介质阻挡放电等离子体与吸附在CuZSM-5上的NO或NO/O2的相互作用

采用吸附和程序升温脱附(TPD)技术研究了介质阻挡放电等离子体对CuZSM-5催化剂上吸附的氮氧化物作用.实验表明,介质阻挡放电等离子体使催化剂表面吸附的NO及Cu活性位上吸附的NOx物种脱附,并引发表面化学反应生成新的氮氧化物.对于NO/N2体系,介质阻挡放电等离子体与吸附在CuZSM-5上NO作用,主要生成N2O和O2.在富氧体系NO/O2/N2,则生成较大量的N2O、NO2和NO.等离子体预处理活性下降的CuZSM-5,可明显提高其催化分解NO活性.对比有或无介质阻挡放电等离子体预处理NO或NO/O2饱和吸附的CuZSM-5上的NO-TPD结果表明,等离子体提高催化剂活性的原因与其使催化剂Cu活性位上吸附的NOx物种脱附有关.

介质阻挡放电协同铜氧化物催化剂脱除NO_x反应研究

研究了以煤基活性炭为载体的铜氧化物催化剂在阻挡介质放电反应器中对NOx脱除效率的影响规律,以及催化剂在反应前后的变化和主要产物。研究结果表明,以煤基活性炭为载体的铜氧化物催化剂协同阻挡介质放电反应器,可使NO有效氧化为NO2,对NOx也有明显的脱除效果,使NO2进一步氧化为NO3-,阻止了等离子体状态下活性氧自由基自身结合生成氧气的循环反应;该催化剂对氮氧化物具有吸附和储存功能,提高了反应物浓度和反应速率。随着介质阻挡放电反应器输入能量的增加,氮氧化物脱除效率增大,该能量可有效产生等离子体,提高活性粒子和氧自由基浓度,同时提高催化剂的吸附和催化活性。

温度对等离子体与催化剂结合脱除NO_x的影响

考察了温度对介质阻挡放电和CuZSM-5催化剂"一段法"结合脱除氮氧化物(NOx)的影响.实验表明,在250℃和300℃时,对于NO/N2,NO/O2/N2和NO/C2H4/N2三个体系,"一段法"脱除NOx的活性都相对较低.在NO/O2/C2H4/N2体系中,250℃介质阻挡放电和CuZSM-5结合脱除NOx产生了明显的协同效应.在300℃,等离子体对脱除NOx起负作用.相对低温(150℃)时,等离子体的促进作用很小.电学实验表明,当反应温度由25℃升至450℃,"一段法"体系的李萨如(Lissajous)图形由平行四边形(25℃)逐渐变为椭圆形(450℃),表明较高温度时催化剂的介电性质发生了变化.原位发射光谱证明在不同温度下,"一段法"体系中等离子体气相产生的活性物种数量明显不同.

NTP提升NSR催化剂储存性能的实验研究

为了研究低温等离子体（NTP）对NOx储存还原（NSR）催化剂吸附储存性能的促进作用,设计了一套以石英玻璃为介质的介质阻挡放电反应器,以NO/O2/N2模拟稀燃发动机尾气,结合自制催化剂,在不同温度和不同NTP、催化剂结合方式的情况下进行了程序升温脱附（TPD）实验。实验研究表明：NTP的引入,可以有效延长催化剂的吸附饱和时间;催化剂位于NTP中时,对NOx的储存能力明显得到增强,比位于NTP之后效果更好;由于NTP的协同作用,催化剂的脱附峰向低温区移动;吸附温度为100～300℃,NTP对催化剂的吸附储存均有促进作用,且在较低温度下更为明显。

等离子体协同催化脱除NO_x的影响因素

采用铜氧化物催化剂与低温等离子体协同的方法,以脱除汽车尾气中NOx为目的,研究了NO气体初始浓度、空速、催化剂装填量,以及等离子体反应器输入电压对NO脱除率的影响规律。研究发现NO脱除率随气体初始浓度和空速增加先升高再降低,存在最大峰值;在等离子体协同作用下催化剂装填量对NO脱除率影响顺序为:反应器装满催化剂>反应器装满塑料球>反应器部分装填催化剂>未装填催化剂;随输入电压增大NO脱除率增加;催化剂不仅具有催化和存储性能,而且还具有阻挡放电介质的功能。在本研究中当NO初始浓度在2.56×10-4左右、反应器装满催化剂、空速10.2s-1左右时,NOx获得最大脱除率。

高压脉冲介质阻挡放电协同金属有机骨架材料催化剂去除氮氧化物的实验研究

采用高压脉冲介质阻挡放电(DBD)协同金属有机骨架材料,即复合MOF材料催化剂对在富氧条件下的NOx进行脱除实验,通过采用水热合成法进行制备复合MOF材料等一系列催化剂,并应用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)表征技术对复合MOF材料进行表征分析,考察了在不同温度下MIL-100(Fe)和负载不同Ce含量的催化剂对NO转化率和NOx去除率的影响。结果显示:在放电电压为±12kV,频率为55Hz,氧气的体积分数为4%,气体流量为1L/min,NOx初始浓度为400mg/L,同时添加含量为0.08mol/L CeO_(2)/MIL-100(Fe)催化剂与介质阻挡放电等离子体协同去除NOx的效果最好,NO的转化率可达91.1%,且随着温度的增加,脱硝效果整体呈上升趋势。介质阻挡放电可以改变催化剂的晶形和结构,并且在掺杂一定量的Ce后MIL-100(Fe)催化剂表面更光滑,微孔增多,比表面积增大,被覆盖的不饱和金属配位点暴露出来,增加了反应所需的活性点位,促进了催化反应的有效进行,进一步加强了对NOx的脱除。

稀土改性凹凸棒石协同等离子体净化硝酸尾气

硝酸生产尾气中含有的氮氧化物是大气污染源之一,研究采用等离子体协同稀土改性凹凸棒石粘土催化剂可有效净化脱除硝酸生产尾气中的NOx;同时该催化剂对氮氧化物还具有吸附功能,提高了反应物浓度和反应速率。试验研究表明随等离子体输入电压增加NOx脱除率增大,等离子体能够有效提高活性粒子和氧自由基浓度,增大催化剂的活性和吸附性能;催化剂煅烧温度对其催化活性也具有显著影响,适宜煅烧温度可增加催化剂表面活性点密度;CeO2稀土的引入,也可增强其反应活性。研究实验条件下最佳工艺参数为等离子体输入电压大于35 kV,催化剂煅烧温度在400-600℃,NOx脱除率最大。

C_2H_4对介质阻挡放电协同Ag/Al_2O_3脱除NO_x的影响及机理分析

在模拟实验系统上,利用介质阻挡放电(DBD)结合Ag/Al2O3催化剂进行烟气脱硝实验,分析了C2H4对脱除NOx的影响及脱除机理。结果表明:同样情况下,添加C2H4后,NO脱除率明显升高,并且随着C2H4浓度的升高而增加;同时,加载催化剂比未加载催化剂的NO脱除率高。在能量输入密度300J/L、C2H4体积分数1%时,DBD协同Ag/Al2O3催化,NO脱除率达61.3%。分析认为:在DBD发生器中,C2H4与O2反应生成CH3O2·、HO2等强氧化性基团,将NO氧化成NO2;在催化装置中,C2H4与O2在Ag/Al2O3表面发生反应,产生更多的CH2=CH-O·和CH3COO·等自由基,最终使NOx脱除率升高。