负载量为 0 6 8mmol/g,焙烧温度为 6 0 0℃ ,并且在 15 0℃下经 5 0 %H2 5 0 %N2 混合气还原后 ,其催化性能最佳 ,吲哚收率可高达88% ;当Cu/SiO2 催化剂中金属铜的晶体达到一定结晶度时 ,其选择性很高 ,铜晶体的结晶度过高或过低都会导致副产物增多 ,吲哚选择性降低 . 展开更多
关键词 氧化硅 负载型催化剂 苯胺 乙二醇 吲哚
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用于吲哚直接合成的高性能Cu/SiO_2-MgO催化剂(英文) 被引量:5
13
作者 石雷 霍晓敏 +1 位作者 任世斌 徐杰 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2005年第6期449-450,共2页
通过分步浸渍法制备的Cu/SiO2 MgO催化剂对苯胺和乙二醇直接合成吲哚表现出优异的催化性能.在Cu负载量为0 6 8mmol/g和MgO含量为Cu负载量的0 2 5 %时,乙二醇转化率和吲哚选择率分别达到10 0 %和94 % ,而且催化剂的催化性能比较稳定.... 通过分步浸渍法制备的Cu/SiO2 MgO催化剂对苯胺和乙二醇直接合成吲哚表现出优异的催化性能.在Cu负载量为0 6 8mmol/g和MgO含量为Cu负载量的0 2 5 %时,乙二醇转化率和吲哚选择率分别达到10 0 %和94 % ,而且催化剂的催化性能比较稳定.XRD结果表明,催化剂活性和选择性较高时,铜晶体的结晶度较高. 展开更多
关键词 二氧化硅 氧化镁 负载型催化剂 苯胺 乙二醇 直接合成 吲哚
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Cu/SiO_2催化剂上苯胺和正丙醇高效合成N-丙基苯胺 被引量:4
14
作者 苗治理 李春梅 +3 位作者 董雪 刘静 石雷 孙琪 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2007年第4期296-298,共3页
采用等体积浸渍法经程序升温焙烧制备了Cu/SiO2催化剂,考察了该催化剂对苯胺和正丙醇气相合成N-丙基苯胺的催化活性和选择性.常压下,当反应温度为260℃时,Cu/SiO2上正丙醇转化率达到100%,N-丙基苯胺选择性超过92%.X射线衍射分析表明,该... 采用等体积浸渍法经程序升温焙烧制备了Cu/SiO2催化剂,考察了该催化剂对苯胺和正丙醇气相合成N-丙基苯胺的催化活性和选择性.常压下,当反应温度为260℃时,Cu/SiO2上正丙醇转化率达到100%,N-丙基苯胺选择性超过92%.X射线衍射分析表明,该催化剂具有较好的铜结晶度. 展开更多
关键词 二氧化硅 负载型催化剂 苯胺 正丙醇 N-丙基苯胺
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近中性条件下含铜多级孔氧化硅的合成及在苯酚羟基化反应中的催化性能(英文) 被引量:3
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作者 汤建庭 辛洪川 +3 位作者 苏玮光 刘健 李灿 杨启华 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2010年第4期386-393,共8页
在近中性条件下,以正硅酸甲酯和Cu(APTES)42+(APTES:(EtO)3Si(CH2)3NH2)为前驱体,P123为模板剂,KCl为添加剂合成了不同孔结构的含铜介孔氧化硅材料.扫描电镜和氮气吸附结果表明,当Cu(APTES)42+/TMOS摩尔比较高时能得到具有多级孔结构的... 在近中性条件下,以正硅酸甲酯和Cu(APTES)42+(APTES:(EtO)3Si(CH2)3NH2)为前驱体,P123为模板剂,KCl为添加剂合成了不同孔结构的含铜介孔氧化硅材料.扫描电镜和氮气吸附结果表明,当Cu(APTES)42+/TMOS摩尔比较高时能得到具有多级孔结构的材料.在以H2O2为氧化剂的苯酚羟基化反应中,具有多级孔结构的含铜介孔氧化硅材料表现出比单一介孔材料高的催化性能. 展开更多
关键词 氧化硅 介孔材料 多级孔 中性条件 苯酚 羟基化
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ZnO或K_2O助剂对Cu/SiO_2-Al_2O_3催化剂上丙三醇和苯胺气相催化合成3-甲基吲哚反应的促进作用 被引量:3
16
作者 张跃 孙薇 +1 位作者 石雷 孙琪 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2012年第6期1055-1060,共6页
研究了ZnO或K2O助剂对Cu/SiO2-Al2O3上丙三醇和苯胺气相催化合成3-甲基吲哚反应的促进作用,采用X射线衍射、透射电子显微镜、H2程序升温还原、NH3程序升温脱附以及热重-差热分析等技术对催化剂进行了表征.结果表明,适量ZnO或K2O的加入... 研究了ZnO或K2O助剂对Cu/SiO2-Al2O3上丙三醇和苯胺气相催化合成3-甲基吲哚反应的促进作用,采用X射线衍射、透射电子显微镜、H2程序升温还原、NH3程序升温脱附以及热重-差热分析等技术对催化剂进行了表征.结果表明,适量ZnO或K2O的加入可明显提高催化剂的活性、选择性和稳定性,其中以ZnO的促进作用更强.ZnO不仅能增强活性组分Cu与SiO2-Al2O3载体之间的相互作用、提高Cu在载体表面的分散度,而且可有效抑制反应过程中Cu粒子的烧结;而K2O的加入却降低了Cu分散度,但也对反应过程中Cu粒子的烧结有所抑制.ZnO或K2O的加入均不同程度地增加了Cu/SiO2-Al2O3催化剂的弱酸中心数量,从而促进3-甲基吲哚的生成. 展开更多
关键词 二氧化硅 氧化铝 氧化锌 氧化钾 3-甲基吲哚 丙三醇 苯胺
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双助剂对CuO/SiO_2催化甲醇乙醇合成异丁醛的影响 被引量:6
17
作者 刘翠改 吴静 +1 位作者 王康军 李海花 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2011年第5期550-553,共4页
采用溶胶-凝胶法制备了CuO-Fe2O3-ZrO2/SiO2双助剂型催化剂,将其用于催化甲醇与乙醇一步合成异丁醛的反应,考察了助剂Fe2O3和ZrO2含量对催化剂性能的影响;采用BET,XRD,H2-TPR等手段对催化剂的结构进行了表征。实验结果表明,在CuO质量分... 采用溶胶-凝胶法制备了CuO-Fe2O3-ZrO2/SiO2双助剂型催化剂,将其用于催化甲醇与乙醇一步合成异丁醛的反应,考察了助剂Fe2O3和ZrO2含量对催化剂性能的影响;采用BET,XRD,H2-TPR等手段对催化剂的结构进行了表征。实验结果表明,在CuO质量分数为20%时,适量加入助剂Fe2O3和ZrO2,可以使二者产生协同作用,一方面增大了催化剂的比表面积;另一方面促进了CuO的分散,改善了催化剂的还原性能,从而提高了催化剂的活性和异丁醛的选择性。以Fe2O3质量分数为20%、ZrO2质量分数为10%的CuO-Fe2O3-ZrO2/SiO2为催化剂,在常压、反应温度320℃、n(甲醇)∶n(乙醇)=2∶1的反应条件下,乙醇转化率为58.81%,异丁醛的选择性和收率分别为73.96%和43.50%。 展开更多
关键词 甲醇 乙醇 异丁醛 助剂 氧化铜/二氧化硅催化剂
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Cu-HMS分子筛的合成条件及其催化性能 被引量:18
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作者 张美英 王乐夫 黄仲涛 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2003年第12期914-918,共5页
以十二胺 (DDA)为模板剂 ,正硅酸乙酯 (TEOS)为硅源 ,在中性介质中于室温条件下合成了含Cu的中孔杂原子分子筛Cu HMS .在 85℃及常压下 ,以异丙苯氧化 (O2 为氧化剂 )为探针反应考察了Cu源、Cu/Si摩尔比、DDA/TEOS摩尔比和晶化时间等合... 以十二胺 (DDA)为模板剂 ,正硅酸乙酯 (TEOS)为硅源 ,在中性介质中于室温条件下合成了含Cu的中孔杂原子分子筛Cu HMS .在 85℃及常压下 ,以异丙苯氧化 (O2 为氧化剂 )为探针反应考察了Cu源、Cu/Si摩尔比、DDA/TEOS摩尔比和晶化时间等合成条件对分子筛催化氧化性能的影响 .实验结果发现 ,在Cu/Si摩尔比为 0 0 2~ 0 0 3,DDA/TEOS摩尔比为 0 1~0 3,晶化时间为 1h以上 ,Cu源为Cu(NO3 ) 2 的条件下得到的Cu HMS分子筛催化活性最高 .用XRD ,2 9SiMASNMR ,FT IR ,低温N2 吸附和原子发射光谱 (ICP)等手段对催化活性最高的分子筛样品的结构及表面性质进行了表征 ,证明该分子筛具有典型的HMS结构 。 展开更多
关键词 HMS分子筛 异丙苯 催化氧化
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丙烯、氧气和环氧丙烷在Cu-NaCl/SiO_2催化剂上吸附的红外光谱研究 被引量:2
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作者 鲁继青 吴自力 +1 位作者 罗孟飞 李灿 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第11期855-861,共7页
用红外光谱法研究了丙烯、丙烯 /氧气混合气以及环氧丙烷 (PO)在Cu NaCl/SiO2 催化剂上的吸附 .结果表明 ,丙烯在载体和催化剂上的吸附是完全可逆的 .丙烯和氧气在催化剂上共吸附后生成了丙烯醛 ,未观察到环氧丙烷 (PO)生成 .PO在载体... 用红外光谱法研究了丙烯、丙烯 /氧气混合气以及环氧丙烷 (PO)在Cu NaCl/SiO2 催化剂上的吸附 .结果表明 ,丙烯在载体和催化剂上的吸附是完全可逆的 .丙烯和氧气在催化剂上共吸附后生成了丙烯醛 ,未观察到环氧丙烷 (PO)生成 .PO在载体和未还原催化剂上的吸附行为表明 ,PO与载体的硅羟基有强相互作用 ,PO发生开环反应生成开环物种 .而PO在还原态催化剂上的吸附行为较复杂 ,可能生成了酮类化合物 . 展开更多
关键词 丙烯 环氧化 环氧丙烷 氧化硅 负载型催化剂 吸附 红外光谱
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一种催化碳酸二甲酯与苯酚酯交换合成碳酸二苯酯的多相催化剂 被引量:29
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作者 韩华俊 陈彤 +1 位作者 姚洁 王公应 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2006年第1期7-8,共2页
The SiO2-supported Cu 3/2PMo 12O 40 catalyst was prepared by impregnating SiO2 with the solution of Cu 3/2PMo 12O 40. The catalyst was used for the transesterification of dimethyl carbonate and phenol to form diphenyl... The SiO2-supported Cu 3/2PMo 12O 40 catalyst was prepared by impregnating SiO2 with the solution of Cu 3/2PMo 12O 40. The catalyst was used for the transesterification of dimethyl carbonate and phenol to form diphenyl carbonate, and the effect of the Cu 3/2PMo 12O 40 loading and calcination temperature on the catalytic performance was investigated. The optimum Cu 3/2PMo 12O 40 loading was 26%, and the best calcination temperature was 400 ℃. Under the conditions of 175 ℃ and 8 h, the phenol conversion and the transesterification selectivity over 22%Cu 3/2PMo 12O 40/SiO2 calcined at 400 ℃ were 25% and 99.2%, respectively. 展开更多
关键词 碳酸二甲酯 苯酚 酯交换 碳酸二苯酯 杂多化合物 氧化硅
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