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Fe@N掺杂纳米碳催化剂的制备及电催化H_(2)O_(2)性能研究
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作者 尚嘉茵 杨茜 +2 位作者 党林林 王素敏 王奇观 《精细化工中间体》 CAS 2024年第2期51-54,74,共5页
采用Fe(NO_(3))_(3)·9H_(2)O和聚乙烯吡咯烷酮为原料,通过高温煅烧制备出Fe@N掺杂纳米碳催化剂(Fe-PVP-900-X,X=0.25、0.50、0.75;X代表不同Fe/C质量比),并探究了不同Fe/C质量比对催化剂催化性能的影响。其中,Fe-PVP-900-0.75在氧... 采用Fe(NO_(3))_(3)·9H_(2)O和聚乙烯吡咯烷酮为原料,通过高温煅烧制备出Fe@N掺杂纳米碳催化剂(Fe-PVP-900-X,X=0.25、0.50、0.75;X代表不同Fe/C质量比),并探究了不同Fe/C质量比对催化剂催化性能的影响。其中,Fe-PVP-900-0.75在氧气还原反应(ORR)中表现出催化活性、且二电子路径选择性和稳定性良好。 展开更多
关键词 电催化 氧气还原反应 铁基催化剂 过氧化氢
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Oxidation of emerging organic contaminants by in-situ H_(2)O_(2) fenton system
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作者 Yuqin Ni Chuxiang Zhou +1 位作者 Mingyang Xing Yi Zhou 《Green Energy & Environment》 SCIE EI CAS CSCD 2024年第3期417-434,共18页
The existence and risk of emerging organic contaminants(EOCs)have been under consideration and paid much effort to degrade these pollutants.Fenton system is one of the most widely used technologies to solve this probl... The existence and risk of emerging organic contaminants(EOCs)have been under consideration and paid much effort to degrade these pollutants.Fenton system is one of the most widely used technologies to solve this problem.The original Fenton system relies on the hydroxyl radicals produced by Fe(Ⅱ)/H_(2)O_(2) to oxidize the organic contaminants.However,the application of the Fenton system is limited by its low iron cycling efficiency and the high risks of hydrogen peroxide transportation and storage.The introduction of external energy(including light and electricity etc.)can effectively promote the Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)cycle and the reduction of oxygen to produce hydrogen peroxide in situ.This review introduces three in-situ Fenton systems,which are electro-Fenton,Photo-Fenton,and chemical reaction.The mechanism,influencing factors,and catalysts of these three in-situ Fenton systems in degrading EOCs are discussed systematically.This review strengthens the understanding of Fenton and in-situ Fenton systems in degradation,offering further insight into the real application of the in-situ Fenton system in the removal of EOCs. 展开更多
关键词 In-situ h_(2)O_(2)production FENTON Emerging organic contaminants Photocatalysis ELECTROCATALYSIS
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UV/H_(2)O_(2)和UV/PDS体系对磷霉素降解效果的对比
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作者 刘炳辉 陈建秋 +1 位作者 廖书贤 史静 《净水技术》 CAS 2024年第4期128-139,共12页
紫外高级氧化技术降解有机污染物,由于操作简单、成本低、不易产生二次污染等优点被广泛应用。文章以磷霉素钠作为污染物,研究了UV/H_(2)O_(2)和UV/过硫酸盐(PDS)两种高级氧化技术对有机磷的降解特性,并对比了两种体系下有机磷的降解动... 紫外高级氧化技术降解有机污染物,由于操作简单、成本低、不易产生二次污染等优点被广泛应用。文章以磷霉素钠作为污染物,研究了UV/H_(2)O_(2)和UV/过硫酸盐(PDS)两种高级氧化技术对有机磷的降解特性,并对比了两种体系下有机磷的降解动力学和反应机理。试验结果表明,在UV/H_(2)O_(2)和UV/PDS体系中,UV激活氧化剂产生的活性基团可有效降解有机磷,有机磷降解率分别为97.3%和95.0%,初始pH、氧化剂投加量、反应温度均会对有机磷降解产生影响,相比于UV/H_(2)O_(2)体系,UV/PDS体系在降解有机磷时,具有pH适用范围较宽、反应温度低、氧化剂投加量小、反应速率快的优势。在最优条件下,两种体系都具有环境适应性。通过自由基捕获试验与电子顺磁共振技术(EPR)可知,UV/H_(2)O_(2)体系中存在·OH,UV/PDS体系中存在SO_(4)^(·-)和·OH。通过气-质联用(CG/MS)技术,测得两种体系降解磷霉素钠后均含有乙酸和丙酸。 展开更多
关键词 磷霉素 UV/h_(2)O_(2) UV/过硫酸盐(PDS) 有机磷 降解产物
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碳基催化剂用于电催化氧还原生产H_(2)O_(2)的研究进展:策略、计算及实际应用 被引量:1
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作者 张小玉 曲干 +2 位作者 薛冬萍 闫文付 张佳楠 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2023年第5期14-36,共23页
过氧化氢(H_(2)O_(2))作为一种多功能且环保的氧化剂,在工业生产、漂白、消毒和废水处理等领域都发挥着重要作用.传统的蒽醌工艺由于不环保、不安全且流程复杂,无法成为批量生产过氧化氢的最佳选择.基于电化学氧还原反应(ORR)的合成方... 过氧化氢(H_(2)O_(2))作为一种多功能且环保的氧化剂,在工业生产、漂白、消毒和废水处理等领域都发挥着重要作用.传统的蒽醌工艺由于不环保、不安全且流程复杂,无法成为批量生产过氧化氢的最佳选择.基于电化学氧还原反应(ORR)的合成方法是一种有价值的替代蒽醌生产的方法.通常,H_(2)O_(2)可以通过2e^(-)ORR过程合成.碳基催化剂因储量丰富、成本低、结构可调和导电性好等优点,被认为是用于2e^(-)ORR的最佳催化剂之一.本文综合评述了近年来碳基催化剂在电化学合成H_(2)O_(2)方面的研究进展.首先,介绍了2e^(-)ORR过程的基本原理,揭示了影响ORR路径的关键因素;然后,阐述了密度泛函理论(DFT)计算对揭示催化活性位点的关键作用,并指明火山图是一种预测催化剂选择性的重要工具;综合评述了促进H_(2)O_(2)产生的几种有效策略(优化金属单原子、构建催化剂表面缺陷工程、引入吡咯氮、掺杂含氧官能团及掺杂其它杂原子);介绍了批量生产H_(2)O_(2)的装置发展及其优缺点;最后,展望了电化学合成H_(2)O_(2)在未来发展中可能面临的机遇和挑战. 展开更多
关键词 过氧化氢 二电子氧还原 碳基催化剂 火山图 电解池
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沉积于含硼金属有机框架的Pt(Ⅱ)通过抑制分解来增强光催化H_(2)O_(2)的产生
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作者 李昱杰 刘媛媛 +5 位作者 王泽岩 王朋 郑昭科 程合锋 戴瑛 黄柏标 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第2期132-140,共9页
H_(2)O_(2)作为一种重要的化工资源越来越受到关注,它不仅是环境友好的氧化剂,而且是很有应用前景的新型液体燃料.目前生产H_(2)O_(2)主要采用蒽醌法,该方法存在能耗高、副产物有毒等缺点.光催化合成H_(2)O_(2)因对环境友好而受到广泛关... H_(2)O_(2)作为一种重要的化工资源越来越受到关注,它不仅是环境友好的氧化剂,而且是很有应用前景的新型液体燃料.目前生产H_(2)O_(2)主要采用蒽醌法,该方法存在能耗高、副产物有毒等缺点.光催化合成H_(2)O_(2)因对环境友好而受到广泛关注,该合成反应中同时发生H_(2)O_(2)的生成和分解.目前光催化合成H_(2)O_(2)相关研究主要集中在H_(2)O_(2)的生成,而有关H_(2)O_(2)分解的研究较少.研究发现Pt作为助催化剂在提高光催化活性方面发挥着重要作用,但Pt价态对光催化活性的影响,特别是对H_(2)O_(2)的生成和分解的影响,尚未进行详细研究.本文将不同价态的Pt沉积在含硼金属有机骨架(UiO-67-B)上,详细研究了Pt(0),Pt(Ⅱ)和Pt(Ⅳ)在光催化产H_(2)O_(2)过程中的作用.粉末X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和傅里叶转换红外光谱(FT-IR)等表征结果证明了UiO-67-B/Pt(0),UiO-67-B/Pt(Ⅱ)和UiO-67-B/Pt(Ⅳ)样品的成功制备.此外,UiO-67-B/Pt(Ⅱ)的高分辨Cl 2p XPS光谱中出现了Cl-HO(Zr)峰,而且FT-IR谱中出现Cl-H键表明,[PtCl_(4)]^(2-)中的Cl与UiO-67-B中Zr-OH处的H进行了络合.密度泛函理论计算结果表明,UiO-67-B/Pt(Ⅱ)上Cl与H之间存在弱吸附,进一步证明了上述结论.光催化反应结果表明,样品中UiO-67-B/Pt(Ⅱ)催化生成H_(2)O_(2)产率最高,达到8275μmol L^(-1)h^(-1).H_(2)O_(2)生成和分解速率常数拟合结果表明,Pt(Ⅱ)的存在不仅促进H_(2)O_(2)的生成,而且抑制了光催化过程中H_(2)O_(2)的分解.光催化H_(2)O_(2)分解实验进一步证明了Pt(Ⅱ)对H_(2)O_(2)分解的抑制作用.O_(2)程序升温脱附和高角度环形暗场扫描透射电子显微镜结果表明,UiO-67-B/Pt(Ⅱ)具有最大的O_(2)吸附量,且Pt(Ⅱ)以单原子形式存在,这为O_(2)的吸附提供了更多的吸附位点.光致发光光谱、荧光寿命、光电流响应和阻抗图谱结果均表明,UiO-67-B/Pt(Ⅱ)拥有更高的载流子转移和分离能力,说明Pt(Ⅱ)与UiO-67-B的相互作用建立了一个电子传输通道,有效促进了UiO-67-B/Pt(Ⅱ)的电荷传输和分离.电子空间分布图也进一步证明了该结论.此外,进一步计算了反应过程中每一步所需的热力学自由能,包括O_(2)吸附、中间体质子化过程和H_(2)O_(2)解吸过程.结果表明,Pt(Ⅱ)的引入更有利于O_(2)的吸附和·O_(2)-质子化,且Pt(Ⅱ)的存在有利于H_(2)O_(2)的解吸.综上,本工作系统地研究了铂价态对H_(2)O_(2)生成的影响,为设计具有良好的H_(2)O_(2)产生效率的光催化剂提供了一种新策略. 展开更多
关键词 硼掺杂 h_(2)O_(2)分解 h_(2)O_(2)生成 金属有机框架 铂价态 光催化
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Cu/CeO_(2)上可见光辅助热催化合成NH_(3):H_(2)O存在下NO通过CO还原的途径
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作者 宋昕杰 范世鹏 +4 位作者 蔡泽华 杨洲 陈旬 付贤智 戴文新 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第6期168-179,共12页
NH_(3)不仅是关键的工业化学原料,而且是未来可再生能源的无碳燃料和可运输的载体.目前,工业合成NH_(3)仍然以传统的Haber-Bosch反应为主,需要300-500°C的高温和20-30 MPa的压力.为克服这些缺点,研究者设计了NO-CO-H_(2)O反应体系... NH_(3)不仅是关键的工业化学原料,而且是未来可再生能源的无碳燃料和可运输的载体.目前,工业合成NH_(3)仍然以传统的Haber-Bosch反应为主,需要300-500°C的高温和20-30 MPa的压力.为克服这些缺点,研究者设计了NO-CO-H_(2)O反应体系.在该反应中,通过有毒气体CO在H_(2)O存在的条件下将NO还原成NH_(3),这是一种近乎理想的生产NH_(3)的方法.目前,已经报道了Pt/Al2O_(3)在NO-CO-H_(2)O反应中具有较高的NH_(3)选择性,但反应温度(400°C)仍然较高,不利于实际应用.因此,在低温条件下引入光照,通过光辅助热催化NO-CO-H_(2)O反应来获得NH_(3)产品,是一种极具发展潜力的方法.研究人员通过密度泛函理论(DFT)研究发现,Cu在NO还原反应中具有很高的活性和NH_(3)选择性,且Cu在水煤气(CO+H_(2)O)变换反应中具有较高的活性.CeO_(2)具有丰富氧空位同时能充当碳酸盐的储存位点,还可以起到稳定分散铜的作用.因此,本文将具有局域表面等离子体共振(LSPR)效应的金属Cu负载在具有氧空位的棒状CeO_(2)上形成Cu/CeO_(2)纳米复合材料,并研究了其催化NO-CO-H_(2)O反应性能.结果表明,Cu/CeO_(2)不仅在100-270°C下表现出较好的CO和NO去除效率,且可以选择性地催化还原NO为NH_(3).其中,5%Cu/CeO_(2)表现出最优催化活性,210°C时NO转化率为94.4%和NH_(3)选择性为66.5%.在相同温度下,可见光可以进一步提高NO转化率(97.7%)和NH_(3)选择性(69.1%).通过对NO-CO-H_(2)O反应进行分步活性测试,发现该反应的主要过程由水煤气变化反应生成活性H^(*)及其进一步与NO发生选择性催化还原反应两部分组成.准原位电子顺磁共振、原位漫反射傅立叶变换红外光谱和密度泛函理论计算表明,在Cu/CeO_(2)上NO-CO-H_(2)O的反应机理是CO首先与H_(2)O反应形成HCO_(3)^(*)中间物,然后分解成CO_(2)和活性H^(*),最后NO与活性H^(*)反应产生NH_(3).而可见光诱导Cu的LSPR效应能有效地将催化剂的光吸收范围拓宽至可见光,同时其产生的热电子能有效提高催化剂表面电子密度,从而促进了HCO_(3)^(*)分解为CO_(2)和活性H^(*);另外,在CeO_(2)上再生了氧空位(H_(2)O的活化点),进而增加了NH_(3)产量.综上,本文提供了一种在温和条件下合成NH_(3)的可行性方法,能为合成NH_(3)工艺提供一种新途径. 展开更多
关键词 NO-CO-h_(2)O反应 Nh_(3)合成 局域表面等离子体共振 氧空位 Cu/CeO_(2)
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纯H_(2)S环境中腐蚀产物离子选择性对P110S低合金钢腐蚀行为的影响
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作者 刘家宁 陈长风 +1 位作者 贾小兰 涂兰柯 《腐蚀与防护》 CAS CSCD 北大核心 2023年第12期53-59,共7页
利用高温高压反应釜模拟纯H_(2)S-Cl^(-)腐蚀环境,对P110S低合金钢在不同温度下进行腐蚀试验。通过失重法,对P110S低合金钢的腐蚀速率进行了评价,并利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、激光共聚焦显微镜和膜电位测试等方法,探... 利用高温高压反应釜模拟纯H_(2)S-Cl^(-)腐蚀环境,对P110S低合金钢在不同温度下进行腐蚀试验。通过失重法,对P110S低合金钢的腐蚀速率进行了评价,并利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、激光共聚焦显微镜和膜电位测试等方法,探究了温度对P110S低合金钢腐蚀行为的影响。结果表明:随着温度的升高,腐蚀速率变大;当温度低于120℃时,腐蚀速率上升幅度较小,而当温度高于120℃时腐蚀速率急剧上升;低温下试样腐蚀速率较小且为均匀腐蚀,腐蚀产物为马基诺矿,呈现阳离子选择性;而高温下试样腐蚀速率较大且存在点蚀,腐蚀产物为磁黄铁矿,呈现阴离子选择性。 展开更多
关键词 h_(2)S腐蚀 腐蚀产物 离子选择性 温度 点蚀
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石墨基PTFE涂层阴极动态隔膜电解池产H_(2)O_(2)效能 被引量:1
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作者 徐丹 王康 +3 位作者 朱兆连 袁世宇 李牧遥 王海玲 《南京工业大学学报(自然科学版)》 CAS 北大核心 2023年第3期269-275,共7页
采用自制的石墨基聚四氟乙烯(PTFE)涂层电极做阴极,以Nafion117阳离子交换膜为隔膜,构建动态隔膜电解池,重点研究隔膜、PTFE添加量、阴极电解液循环流量对体系产H_(2)O_(2)性能的影响,并考察电极的重复使用性能。结果表明:动态隔膜电解... 采用自制的石墨基聚四氟乙烯(PTFE)涂层电极做阴极,以Nafion117阳离子交换膜为隔膜,构建动态隔膜电解池,重点研究隔膜、PTFE添加量、阴极电解液循环流量对体系产H_(2)O_(2)性能的影响,并考察电极的重复使用性能。结果表明:动态隔膜电解池产H_(2)O_(2)的性能明显高于无隔膜或静态实验的方式。当PTFE乳液(质量分数60%)添加量为0.7 mL、电解液初始pH为3、电流密度为5 mA/cm^(2)、阴极电解液循环流量为0.3 L/min时,体系产H_(2)O_(2)效果最佳,反应180 min时的H_(2)O_(2)产量达到27.43 mg/(L·cm^(2)),此时的电流效率为72.09%,能耗为7.87 kW·h/kg。但是电极的重复使用性能不佳,连续使用5次后,180 min时的H_(2)O_(2)产量降至8.99 mg/(L·cm^(2))。 展开更多
关键词 阴极 h_(2)O_(2) 动态电解池 隔膜 聚四氟乙烯(PTFE)涂层 电解液
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原位产H_(2)O_(2)催化臭氧饮用水深度处理中试 被引量:1
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作者 朱瑾 汪文强 +3 位作者 季献华 田聃 周鹏 刘鼎 《净水技术》 CAS 2023年第9期74-79,209,共7页
近年来,高品质供水受到广泛关注,而单一技术对污染物的深度处理效果有限。因此,文中以河北省某水厂高密度沉淀池出水为研究对象,首先构建了以电催化臭氧-生物活性炭(electro-peroxone-biological activated carbon,EP-BAC)为主体工艺的... 近年来,高品质供水受到广泛关注,而单一技术对污染物的深度处理效果有限。因此,文中以河北省某水厂高密度沉淀池出水为研究对象,首先构建了以电催化臭氧-生物活性炭(electro-peroxone-biological activated carbon,EP-BAC)为主体工艺的饮用水深度处理中试装置,探究了其对常规指标包括CODMn、UV254的去除效果,确定了最优运行条件。此外,对优化后的系统稳定运行效果进行研究,关注了系统对嗅味物质2-甲基异莰醇(2-MIB)的去除能力,并分析了系统的经济性。结果表明,EP-BAC中试系统具有很好的深度处理效果,最佳运行条件:进水流量为2 m^(3)/h,水温为20~25℃,氧化停留时间为30 min,BAC接触时间为40 min,H_(2)O_(2)质量浓度为1 mg/L,O_(3)质量浓度为1.5 mg/L,O_(3)与H_(2)O_(2)摩尔比为1∶1。经30 d持续运行测试,系统可以有效、稳定地运行。通过测算,该系统吨水运行成本为0.93元。整个工艺无二次污染产生,绿色安全,工程应用将具有明显的性能优势。 展开更多
关键词 饮用水 原位产 h_(2)O_(2) 电催化臭氧 深度处理 COD 2-甲基异莰醇(2-MIB)
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基于多通光声池的SF_(6)分解产物H_(2)S的高灵敏度检测技术 被引量:1
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作者 马凤翔 赵跃 +6 位作者 王楠 赵新瑜 郭珉 李辰溪 朱太云 杭忱 陈珂 《光子学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第3期258-267,共10页
针对H_(2)S气体在近红外波段的吸收系数低导致检测灵敏度难以提高的难题,提出了基于共振式多通光声池的SF_(6)分解产物H_(2)S气体检测技术。对赫里奥特型多通光声池进行优化设计,激光光束反射次数达到20次。近红外激光经功率放大后入射... 针对H_(2)S气体在近红外波段的吸收系数低导致检测灵敏度难以提高的难题,提出了基于共振式多通光声池的SF_(6)分解产物H_(2)S气体检测技术。对赫里奥特型多通光声池进行优化设计,激光光束反射次数达到20次。近红外激光经功率放大后入射到多通光声池,通过多次光学反射大幅度提升了光声信号的激发效率,结合声学共振放大技术、光纤放大技术和波长调制-二次谐波检测技术,搭建了一套光声光谱气体检测系统,实现了SF_(6)背景下微量H_(2)S气体的高灵敏度检测。实验结果表明,归一化噪声等效吸收系数为2.23×10^(-9)cm^(-1)·W·Hz^(-1/2),在平均时间为100 s时,该检测系统对H_(2)S气体的检测极限达到2.7×10^(-8)。 展开更多
关键词 气体绝缘设备 SF_(6)分解产物 h_(2)S气体检测 光声光谱 多通光声池
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Hydrophilic bi-functional B-doped g-C_(3)N_(4) hierarchical architecture for excellent photocatalytic H_(2)O_(2) production and photoelectrochemical water splitting 被引量:5
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作者 Yang Ding Soumyajit Maitra +8 位作者 Chunhua Wang Runtian Zheng Meiyu Zhang Tarek Barakat Subhasis Roy Jing Liu Yu Li Tawfique Hasan Bao-Lian Su 《Journal of Energy Chemistry》 SCIE EI CAS CSCD 2022年第7期236-247,I0007,共13页
Graphitic carbon nitride(g-C_(3)N_(4))has attracted great interest in photocatalysis and photoelectrocatalysis.However,their poor hydrophilicity poses a great challenge for their applications in aqueous environment.He... Graphitic carbon nitride(g-C_(3)N_(4))has attracted great interest in photocatalysis and photoelectrocatalysis.However,their poor hydrophilicity poses a great challenge for their applications in aqueous environment.Here,we demonstrate synthesis of a hydrophilic bi-functional hierarchical architecture by the assembly of B-doped g-C_(3)N_(4)nanoplatelets.Such hierarchical B-doped g-C_(3)N_(4)material enables full utilization of their highly enhanced visible light absorption and photogenerated carrier separation in aqueous medium,leading to an excellent photocatalytic H_(2)O_(2)production rate of 4240.3μM g^(-1)h^(-1),2.84,2.64 and 2.13 times higher than that of the bulk g-C_(3)N_(4),g-C_(3)N_(4)nanoplatelets and bulk B doped g-C_(3)N_(4),respectively.Photoanodes based on these hierarchical architectures can generate an unprecedented photocurrent density of 1.72 m A cm^(-2)at 1.23 V under AM 1.5 G illumination for photoelectrochemical water splitting.This work makes a fundamental improvement towards large-scale exploitation of highly active,hydrophilic and stable metal-free g-C_(3)N_(4)photocatalysts for various practical applications. 展开更多
关键词 Boron doping hYDROPhILICITY hierarchically assembled architectures Photocatalytic h_(2)O_(2)production Photoelectrocatalytic water splitting
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Manifolding active sites and in situ/operando electrochemical-Raman spectroscopic studies of single-metal nanoparticle-decorated CuO nanorods in furfural biomass valorization to H_(2) and 2-furoic acid
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作者 Jiwon Kim Talshyn Begildayeva +5 位作者 Jayaraman Theerthagiri Cheol Joo Moon Ahreum Min Seung Jun Lee Gyeong-Ah Kim Myong Yong Choi 《Journal of Energy Chemistry》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第9期50-61,共12页
Here,CuO nanorods fabricated via pulsed laser ablation in liquids were decorated with Ir,Pd,and Ru NPs(loading~7 wt%) through pulsed laser irradiation in the liquids process.The resulting NPs-decorated CuO nanorods we... Here,CuO nanorods fabricated via pulsed laser ablation in liquids were decorated with Ir,Pd,and Ru NPs(loading~7 wt%) through pulsed laser irradiation in the liquids process.The resulting NPs-decorated CuO nanorods were characterized spectroscopically and employed as multifunctional electrocatalysts in OER,HER,and the furfural oxidation reactions(FOR).Ir-CuO nanorods afford the lowest overpotential of~345 mV(HER) and 414 mV(OER) at 10 mA cm^(-2),provide the highest 2-furoic acid yield(~10.85 mM) with 64.9% selectivity,and the best Faradaic efficiency~72.7% in 2 h of FOR at 1.58 V(vs.RHE).In situ electrochemical-Raman analysis of the Ir-CuO detects the formation of the crucial intermediates,such as Cu(Ⅲ)-oxide,Cu(OH)_(2),and Ir_x(OH)_y,on the electrode-electrolyte surface,which act as a promoter for HER and OER.The Ir-CuO ‖ Ir-CuO in a coupled HER and FOR-electrolyzer operates at~200 mV lower voltage,compared with the conventional electrolyzer and embodies the dual advantage of energy-saving H_(2) and 2-furoic acid production. 展开更多
关键词 Single-metal nanoparticle-decorated CuO nanorods Pulsed laser ablation and irradiation in liquids Furfural oxidation reaction hydrogen evolution reaction Energy-saving h_(2)production 2-Furoic acid
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非特异性过氧合酶发酵优化及在H_(2)O_(2)检测中的应用
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作者 郭成月 邓雪武 +1 位作者 赵永明 曹翠瑶 《食品研究与开发》 CAS 北大核心 2023年第17期182-187,209,共7页
非特异性过氧合酶(unspecific peroxygenase,UPO)能够利用过氧化氢(H_(2)O_(2))催化多种氧化反应,在工业中具有很大的应用潜力。针对Aae UPO在毕赤酵母中表达量低以及发酵工艺不清的问题,通过摇瓶发酵优化以及正交试验确定发酵培养基条... 非特异性过氧合酶(unspecific peroxygenase,UPO)能够利用过氧化氢(H_(2)O_(2))催化多种氧化反应,在工业中具有很大的应用潜力。针对Aae UPO在毕赤酵母中表达量低以及发酵工艺不清的问题,通过摇瓶发酵优化以及正交试验确定发酵培养基条件,并进一步通过5 L发酵罐进行放大。结果表明,毕赤酵母摇瓶水平高效表达Aae UPO的基本发酵条件:甲醇浓度1.00%、培养基初始pH5.5、蛋白胨浓度1.5%、酵母粉浓度1.5%,最优发酵条件下粗酶液酶活达到18.2 U/mL。在摇瓶水平发酵试验的基础上进行5 L发酵罐放大试验,优化后以接种量10%、诱导温度30℃、流加甲醇作为最终工艺条件。最终得到的细胞湿重244 g/L,最高酶活为25.1 U/mL,相较于初期未优化酶活提升了91.6%。将Aae UPO用于H_(2)O_(2)检测,Aae UPO对于H_(2)O_(2)具有较好的检测性能,检测限达到5μmol/L,抗干扰性能强。 展开更多
关键词 非特异性过氧合酶 毕赤酵母 发酵优化 放大生产 h_(2)O_(2)检测
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等离子体电解氧化法制备多孔TiO_(2)/V_(2)O_(5)复合物膜层及其增强光催化产氢活性
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作者 贾方舟 姚忠平 姜兆华 《材料科学与工艺》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期12-19,共8页
较差的光催化产氢效率极大地阻碍了TiO_(2)光催化剂的工业化应用。为此,本文在含有NH_(4)VO_(3)的磷酸盐溶液中,采用等离子体电解氧化(PEO)法制备了多孔TiO_(2)/V_(2)O_(5)复合膜光催化剂,通过扫描电子显微镜(SEM)、能谱仪(EDS)、X射线... 较差的光催化产氢效率极大地阻碍了TiO_(2)光催化剂的工业化应用。为此,本文在含有NH_(4)VO_(3)的磷酸盐溶液中,采用等离子体电解氧化(PEO)法制备了多孔TiO_(2)/V_(2)O_(5)复合膜光催化剂,通过扫描电子显微镜(SEM)、能谱仪(EDS)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子谱(XPS)和紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)对其组成、结构及光吸收性质进行了表征,并采用气相色谱评价了薄膜催化剂的光催化产氢性能,研究了电解液中NH_(4)VO_(3)含量对膜的结构、组成和光催化产氢性能的影响。结果表明:复合膜催化剂主要由锐钛矿和金红石型TiO_(2)组成,具有微孔结构,V_(2)O_(5)主要以无定形形式存在于膜中,与TiO_(2)有很强的相互作用,影响TiO_(2)的晶面间距。研究发现,元素V抑制了TiO_(2)的结晶和金红石型TiO_(2)的形成,扩大了薄膜的光学吸收范围。针对Na_(2)S+Na_(2)SO_(3)溶液中的光催化产氢性能的研究显示,在质量浓度为1 g/L NH_(4)VO_(3)的电解液中制备的TiO_(2)/V_(2)O_(5)薄膜的光催化活性最高,优于近年来报道的其他光催化剂。光催化重复实验表明,该复合膜催化剂具有较高的稳定性和较为恒定的光催化活性。 展开更多
关键词 TiO_(2) V_(2)O_(5) 膜层光催化剂 等离子体电解氧化 产氢
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浮式生产储油卸油装置防H_(2)S空气呼吸系统设计
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作者 矫亚涛 宫景雯 +1 位作者 高鹏 窦培举 《船舶标准化工程师》 2023年第1期38-42,共5页
为保障工作人员在硫化氢(H_(2)S)泄漏工况下的生命安全,以东南部海域某高含硫油田开发工程为例,结合国内第一艘圆筒形浮式生产储油卸油装置(Floating Production Storage and Offloading,FPSO)的结构特点,设计一种适用于高含H_(2)S油气... 为保障工作人员在硫化氢(H_(2)S)泄漏工况下的生命安全,以东南部海域某高含硫油田开发工程为例,结合国内第一艘圆筒形浮式生产储油卸油装置(Floating Production Storage and Offloading,FPSO)的结构特点,设计一种适用于高含H_(2)S油气田的FPSO应急空气呼吸系统。研究表明:该空气呼吸系统安全可靠、占地面积小、使用方便。研究成果可为H_(2)S防护设计提供一定参考。 展开更多
关键词 浮式生产储油卸油装置 空气呼吸系统 硫化氢(h_(2)S) 呼吸器
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CO_(2)吸附强化CH_(4)/H_(2)O重整制氢催化剂研究进展 被引量:2
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作者 刘璐 许凯 +2 位作者 荆洁颖 冯杰 李文英 《洁净煤技术》 CAS 北大核心 2021年第1期73-82,共10页
CO_2吸附强化CH_4/H_2O重整制氢是提供低成本高纯氢气和实现CO_2减排的方法之一。其中,催化剂和吸附剂是该工艺的重要组成部分,其活性与选择性制约了反应速率和产率,寿命长短关系到生产成本。综述了CO_2吸附强化CH_4/H_2O重整制氢催化... CO_2吸附强化CH_4/H_2O重整制氢是提供低成本高纯氢气和实现CO_2减排的方法之一。其中,催化剂和吸附剂是该工艺的重要组成部分,其活性与选择性制约了反应速率和产率,寿命长短关系到生产成本。综述了CO_2吸附强化CH_4/H_2O重整制氢催化剂和吸附剂的研究现状及存在的问题,机械混合的催化剂与吸附剂在反应过程中存在吸附产物包覆催化活性位点的问题,导致催化剂活性迅速下降。针对该问题,进一步探讨了不同结构双功能复合催化剂的结构特性、研究现状及其在循环-再生过程中存在的问题,核壳型双功能催化剂具有吸附组分与催化剂组分相对独立、催化组分分散分布和比表面积大等优点,在吸附强化制氢中有进一步研究的潜力。利用双功能催化剂的结构特点,实现反复循环再生过程中催化与脱碳反应的匹配,是推动CO_2吸附强化CH_4/H_2O重整制氢技术工业化发展的关键。 展开更多
关键词 吸附强化Ch_(4)/h_(2)O重整 双功能催化剂 CO_(2)吸附剂 核壳结构 制氢
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UV/H_(2)O_(2)工艺降解饮用水中的亚硝基二苯胺 被引量:1
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作者 丁春生 李元丰 +1 位作者 周丽君 邹兆政 《福建师范大学学报(自然科学版)》 CAS 2021年第5期34-39,共6页
采用紫外光/双氧水工艺(UV/H_(2)O_(2))降解亚硝基二苯胺(NDPhA),研究了各试验条件对NDPhA去除率的影响,并讨论了其反应动力学.试验表明:UV/H_(2)O_(2)能够有效降解水中的NDPhA,降解过程符合一级反应动力学;将H_(2)O_(2)投加量控制在30... 采用紫外光/双氧水工艺(UV/H_(2)O_(2))降解亚硝基二苯胺(NDPhA),研究了各试验条件对NDPhA去除率的影响,并讨论了其反应动力学.试验表明:UV/H_(2)O_(2)能够有效降解水中的NDPhA,降解过程符合一级反应动力学;将H_(2)O_(2)投加量控制在30μmol·L^(-1),经过光强为420μW·cm^(-2)的紫外光照射40 min后,NDPhA去除率达96.8%. 展开更多
关键词 反应动力学 NDPhA UV/h_(2)O_(2) 影响因素
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低NO_(x)燃烧过程中H_(2)S生成的化学反应动力学分析
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作者 康志忠 冯喆 孙保民 《燃烧科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2022年第6期652-658,共7页
针对低NO_(x)燃烧技术在燃煤锅炉应用中容易促进硫化氢的产生,进而加剧高温腐蚀的现象,采用化学动力学分析方法对H_(2)S详细反应机理进行分析,研究不同气氛和温度条件下,含硫气相物质的主要反应路径及其生成速率.结果表明:基元反应H_(2)... 针对低NO_(x)燃烧技术在燃煤锅炉应用中容易促进硫化氢的产生,进而加剧高温腐蚀的现象,采用化学动力学分析方法对H_(2)S详细反应机理进行分析,研究不同气氛和温度条件下,含硫气相物质的主要反应路径及其生成速率.结果表明:基元反应H_(2)S+H=SH+H_(2)在反应初期对H_(2)S的分解过程起主要作用,自由基SH与H2S发生快速转化.同时NO也会对H_(2)S生成起到抑制作用,主要是基元反应SH+NO=SN+OH与SN+NO=N_(2)+SO产生的氧化性物质所导致.在过量空气系数α≤1时,H2S体积分数随着温度的增加而减少.沿反应器轴向,H2S体积分数先减小后增加,随着温度的降低反应器出口H2S体积分数大幅增加,在1400℃、1300℃、1200℃、1100℃时,体积分数分别增加约15.93×10^(-6)、57.90×10^(-6)、173.20×10^(-6)、328×10^(-6). 展开更多
关键词 NO_(x) 反应路径 h2S生成 生成速率分析 高温腐蚀
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反蛋白石结构ZnO@PDA用于增强光催化产H_(2)O_(2)性能 被引量:10
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作者 韩高伟 徐飞燕 +3 位作者 程蓓 李佑稷 余家国 张留洋 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2022年第7期77-86,共10页
利用太阳能驱动生产高能量密度的H_(2)O_(2)太阳能燃料引起了广泛关注,但目前光催化剂缓慢的动力学限制了其实际应用。本文制备-种聚多巴胺(PDA)改性的反蛋白石结构ZnO(ZnO@PDA)光催化剂,用于可持续性的光催化产H_(2)O_(2)。由于电子的... 利用太阳能驱动生产高能量密度的H_(2)O_(2)太阳能燃料引起了广泛关注,但目前光催化剂缓慢的动力学限制了其实际应用。本文制备-种聚多巴胺(PDA)改性的反蛋白石结构ZnO(ZnO@PDA)光催化剂,用于可持续性的光催化产H_(2)O_(2)。由于电子的转移,因此当PDA与ZnO接触后,会在界面处形成一个从PDA指向ZnO的内建电场。在内建电场和能带弯曲的驱动下,ZnO导带中的光生电子与PDA最高占据分子轨道(HOMO)中的空穴复合,符合梯型异质结的电荷转移和分离途径。这种独特的梯型异质结确保了有效的电子或空穴的分离并且留存下具有强氧化还原能力的光生载流子。此外,与纯ZnO相比,反蛋白石结构的Zn0@PDA具有更强的光吸收能力。实验表明,归因于光吸收能力的提高,光生载流子的有效分离和强氧化还原能力,负载0.03%(原子分数)PDA的ZnO样品具有最佳的产H_(2)O_(2)性能(1011.4 μmol·L^(-1)·h^(-1)),分别是纯ZnO和PDA的4.4和8.9倍。 展开更多
关键词 S型异质结 聚多巴胺 ZnO反蛋白石结构 光催化产h_(2)O_(2)
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X65碳钢的H_(2)S/CO_(2)腐蚀控制因素研究 被引量:6
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作者 陆原 赵景茂 +3 位作者 张勇 张妙玮 刘言霞 程艳 《北京化工大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2021年第3期17-25,共9页
目前,H_(2)S/CO_(2)腐蚀过程的控制因素判定依据主要参考Dunlop等的研究结果,但该判定结果经常与油田实际腐蚀情况不相符。为找到造成偏差的主要原因,更好地指导生产实践,采用动态高温高压釜,使用扫描电子显微镜(SEM)、能谱仪(EDS)和X... 目前,H_(2)S/CO_(2)腐蚀过程的控制因素判定依据主要参考Dunlop等的研究结果,但该判定结果经常与油田实际腐蚀情况不相符。为找到造成偏差的主要原因,更好地指导生产实践,采用动态高温高压釜,使用扫描电子显微镜(SEM)、能谱仪(EDS)和X射线衍射(XRD)等手段对X65碳钢在H_(2)S/CO_(2)共存体系中的腐蚀控制因素进行了研究。结果表明,不同温度下平均腐蚀速率随H_(2)S/CO_(2)分压比(p_(H_(2)S)/p_(CO_(2)))的变化呈现两种不同的规律,这与腐蚀产物的膜形态和组成密切相关;腐蚀控制因素与p_(H_(2)S)/p_(CO_(2))有关,而p_(H_(2)S)/p_(CO_(2))临界值大小与温度密切相关。对于H2S腐蚀控制,当温度低于40℃时,Dunlop等的研究结果仍然适用;当温度从40℃升高至60℃时,本研究的p_(H_(2)S)/p_(CO_(2))临界值由0.05升高到0.10。对于CO_(2)腐蚀控制,本研究的p_(H_(2)S)/p_(CO_(2))临界值在85℃以上时由原来的0.002逐渐升高到0.003。根据以上研究结果,修正了X65碳钢的H_(2)S/CO_(2)腐蚀过程的控制因素与p_(H_(2)S)/p_(CO_(2))及体系温度的关系图。 展开更多
关键词 h_(2)S/CO_(2)共存体系 腐蚀速率 腐蚀产物 控制因素 分压比
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