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Intrinsic Kinetics of Dimethyl Ether Synthesis from Syngas 被引量:3
1
作者 ZhaoguangNie HongweiLiu +2 位作者 DianhuaLiu WeiyongYing DingyeFang 《Journal of Natural Gas Chemistry》 EI CAS CSCD 2005年第1期22-28,共7页
The intrinsic kinetics of dimethyl ether (DME) synthesis from syngas over amethanol synthesis catalyst mixed with methanol dehydration catalyst has been investigated in atubular integral reactor at 3-7 MPa and 220-260... The intrinsic kinetics of dimethyl ether (DME) synthesis from syngas over amethanol synthesis catalyst mixed with methanol dehydration catalyst has been investigated in atubular integral reactor at 3-7 MPa and 220-260℃. The three reactions including methanol synthesisfrom CO and H_2, CO_2 and H_2, and methanol dehydration were chosen as the independent reactions.The L-H kinetic model was presented for dimethyl ether synthesis and the parameters of the modelwere obtained by using simplex method combined with genetic algorithm. The model is reliableaccording to statistical analysis and residual error analysis. The synergy effect of the reactionsover the bifunctional catalyst was compared with the effect for methanol synthesis catalyst underthe same conditions based on the model. The effects of syngas containing Na on the reactions werealso simulated. 展开更多
关键词 dimethyl ether SYNTHESIS kinetics syngas
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甲醇在CM-3-1催化剂上脱水生成二甲醚的本征动力学 被引量:11
2
作者 房鼎业 薛从军 +2 位作者 林荆 陈鹏 王小勤 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 1997年第3期271-276,共6页
采用等温积分反应器研究了常压下甲醇在CM31催化剂上脱水生成二甲醚反应的本征动力学,得到Langmiur均匀吸附双曲型动力学方程:rM=1.587×1012exp122984RTPM1PDPWKP2M1+1.10... 采用等温积分反应器研究了常压下甲醇在CM31催化剂上脱水生成二甲醚反应的本征动力学,得到Langmiur均匀吸附双曲型动力学方程:rM=1.587×1012exp122984RTPM1PDPWKP2M1+1.103×109exp81760RTPM2,mol/(g·h) 展开更多
关键词 二甲醚 甲醇 动力学 催化剂 脱水 甲醚
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合成气制二甲醚双功能催化剂的研究进展 被引量:4
3
作者 林乐腾 蔡飞鹏 +3 位作者 王建梅 孙立 许敏 张晓东 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2006年第z2期43-47,共5页
综述了二甲醚的物化特性以及其作为新型替代能源的广阔应用前景。对现有的几种不同的合成气一步法合成二甲醚的反应机理及动力学模型进行了概述。并分别介绍了双功能催化剂中的甲醇合成催化组分、甲醇脱水催化组分的研发现状及进展。CuO... 综述了二甲醚的物化特性以及其作为新型替代能源的广阔应用前景。对现有的几种不同的合成气一步法合成二甲醚的反应机理及动力学模型进行了概述。并分别介绍了双功能催化剂中的甲醇合成催化组分、甲醇脱水催化组分的研发现状及进展。CuO/ZnO/Al2O3作为甲醇合成组分技术已经比较成熟,甲醇脱水活性组分以γ-Al2O3、分子筛及其改性后产物最为常用。探讨了双功能催化剂的制备方法及改性方法的研究,这也将成为今后合成气一步法制二甲醚技术的研究热点。 展开更多
关键词 合成气 二甲醚 双功能催化剂 动力学 反应机理
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浆态床二甲醚合成的本征动力学研究 被引量:6
4
作者 贾广信 谭猗生 韩怡卓 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第12期1124-1129,共6页
在温度240~282℃、压力4~6MPa、x0H2/x0CO=0 99~2 33、相对甲醇催化剂进气空速为10000h-1、甲醇合成催化剂4g、甲醇脱水催化剂0 05~0 30g的反应条件下,于250mL高压搅拌釜中进行了浆态床二甲醚合成过程的本征动力学研究。在消除了内... 在温度240~282℃、压力4~6MPa、x0H2/x0CO=0 99~2 33、相对甲醇催化剂进气空速为10000h-1、甲醇合成催化剂4g、甲醇脱水催化剂0 05~0 30g的反应条件下,于250mL高压搅拌釜中进行了浆态床二甲醚合成过程的本征动力学研究。在消除了内外扩散传质影响和保持催化剂稳定性的前提下,测定了本征动力学数据。采用Graaf的甲醇合成动力学模型和Bercic的甲醇脱水动力学模型对实验数据进行拟合后,甲醇、二甲醚和CO2的表观生成速率的计算值和实验值误差分别在±13%,±15%和±26%以内。 展开更多
关键词 二甲醚 本征动力学 浆态床 模拟 甲醇合成 甲醇脱水
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CM-3-1催化剂上甲醇脱水生成二甲醚的动力学研究Ⅰ.本征动力学 被引量:7
5
作者 林荆 王小勤 +2 位作者 李淑芳 刘殿华 房鼎业 《天然气化工—C1化学与化工》 CSCD 北大核心 1996年第5期26-30,共5页
采用等温积分反应器研究了常压下甲醇在CM-3-1催化剂上脱水生成二甲醚的本征动力学,得到的动力学方程为:γM=8.4245×1010e-125436RTyM1.988yD-0.137yW0.136(1-yDyWK... 采用等温积分反应器研究了常压下甲醇在CM-3-1催化剂上脱水生成二甲醚的本征动力学,得到的动力学方程为:γM=8.4245×1010e-125436RTyM1.988yD-0.137yW0.136(1-yDyWKpy2M)(mol/g·h)该动力学方程可园整为:γM=5.50×1010e-122867RTy2M(1-yDyWKpy2M)(mol/g·h)该催化剂是化工部西南化工研究院开发的气相法甲醇脱水制取二甲醚催化剂,已在广东中山精细化工厂投入工业使用。 展开更多
关键词 二甲醚 甲醇 脱水反应 本征动力学 催化剂
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二氧化碳直接加氢合成二甲醚的本征动力学 被引量:3
6
作者 王继元 王晓辉 +1 位作者 曾崇余 吴昌子 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第1期62-68,共7页
在固定床积分反应器中,在反应温度200-260℃、反应压力3.0-4.0 MPa、原料气组成n(H2)/n(CO2)=4.0的条件下,研究了Cu-ZnO-SiO2/HZSM-5复合催化剂上CO2直接加氢合成二甲醚的本征动力学。采用Langmuir-Hinshelwood机理和双活性点反应假设模... 在固定床积分反应器中,在反应温度200-260℃、反应压力3.0-4.0 MPa、原料气组成n(H2)/n(CO2)=4.0的条件下,研究了Cu-ZnO-SiO2/HZSM-5复合催化剂上CO2直接加氢合成二甲醚的本征动力学。采用Langmuir-Hinshelwood机理和双活性点反应假设模型,建立了CO2直接加氢合成二甲醚的本征动力学模型,并用Powell方法和定步长龙格-库塔-吉尔方法数值积分相结合来估计模型参数。模型检验结果表明,所得的本征动力学模型与实验数据吻合良好。研究结果可为CO2加氢合成二甲醚过程的放大提供理论依据。 展开更多
关键词 二氧化碳 加氢 二甲醚 本征动力学 参数估值
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煤基合成气一步法制二甲醚的宏观动力学 被引量:2
7
作者 陈大胜 程程远 +2 位作者 张海涛 应卫勇 房鼎业 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第S1期156-162,共7页
在内循环无梯度反应器中,温度220~260℃、空速1 000~3 000 h-1、压力5 MPa的条件下,研究了质量比为1∶1的混合型双功能催化剂上合成气一步法制二甲醚的宏观动力学,考察了温度、空速等条件对反应性能的影响。选取Langmuir-Hinshelwood... 在内循环无梯度反应器中,温度220~260℃、空速1 000~3 000 h-1、压力5 MPa的条件下,研究了质量比为1∶1的混合型双功能催化剂上合成气一步法制二甲醚的宏观动力学,考察了温度、空速等条件对反应性能的影响。选取Langmuir-Hinshelwood双曲型动力学模型,采用麦夸特法对宏观动力学模型进行了参数估值,获得动力学模型的参数。统计检验和残差分析结果表明模型是适宜的。 展开更多
关键词 煤基合成气 二甲醚 宏观动力学
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浆态床醇醚燃料合成技术及反应器数学模型 被引量:2
8
作者 应卫勇 陈振 +1 位作者 张海涛 房鼎业 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2011年第12期1267-1274,共8页
二甲醚是良好的车用及民用清洁燃料,浆态床醇醚燃料技术已成为各国竞相研究开发的技术。综述了浆态床合成气制二甲醚工艺中的几种催化剂、反应动力学、气泡特征参数、气液传质系数及反应器模型等方面的研究进展。浆态床二甲醚合成工艺... 二甲醚是良好的车用及民用清洁燃料,浆态床醇醚燃料技术已成为各国竞相研究开发的技术。综述了浆态床合成气制二甲醚工艺中的几种催化剂、反应动力学、气泡特征参数、气液传质系数及反应器模型等方面的研究进展。浆态床二甲醚合成工艺尚处于研究开发阶段,但将是二甲醚生产工艺的发展方向。亟待解决的问题主要有开发与液相介质相匹配的商业化新型浆态催化剂、固液分离技术及催化剂的循环再生工艺。 展开更多
关键词 合成气 二甲醚 醇醚燃料 浆态床反应器 反应动力学 气泡特征 气液传质
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甲醇气相脱水制二甲醚本征动力学研究 被引量:1
9
作者 张梁 张玉柱 +4 位作者 潘强 宋彩霞 张海涛 应卫勇 房鼎业 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第7期1195-1199,共5页
在温度240~340℃、压力0.1~1.0 MPa、液体体积空速0.9~4.0 h-1的等温积分反应器中,催化剂为甲醇脱水MD-2型催化剂,研究了甲醇脱水生成二甲醚的本征动力学,并考察了操作条件对甲醇转化率的影响。实验结果表明:随着温度的升高,甲醇转... 在温度240~340℃、压力0.1~1.0 MPa、液体体积空速0.9~4.0 h-1的等温积分反应器中,催化剂为甲醇脱水MD-2型催化剂,研究了甲醇脱水生成二甲醚的本征动力学,并考察了操作条件对甲醇转化率的影响。实验结果表明:随着温度的升高,甲醇转化率先升高后降低;压力的变化对甲醇转化率的影响不大;随着空速的增加,甲醇转化率逐渐降低。根据实验测定数据,应用参数估值方法,依据不同反应机理推导出以各组分逸度表示的4种双曲型动力学方程,残差分析及统计检验表明,基于Langmuir-Hinshelwood解离吸附模型建立的本征动力学方程是最适宜的。 展开更多
关键词 甲醇脱水 二甲醚 本征动力学
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合成气一步法制二甲醚催化剂研究进展 被引量:8
10
作者 别良伟 王华 《工业催化》 CAS 2009年第2期34-39,共6页
简述了二甲醚的物化特性及其应用前景,对现有的几种合成气一步法合成二甲醚的反应机理及动力学模型进行了概述。分别研究了双功能催化剂中的甲醇合成活性组分和甲醇脱水活性组分,CuO/ZnO/Al_2O_3作为甲醇合成组分,活性和稳定性较好,甲... 简述了二甲醚的物化特性及其应用前景,对现有的几种合成气一步法合成二甲醚的反应机理及动力学模型进行了概述。分别研究了双功能催化剂中的甲醇合成活性组分和甲醇脱水活性组分,CuO/ZnO/Al_2O_3作为甲醇合成组分,活性和稳定性较好,甲醇脱水活性组分以γ-Al_2O_3、分子筛及其改性后产物较为常用。探讨了双功能催化剂的制备方法及改性方法。 展开更多
关键词 有机合成化学 合成气 一步法合成二甲醚催化剂 动力学
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固定床合成气制二甲醚的本征动力学研究 被引量:1
11
作者 刘殿华 华婞 房鼎业 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2007年第1期18-22,共5页
在温度220~265℃,压力4.0~6.0MPa,空速1~2L/(g·h),反应原料气各成分体积百分含量H259.82%~68.77%、CO24.45%~34.34%、CO22.04%~2.96%的反应条件下,在固定床管式反应器中进行了合成气在双功能复合催化剂上二甲醚合成过程的本... 在温度220~265℃,压力4.0~6.0MPa,空速1~2L/(g·h),反应原料气各成分体积百分含量H259.82%~68.77%、CO24.45%~34.34%、CO22.04%~2.96%的反应条件下,在固定床管式反应器中进行了合成气在双功能复合催化剂上二甲醚合成过程的本征动力学研究,建立了幂函数型的动力学模型,获得了模型参数,经检验该模型可靠,模型计算值与实验数据吻合良好。 展开更多
关键词 二甲醚 本征动力学 固定床 双功能催化剂
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生物质气一步法合成二甲醚本征动力学研究
12
作者 许庆利 蓝平 +1 位作者 赵军 颜涌捷 《太阳能学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第1期62-67,共6页
采用双功能催化剂,在压力3~6MPa,反应温度220~270℃,质量空速3.0~6.0L/(gcat.h)条件下,在固定床反应器中对脱碳生物质气一步法合成二甲醚动力学进行研究。用单纯形法与遗传算法相结合进行优化拟合模型参数,回归得到对应于甲醇合成、... 采用双功能催化剂,在压力3~6MPa,反应温度220~270℃,质量空速3.0~6.0L/(gcat.h)条件下,在固定床反应器中对脱碳生物质气一步法合成二甲醚动力学进行研究。用单纯形法与遗传算法相结合进行优化拟合模型参数,回归得到对应于甲醇合成、甲醇脱水和水煤气变换反应的反应动力学表达式,经检验该模型可靠,模型计算值与实验数据吻合良好。 展开更多
关键词 生物质气 二甲醚 本征动力学 固定床 双功能催化剂
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合成气一步法合成二甲醚的催化剂研究
13
作者 别良伟 王华 《化工时刊》 CAS 2008年第8期1-4,9,共5页
简述了现有的几种合成气一步法合成二甲醚的反应机理及动力学模型,并分别对双功能催化剂中的甲醇合成活性组分、甲醇脱水活性组分进行了研究,CuO/ZnO/A l2O3作为甲醇合成组分已经比较成熟,甲醇脱水活性组分以γ-A l2O3、分子筛及其改性... 简述了现有的几种合成气一步法合成二甲醚的反应机理及动力学模型,并分别对双功能催化剂中的甲醇合成活性组分、甲醇脱水活性组分进行了研究,CuO/ZnO/A l2O3作为甲醇合成组分已经比较成熟,甲醇脱水活性组分以γ-A l2O3、分子筛及其改性后产物最为常用。探讨了双功能催化剂的制备方法及改性方法的研究,这也将成为今后合成气一步法制二甲醚技术的研究热点。 展开更多
关键词 合成气 二甲醚 双功能催化剂 动力学 甲醇
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甲醇气相脱水制二甲醚本征动力学研究 被引量:6
14
作者 李荣 张梁 +2 位作者 张海涛 应卫勇 房鼎业 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2009年第5期9-12,共4页
在温度240℃~360℃、压力0.1MPa~1.0MPa、液体体积空速0.9h-1~8h-1的条件下,在等温积分反应器中,研究了甲醇在CNM-3催化剂上脱水生成二甲醚的本征动力学,并考察了操作条件对甲醇转化率的影响。实验结果表明,随着温度的升高,甲醇转化... 在温度240℃~360℃、压力0.1MPa~1.0MPa、液体体积空速0.9h-1~8h-1的条件下,在等温积分反应器中,研究了甲醇在CNM-3催化剂上脱水生成二甲醚的本征动力学,并考察了操作条件对甲醇转化率的影响。实验结果表明,随着温度的升高,甲醇转化率上升,当温度高于320℃时,甲醇转化率开始下降;压力的变化对甲醇转化率的影响不大;随着空速的增加,甲醇转化率逐渐降低。根据实验测定数据,应用参数估值方法,得到了幂函数型本征动力学方程,残差分析及统计检验表明,该动力学模型是适宜的。 展开更多
关键词 甲醇脱水 二甲醚合成 本征动力学
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合成气一步法制二甲醚的动力学研究 被引量:2
15
作者 江大好 费金华 +1 位作者 张一平 郑小明 《浙江大学学报(理学版)》 CAS CSCD 2003年第2期167-172,共6页
采用固定床积分反应器 ,研究了用浸渍法制备的 Cu O- Zn O/ Y- zeolite双功能催化剂上 CO加氢直接合成二甲醚的反应动力学 .按一氧化碳加氢先合成甲醇 ,再由甲醇脱水生成二甲醚两步串联的反应机理 ,分别建立了动力学模型 ,并对该催化剂... 采用固定床积分反应器 ,研究了用浸渍法制备的 Cu O- Zn O/ Y- zeolite双功能催化剂上 CO加氢直接合成二甲醚的反应动力学 .按一氧化碳加氢先合成甲醇 ,再由甲醇脱水生成二甲醚两步串联的反应机理 ,分别建立了动力学模型 ,并对该催化剂上甲醇合成及甲醇脱水的机理作了探讨 .模型的计算值和实验值能较好吻合 ,两步反应的表观活化能分别为 2 7.98k J/ mol和 3 0 .62 k J/ 展开更多
关键词 一步法 合成气 二甲醚 反应动力学 催化剂 反应机理 表观活化能 固定床积分反应器
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二甲醚与合成气制备醋酸乙烯的研究 被引量:3
16
作者 胡益共 吕晓峰 +6 位作者 刘殿华 房鼎业 贾云 冯成海 高有智 延建军 黄向宏 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2015年第4期1-5,共5页
以二甲醚(DME)与合成气为原料,碘化铑、碘甲烷、醋酸锂、对甲苯磺酸为催化体系,醋酸为溶剂在高压反应釜中合成醋酸乙烯(VAC),考察了反应温度、反应时间、对甲苯磺酸用量、CO/H2物质的量比对反应的影响,最优条件为:反应温度180℃,对甲苯... 以二甲醚(DME)与合成气为原料,碘化铑、碘甲烷、醋酸锂、对甲苯磺酸为催化体系,醋酸为溶剂在高压反应釜中合成醋酸乙烯(VAC),考察了反应温度、反应时间、对甲苯磺酸用量、CO/H2物质的量比对反应的影响,最优条件为:反应温度180℃,对甲苯磺酸0.002mol,反应时间5h,CO/H2物质的量比为1,总压4.6MPa。最后建立了幂函数型VAC合成动力学模型,经统计学检验,计算值与实验值有较好的吻合性,表明该模型是合适的。 展开更多
关键词 二甲醚 合成气 醋酸乙烯 制备 动力学
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三相床中合成气制二甲醚宏观动力学研究 被引量:2
17
作者 曹晓路 陈振 +2 位作者 张海涛 应卫勇 房鼎业 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2010年第1期6-12,共7页
在三相高压搅拌釜中,使用XR型复合催化剂,在温度为220℃~260℃,空速为0·75L·g-1·h-1~1·35L·g-1·h-1,压力为3MPa~7MPa,反应进口yH2/yCO为4·01~4·59的范围内,搅拌转速为900r·min-1的条... 在三相高压搅拌釜中,使用XR型复合催化剂,在温度为220℃~260℃,空速为0·75L·g-1·h-1~1·35L·g-1·h-1,压力为3MPa~7MPa,反应进口yH2/yCO为4·01~4·59的范围内,搅拌转速为900r·min-1的条件下,研究了合成气一步法制二甲醚宏观动力学,考察了温度、空速、压力条件的变化对反应性能的影响。选取langmuir双曲型动力学模型,采用遗传算法和单纯形法对宏观动力学模型进行了参数估值,获得动力学模型的参数,统计检验和残差分析证实模型是适宜的。 展开更多
关键词 合成气 二甲醚 直接合成 XR催化剂 三相床 宏观动力学
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完全液相制备催化剂上合成二甲醚动力学研究 被引量:1
18
作者 王程俊 黄伟 《化学工程》 CAS CSCD 北大核心 2010年第4期45-49,共5页
采用浆态床反应器,研究了用完全液相法制备的Cu-Zn-A l双功能催化剂上CO加氢直接合成二甲醚(DME)的反应动力学。按CO加氢先合成CH3OH,再由CH3OH脱水生成DME二步串联的反应机理,根据不同的中间产物及控制步骤分别建立了动力学模型,以反... 采用浆态床反应器,研究了用完全液相法制备的Cu-Zn-A l双功能催化剂上CO加氢直接合成二甲醚(DME)的反应动力学。按CO加氢先合成CH3OH,再由CH3OH脱水生成DME二步串联的反应机理,根据不同的中间产物及控制步骤分别建立了动力学模型,以反应物的平衡浓度代替逸度进行计算,最终选取的模型计算值和实验值吻合较好,说明采用L-H型动力学模型可以合理地描述催化剂表面的反应过程,模型参数计算结果表明,催化剂表面对CO2的弱吸附是该催化剂在浆态床中稳定性较好的主要原因之一。 展开更多
关键词 合成气 二甲醚 浆态床 动力学 双功能催化剂 气液平衡 完全液相法
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Cu-Zn-Al-Zr浆状催化剂二甲醚合成宏观动力学
19
作者 陈振 张海涛 +1 位作者 应卫勇 房鼎业 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2011年第6期1-7,共7页
在压力3MPa~7MPa,温度220℃~260℃,空速0.4 L.g-1.h-1~1.2 L.g-1.h-1,气体摩尔分率yH20.75~0.65,yCO 0.14~0.20,yCO2 0.04~0.08,搅拌转速1000 r.min-1的反应条件下,于500mL高压搅拌釜中进行了合成气在Cu-Zn-Al-Zr浆状催化剂上一... 在压力3MPa~7MPa,温度220℃~260℃,空速0.4 L.g-1.h-1~1.2 L.g-1.h-1,气体摩尔分率yH20.75~0.65,yCO 0.14~0.20,yCO2 0.04~0.08,搅拌转速1000 r.min-1的反应条件下,于500mL高压搅拌釜中进行了合成气在Cu-Zn-Al-Zr浆状催化剂上一步法合成二甲醚工艺过程的宏观动力学研究。基于CO加氢合成甲醇、CO2加氢合成甲醇及甲醇脱水为二甲醚三个独立反应,建立了Langmuir-Hinshelwood型宏观动力学模型。采用通用遗传算法和Levenberg-Marquardt优化算法相结合的方法对实验数据进行拟合、参数寻优,获得模型参数估值,经统计检验和残差分析证实了模型的可靠性。 展开更多
关键词 二甲醚 合成气 浆状催化剂 宏观动力学 遗传算法
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On the Kinetic of LPDME Process over Bi-Functional Catalyst in N-Hexadecane
20
作者 Javad Ahmadpour Majid Taghizadeh +1 位作者 Gholam Reza Moradi Fereydoon Yaripour 《材料科学与工程(中英文B版)》 2013年第1期40-46,共7页
关键词 双功能催化剂 正十六烷 动力学过程 甲醇合成催化剂 浆态床反应器 H-ZSM-5 水煤气变换反应 脱水模型
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