热钾碱溶液脱除沼气中CO_2反应机制与相际传质研究

对CO_2气液吸收过程进行了化学平衡热力学研究,计算了吸收反应体系的独立反应数,提出了4独立反应理论。根据对独立反应平衡常数的计算,认为H_2CO_3电离为H_+和HCO_3^-,虽然其平衡常数仅为6. 018 9×10^(-7),但由于溶液中CO_3^(2-)离子的大量存在,使得H_+浓度很低,因此H_2CO_3电离度不可忽略。在此基础上,提出了CO_2气液吸收过程串并联复杂反应机理,认为CO_2吸收速率是由其分别与H_2O和OH^-两条平行反应路线共同决定的。分析了CO_3^(2-)离子的关键作用:该离子与H_+作用直接促进了CO_2吸收过程;由于溶液中H+离子浓度很低,导致OH^-离子浓度升高,从而间接加快了CO_2与OH^-离子之间的反应速率。应用双驱动反应器,采取H_2O-CO_2体系对气液相际传质过程进行了研究,当气相搅拌转速达到140 r/min以上时,气膜传质阻力可忽略不计;通过线性回归分析,关联了液相传质系数与液相搅拌转速之间的关系,得到了回归关联式,计算误差最大值为11. 312%,认为关联式真实可靠。

热钾碱溶液脱除沼气中CO_2的反应动力学

根据CO_2吸收过程串并联反应机理,建立了本征动力学方程;基于双膜扩散理论,建立了CO_2吸收反应的宏观动力学方程,并结合溶液的非理想性,对速率方程中的浓度效应进行了修正,获得了8个修正模型。通过实验设计,测定并进行了模型参数估值,分别计算了各模型的残差。通过比较残差大小及其分布,对模型进行了筛选,选取模型4为理想模型。其动力学参数为:表观活化能19 383.94 J/mol,表观指前因子3.042 9×10^(-5)mol/(m^2·s·Pa)。在此基础上,通过理论推导获得了热钾碱吸收CO_2的本征动力学方程,其模型参数为:本征反应活化能54.47 kJ/mol,指前因子3.222 8×10~9m^3/(mol·s)。计算了膜内转化系数γ,该值大于2,表明CO_2吸收为快速反应过程,反应主要在膜内完成。

折流板水车驱动生物转盘水力流态及启动挂膜试验

针对水车驱动生物转盘(wdRBC)存在的短流问题,提出了在接触槽内增设折流板的措施加以改进,运用示踪剂NaCl脉冲响应试验,研究改进前后反应器水力特性,并采用快速排泥法启动折流板水车驱动生物转盘(wdbRBC)。结果表明:在同一水力停留时间(hydraulic retention time,HRT)下,改进后的反应器死区率降低,由35.29%、28.83%下降到3.10%、8.19%,水力流态明显改善,N值由2.03、2.78提高到7.77、5.78,Pe值由2.64、4.27增大到14.47、10.45;在不同HRT下,wdbRBC的停留时间分布(RTD)曲线相似,随着HRT的增大,N值和Pe值略有减小,死区率略有上升;此外,wdbRBC历时10 d即实现了反应器的稳定运行,最终出水CODCr<15 mg/L,氨氮<5 mg/L,COD和氨氮平均去除率均在90%左右,达到《城镇污水处理厂污染物排放标准》(GB 18918—2002)一级A标准。