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Characteristics and fate behavior of environmentally persistent free radicals in atmospheric particulate matter
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作者 WANG Xueying CUI Long +2 位作者 XUE Yonggang HO Kinfai HUANG Yu 《地球环境学报》 CSCD 2024年第4期596-611,共16页
Background,aim,and scope Environmentally persistent free radicals(EPFRs)have received significant attention due to their longer lifetime and stable existence in various environments.The strong environmental migration ... Background,aim,and scope Environmentally persistent free radicals(EPFRs)have received significant attention due to their longer lifetime and stable existence in various environments.The strong environmental migration ability of particulate matter allows EPFRs to migrate over long-distance transport,thereby impacting the quality of the local atmospheric environment.Additionally,EPFRs can also adhere to atmospheric particles and interact with typical gaseous pollutants to affect atmospheric chemical reactions.EPFRs can produce some reactive organic species,promoting oxidative stress in the human body,damaging biological macromolecules and ultimately affecting the organism health.EPFRs are considered as a novel type of pollutant that affects human health.Despite their significance,there are few literatures available on the characteristics and fate behaviors of EPFRs up to date.Therefore,supplemental reviews are crucial for providing comprehensive understanding of EPFRs.Materials and methods This review summarizes the characteristics of EPFRs in particulate matter,outlines the generation mechanism and influencing factors of EPFRs,and the impacts of EPFRs on environmental quality and organism health.Results The content of EPFRs in particulate matter ranges from 1017 to 1020 spins∙g−1.Due to the strong mobility of atmospheric particulate matter,the long-term exposure to high levels of EPFRs may aggravate the impact of particulate matter on human health.The interaction between EPFRs and typical gaseous pollutants can alter their fate and influence atmospheric chemical reactions.EPFRs are mainly produced by transition metal elements and substituted aromatic hydrocarbons through electron transfer.Additionally,the chemical bond rupture of organic substances through heat treatment or ultraviolet radiation can also produce EPFRs,and heterogeneous reactions are capable producing them as well.The production of EPFRs is not only influenced by transition metal elements and precursors,but also by various environmental factors such as oxygen,temperature,light radiation,and relative humidity.Discussion EPFRs in atmospheric particulates matters are usually rich in fine particulates with obvious seasonal and regional variations.They can easily enter the human respiratory tract and lungs with inhalable particulates,thereby increasing the risk of exposure.Additionally,EPFRs in atmospheric particulates can interact with some typical gaseous pollutants,impacting the life and fate of EPFRs in the atmosphere,and alter atmospheric chemical reactions.Traditionally,EPFRs are generated by transition metal elements and substituted aromatic hydrocarbons undergoing electron transfer in the post-flame and cool-zone regions of combustion systems and other thermal processes to remove HCl,H_(2)O or CO groups,ultimately produce semiquinones,phenoxyls,and cyclopentadienyls.Recent studies have indicated that EPFRs can also be generated under the conditions of without transition metal elemental.Organics can also produce EPFRs through chemical bond rupture during heat treatment or light radiation conditions,as well as through some heterogeneous reactions and photochemical secondary generation of EPFRs.The presence or absence of oxygen has different effects on the type and yield of EPFRs.The concentration,type,and crystal type of transition metal elements will affect the type,content,and atmospheric lifetime of EPFRs.It is generally believed that the impact of transition metal element types on EPFRs is related to the oxidation-reduction potential.The combustion temperature or heat treatment process significantly affects the type and amount of EPFRs.Factors such as precursor loading content,pH conditions,light radiation and relative humidity also influence the generation of EPFRs.EPFRs can interact with pollutants in the environment during their migration and transformation process in environmental medium.This process accelerates the degradation of pollutants and plays a crucial role in the migration and transformation of organic pollutants in environmental media.The reaction process of EPFRs may lead to the production of reactive oxygen species(ROS)such as∙OH,which can induce oxidative stress,inflammation and immune response to biological lung cells and tissues,leading to chronic respiratory and cardiopulmonary dysfunction,cardiovascular damage and neurotoxic effects,ultimately impacting the health of organisms.Conclusions The interaction mechanism between EPFRs in particulate matter and gaseous pollutants remains unclear.Furthermore,research on the generation mechanism of EPFRs without the participation of transition metals is not comprehensive,and the detection of EPFRs is limited to simple qualitative categories and lack accurate qualitative analysis.Recommendations and perspectives Further research should be conducted on the generation mechanism,measurement techniques,migration pathways,and transformation process of EPFRs.It is also important to explore the interaction between EPFRs in atmospheric particulate matter and typical gaseous pollutants. 展开更多
关键词 particulate matter(PM) environmentally persistent free radicals(epfrs) formation mechanism influencing factors
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Decontamination of Cr(Ⅵ) from water using sewage sludge-derived biochar: Role of environmentally persistent free radicals 被引量:2
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作者 Yuhan Zhu Jia Wei Jun Li 《Chinese Journal of Chemical Engineering》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第4期97-103,共7页
Biochar is a well-known material for pollutant removal owing to its low cost and rich surface functionality. A kind of highly active substance, called environmentally persistent free radicals(EPFRs), can be produced i... Biochar is a well-known material for pollutant removal owing to its low cost and rich surface functionality. A kind of highly active substance, called environmentally persistent free radicals(EPFRs), can be produced in the preparation process of biochar, playing an important role in the removal of pollutants.In this study, sludge-derived biochars(SBC_(120) and SBC_(270)) were prepared by the hydrothermal carbonization under two temperatures(120℃ and 270℃) to investigate their removal abilities of Cr(Ⅵ). The maximum removal amounts of Cr(Ⅵ) by SBC_(120) and SBC_(270) were 16.58 and 22.93 mg·g^(-1), respectively. It was further revealed that the appearance of Cr(Ⅲ), as a result of EPFRs on sludge-derived biochar(SBC) transferred electrons to Cr(Ⅵ) in neutral solutions. That is to say, oxygen-centered(O-centered) EPFRs on SBC_(120) and carbon-centered(C-centered) EPFRs on SBC_(270) all could be used as electron donors to Cr(Ⅵ) to make it become Cr(Ⅲ). This study not only provides a theoretical basis for the mechanism of pollutants removal by sludge-derived biochar but also offers a new perspective on the direct effect of EPFRs on pollutants. 展开更多
关键词 Sludge-derived biochar environmentally persistent free radicals Chromium Removal Reduction
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一类新的环境有害物质——环境持久性自由基(EPFRs)的研究进展 被引量:7
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作者 杨颖 孙振亚 《矿物岩石地球化学通报》 CAS CSCD 北大核心 2012年第3期287-290,共4页
环境持久性自由基(Environmental Persistent Free Radicals,EPFRs)是相对传统关注的短寿命自由基而提出的。EP-FRs在环境中广泛存在,具有更强的环境持续性和毒性,更容易引发肺部和心血管疾病。本文概述了EPFRs的产生机理、存在介质及... 环境持久性自由基(Environmental Persistent Free Radicals,EPFRs)是相对传统关注的短寿命自由基而提出的。EP-FRs在环境中广泛存在,具有更强的环境持续性和毒性,更容易引发肺部和心血管疾病。本文概述了EPFRs的产生机理、存在介质及其危害,尤其强调了对在土壤介质中和环境纳米材料(物质)在光催化过程产生的EPFRs开展研究的重要性,同时介绍了电子顺磁性共振(EPR)等主要检测方法,展望研究前景与方向,并更深层次的认识这类新的有机污染物的环境风险。 展开更多
关键词 环境持久自由基 环境危害 过渡金属 土壤 纳米材料
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环境持久性自由基的性质、形成与演化机制
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作者 王国锋 杨超增 +2 位作者 樊微微 高阳慧 方汉孙 《生物灾害科学》 2024年第3期364-373,共10页
环境持久性自由基(environmentally persistent free radicals,EPFRs)是一类新型的环境风险物质。该类自由基结构稳定、寿命较长,可在日常环境中持久存在。和传统的有机或无机持久性污染物不同,EPFRs主要通过氧化还原反应而非化学结构... 环境持久性自由基(environmentally persistent free radicals,EPFRs)是一类新型的环境风险物质。该类自由基结构稳定、寿命较长,可在日常环境中持久存在。和传统的有机或无机持久性污染物不同,EPFRs主要通过氧化还原反应而非化学结构毒性对人体健康产生危害。因此,了解EPFRs的性质、主要形成和演化过程,对明晰其环境污染特征和潜在威胁具有重要意义。通过对EPFRs相关研究的发展和EPFRs的污染特征进行了概述;分析了EPFRs的主要形成机理,包括过渡金属诱发的电子转移以及有机化合物的共价键断裂、电子离域等过程;阐释了水和氧气分子对EPFRs演化的影响作用机制。 展开更多
关键词 环境持久性自由基 环境污染 性质 形成机理 演化
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Light-induced variation in environmentally persistent free radicals and the generation of reactive radical species in humic substances 被引量:4
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作者 Yafang Shi Yunchao Dai +4 位作者 Ziwen Liu Xiaofeng Nie Song Zhao Chi Zhang Hanzhong Jia 《Frontiers of Environmental Science & Engineering》 SCIE EI CAS CSCD 2020年第6期171-180,共10页
Environmentally persistent free radicals(EPFRs)in humic substances play an essential role in soil geochemical processes.Light is known to induce EPFRs formation for dissolved organic matter in aquatic environments;how... Environmentally persistent free radicals(EPFRs)in humic substances play an essential role in soil geochemical processes.Light is known to induce EPFRs formation for dissolved organic matter in aquatic environments;however,the impacts of light irradiation on the variation of EPFRs in soil humic substances remain unclear.In this study,humic acid,fulvic acid,and humin were extracted from peat soil and then in situ irradiated using simulated sunlight.Electron paramagnetic resonance spectroscopy results showed that with the increasing irradiation time,the spin densities and g-factors of humic substances rapidly increased during the initial 20 min and then gradually reached a plateau.After irradiation for 2h,the maximum spin density levels were up to 1.63×10^17,2.06×10^17,and 1.77×10^×10^17 spins/g for the humic acid,fulvic acid,and humin,respectively.And the superoxide radicals increased to 1.05×10^l4-1.46×10^14spins/g while the alkyl radicals increased to 0.47×10^14-1.76×10^14 spins/g.The light-induced EPFRs were relatively unstable and readily returned back to their original state under dark and oxic conditions.Significant positive correlations were observed between the concentrations of EPFRs and reactive radical species(R2=0.65-0.98,/?<0.05),which suggested that the newly produced EPFRs contributed to the formation of reactive radical species.Our findings indicate that under the irradiation humic substances are likely to be more toxic and reactive in soil due to the formation of EPFRs. 展开更多
关键词 PEAT Humic substances environmentally persistent free radicals Light irradiation Reactive radical species
原文传递
Environmentally persistent free radicals in PM_(2.5):a review 被引量:2
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作者 Mengxia Xu Tao Wu +14 位作者 Yu-Ting Tang Tong Chen Lavrent Khachatryan Poornima Ramesh Iyer Dengting Guo Anran Chen Miao Lyu Jinhu Li Jiaqi Liu Dan Li Yuxin Zuo Shihan Zhang Yiran Wang Yining Meng Fei Qi 《Waste Disposal and Sustainable Energy》 2019年第3期177-197,共21页
Environmentally persistent free radicals(EPFRs)are a new class of pollutants that are long-lived in fine particles(PM_(2.5)),i.e.,their 1/e lifetime ranges from days to months(or even infinite).They are capable of pro... Environmentally persistent free radicals(EPFRs)are a new class of pollutants that are long-lived in fine particles(PM_(2.5)),i.e.,their 1/e lifetime ranges from days to months(or even infinite).They are capable of producing harmful reactive oxygen species such as hydroxyl radicals.The redox cycling of EPFRs is considered as an important pathway for PM_(2.5) to induce oxidative stress inside the humans,causing adverse health effects such as respiratory and cardiovascular diseases.Conse-quently,research regarding their toxicity,formation and environmental occurrences in PM_(2.5) has attracted increasing atten-tions globally during the past two decades.However,literature data in this field remain quite limited and discrete.Hence,an extensive review is urgently needed to summarize the current understanding of this topic.In this work,we systematically reviewed the analytical methods and environmental occurrences,e.g.,types,concentrations,and decay behaviors,as well as possible sources of EPFRs in PM_(2.5).The types of pretreatment methods,g-values of common EPFRs and categories of decay processes were discussed in detail.Moreover,great efforts were made to revisit the original data of the published works of EPFRs in airborne particulate matter and provided additional useful information for comparison where possible,e.g.,their mean and standard deviation of g-values,line widths(ΔHp-p),and concentrations.Finally,possible research opportunities were highlighted to further advance our knowledge of this emerging issue. 展开更多
关键词 environmentally persistent free radical PM_(2.5) G-VALUE Line width DECAY SOURCE
原文传递
微生物合成纳米硒-环境持久性自由基的评估 被引量:2
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作者 吴兰 仝泽方 +3 位作者 贾汉忠 马英辉 卢美欢 李利军 《西北农业学报》 CAS CSCD 北大核心 2023年第6期929-934,共6页
应用电子扫描电镜、电子顺磁共振波谱仪对解淀粉芽孢杆菌以亚硒酸钠为硒盐转化的纳米硒进行表征。结果表明:解淀粉芽孢杆菌转化生成的纳米硒尺寸约300 nm,大小均一,结晶度高,且在分离提纯后的纳米硒上检测到活性氧和微弱的环境持久性自... 应用电子扫描电镜、电子顺磁共振波谱仪对解淀粉芽孢杆菌以亚硒酸钠为硒盐转化的纳米硒进行表征。结果表明:解淀粉芽孢杆菌转化生成的纳米硒尺寸约300 nm,大小均一,结晶度高,且在分离提纯后的纳米硒上检测到活性氧和微弱的环境持久性自由基的信号。研究结果阐释了微生物产生纳米硒的物理化学性状,并对纳米硒产生过程中一类新型物质-环境持久性自由基的产生进行了评估,为全面理解微生物转化纳米硒提供了新视角。 展开更多
关键词 细菌 纳米硒 转化 环境持久性自由基
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有机固废燃烧过程中细颗粒物表面环境持久性自由基生成的研究进展
8
作者 杨郭昊 张本农 胡艳军 《能源环境保护》 2023年第3期118-127,共10页
环境持久性自由基(Environment Persistent Free Radicals,EPFRs)是一种半衰期较长、具有稳定性和持续性的新型环境污染物,且具有严重的环境毒性效应。EPFRs可通过有机固废燃烧产生的有机物附着在过渡金属氧化物表面分解形成,目前国内... 环境持久性自由基(Environment Persistent Free Radicals,EPFRs)是一种半衰期较长、具有稳定性和持续性的新型环境污染物,且具有严重的环境毒性效应。EPFRs可通过有机固废燃烧产生的有机物附着在过渡金属氧化物表面分解形成,目前国内外学者对燃烧过程中EPFRs的有关研究还处于起步阶段。为明晰燃烧体系中EPFRs的生成机制,该综述系统总结了燃烧源细颗粒物表面EPFRs的相关研究,简要叙述了EPFRs的种类及其检测分析方法,重点归纳了燃烧源颗粒物表面EPFRs的分布特征、过渡金属氧化还原形成EPFRs的生成机理、氧含量和光照等外部因素对EPFRs形成的影响,探讨了燃烧体系不同温度梯度区间下EPFRs的形成与演变过程,并展望了未来相关研究方向,提出多因素耦合作用下有机前驱体与过渡金属氧化物在燃烧源颗粒表面的竞争反应、协同作用行为是揭示EPFRs生成机理的重要工作,也是从微观分子尺度认识EPFRs演变控制的核心内容,以期为有机固废燃烧过程EPFRs的生成控制提供方向和依据。 展开更多
关键词 燃烧 环境持久性自由基 颗粒物 细过渡金属 前驱体
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“三年行动计划”对大气环境持久性自由基污染特征和来源的影响
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作者 丁佳乐 陈庆彩 +1 位作者 张梓萌 韩月梅 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第10期5141-5151,共11页
采用电子顺磁共振波谱法(EPR)对“打赢蓝天保卫战三年行动计划”(“三年行动计划”)实施期间(2018~2020年)以及实施前后(2017年和2021年)西安大气PM_(2.5)中EPFRs的浓度特征、种类特征及可能来源进行了探讨.结果发现,该计划实施后西安大... 采用电子顺磁共振波谱法(EPR)对“打赢蓝天保卫战三年行动计划”(“三年行动计划”)实施期间(2018~2020年)以及实施前后(2017年和2021年)西安大气PM_(2.5)中EPFRs的浓度特征、种类特征及可能来源进行了探讨.结果发现,该计划实施后西安大气PM_(2.5)中EPFRs平均浓度(5.03×10^(14)spins/m^(3))比实施前(7.18×10^(14)spins/m^(3))下降了29.9%,表明“三年行动计划”的实施对EPFRs的控制是有效的.冬季浓度(8.61×10^(14)spins/m^(3))是夏季(3.10×10^(14)spins/m^(3))的2.8倍,其主要类型为以碳为中心附近受含氧官能团影响的自由基.相关性及平行因子分析显示,燃煤源(35.3%)、交通燃烧源(30.0%)和扬尘源(27.8%)可能是西安大气PM_(2.5)中EPFEs的主要来源.冬季交通燃烧源占比最高(45.8%),而夏季EPFRs与O_(3)相关性比较显著,二次来源占比在夏季是其他季节的2.2~5.7倍.该计划实施前后燃煤源占比明显下降(下降13.7%),说明清洁取暖、煤炭消费总量控制和燃煤锅炉综合整治等政策是非常有效的,但交通燃烧源(上升3.70%)、扬尘(上升3.00%)及二次来源(上升7.00%)略有上升,表明加强扬尘综合治理、控制机动车排放绿色出行以及控制O_(3)、VOCs等的污染是未来控制的重点.重污染天气下EPFRs的来源中燃煤源(42.9%)和扬尘源(33.4%)占比较高,而交通燃烧源(31.7%)和二次来源(8.95%)在优良天气的占比相对较高,说明不仅要减少重污染天气,优良天气中EPFRs对健康的影响也需要进一步关注. 展开更多
关键词 环境持久性自由基(epfrs) PM_(2.5) 污染特征 来源 “三年行动计划”
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应用金属与水溶性有机物模拟大气颗粒物自由基生成的研究
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作者 钟学臻 胡潇予 +1 位作者 曹语轩 张阳 《环境科学研究》 CAS CSCD 北大核心 2023年第7期1265-1273,共9页
大气颗粒物中的水溶性有机物(WSOC)、金属均是对自由基有显著贡献的组分,但其生成机制还未明晰.本文利用电子顺磁共振波谱仪(EPR),结合自由基捕获(BMPO、DMPO)技术,模拟WSOC与金属离子相互作用对自由基生成的影响.结果表明:4种典型WSOC... 大气颗粒物中的水溶性有机物(WSOC)、金属均是对自由基有显著贡献的组分,但其生成机制还未明晰.本文利用电子顺磁共振波谱仪(EPR),结合自由基捕获(BMPO、DMPO)技术,模拟WSOC与金属离子相互作用对自由基生成的影响.结果表明:4种典型WSOC(水杨酸、丙二酸、邻苯二甲酸、邻苯二酚)标样溶液与Fe^(2+)、Fe^(3+)反应的EPR信号能较好地吻合大气PM_(2.5)的BMPO提取液与Fe^(2+)、Fe^(3+)反应生成的自由基信号.进一步拟合液相反应的EPR信号发现,Fe^(2+)与WSOC反应生成烷基类或芳香类自由基,而Fe^(3+)则促进羟基自由基、烷氧自由基、氢过氧自由基、烷基自由基等生成,说明Fe^(2+)、Fe^(3+)与WSOC反应生成自由基的机制不同.利用负载Fe的矿质模型颗粒物与邻苯二酚类物质进行液固反应生成了持久性自由基(EPFRs),再加入DMPO后却未检测到瞬时自由基.研究显示,游离态Fe能与WSOC生成瞬时自由基,非游离态Fe可与WSOC中的邻苯二酚生成稳定的EPFRs,且邻苯二酚取代基的给电子能力越强,EPFRs越容易生成,但其无法转化为瞬时自由基. 展开更多
关键词 环境持久性自由基 瞬时自由基 金属 水溶性有机物 模拟试验
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典型固体燃料燃烧排放环境持久性自由基的特征
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作者 高燕 张翠荣 +4 位作者 朱礼 李豪 张立欣 陈庆彩 王羽琴 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2023年第8期2619-2629,共11页
为研究典型固体燃料燃烧排放环境持久性自由基(EPFRs)的污染特征,本文以小麦秸秆和煤粉为研究对象,利用自制的燃料燃烧和颗粒物样品收集装置获得小麦秸秆和煤粉在不同燃烧条件下排放的烟气颗粒样品,基于电子顺磁共振波谱技术(EPR)分别确... 为研究典型固体燃料燃烧排放环境持久性自由基(EPFRs)的污染特征,本文以小麦秸秆和煤粉为研究对象,利用自制的燃料燃烧和颗粒物样品收集装置获得小麦秸秆和煤粉在不同燃烧条件下排放的烟气颗粒样品,基于电子顺磁共振波谱技术(EPR)分别确定EPFRs在第0、1、3、7天的自旋浓度、g因子、ΔH_(P-P),通过萃取实验确定EPFRs可被甲醇和二氯甲烷所萃取的量,以获得其污染、衰变特性.结果表明,低温低氧或无氧条件下,小麦秸秆和煤粉燃烧以阴燃或热解为主,排放的EPFRs主要为氧中心自由基,属于非衰变型,有机溶剂可萃取部分可达67%;随着温度和空气通入量的增加,小麦秸秆和煤粉逐渐燃烧,排放的EPFRs浓度增加,由氧中心自由基逐步转化为含氧官能团的碳中心自由基,衰变缓慢,溶剂可萃取的EPFRs占比仅有2.14%;当温度和空气量足够,小麦秸秆和煤粉完全燃烧,半衰期分别为56 d和43 d,为快速衰变型,溶剂不可萃取的EPFRs部分高达97.01%.温度和空气量对小麦秸秆和煤粉燃烧排放的EPFRs的种类、结构及衰减影响大,而样品含水率无显著影响. 展开更多
关键词 小麦秸秆 燃料燃烧 环境持久性自由基 自旋浓度 衰变特性
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环境持久性自由基的研究进展 被引量:9
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作者 阮秀秀 孙万雪 +1 位作者 程玲 钱光人 《上海大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2016年第2期114-121,共8页
环境持久性自由基(environmental persistent free radicals,EPFRs)是一类新型的环境风险物质,能在大气环境中持久存在,并具有顺磁稳定性.主要概述了EPFRs的特征、形成机理以及影响EPFRs形成的各种因素,总结了EPFRs的环境持久性和毒性... 环境持久性自由基(environmental persistent free radicals,EPFRs)是一类新型的环境风险物质,能在大气环境中持久存在,并具有顺磁稳定性.主要概述了EPFRs的特征、形成机理以及影响EPFRs形成的各种因素,总结了EPFRs的环境持久性和毒性对人体健康的危害,并介绍了EPFRs的潜在环境应用,以及利用EPFRs激活某些化合物产生活性氧对有机污染物进行降解等. 展开更多
关键词 环境持久性自由基 机理 特征 危害
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环境持久性自由基对有机污染物环境行为的影响研究进展 被引量:10
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作者 王朋 吴敏 +2 位作者 李浩 郎笛 潘波 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第11期4243-4249,共7页
环境持久性自由基(EPFRs)作为一类新型的环境风险物质在环境中普遍存在,具有较高的反应活性和环境风险。以往研究主要关注污染物在燃烧或者高温等极端条件下EPFRs的产生机制,对更具普遍性的自然条件下产生的EPFRs的环境行为和风险关注... 环境持久性自由基(EPFRs)作为一类新型的环境风险物质在环境中普遍存在,具有较高的反应活性和环境风险。以往研究主要关注污染物在燃烧或者高温等极端条件下EPFRs的产生机制,对更具普遍性的自然条件下产生的EPFRs的环境行为和风险关注不够。本文综述了环境介质、人工合成碳基材料以及有机污染物降解过程中EPFRs的存在和产生机制,着重论述了EPFRs对前体有机污染物环境行为的影响,以及EPFRs的存在能促进环境中共存有机污染物的降解。最后提出了EPFRs参与有机污染物的降解过程可能是理解有机污染物环境行为、风险研究中所缺失的重要环节,并对以后应注重开展的研究进行了展望。 展开更多
关键词 环境持久性自由基 产生机制 有机污染物 降解
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环境持久性自由基的环境化学行为 被引量:4
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作者 阮秀秀 杜巍萌 +2 位作者 郭凡可 汤育圆 钱光人 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2018年第8期1780-1788,共9页
环境持久性自由基(Environmental Persistent Free Radicals,EPFRs)是一种新型的环境风险物质,具有较高的反应活性和环境风险性,因其能在环境中持久存在且具有潜在的环境毒理效应而被广泛关注.本文概述了EPFRs的危害、种类、生成机理、... 环境持久性自由基(Environmental Persistent Free Radicals,EPFRs)是一种新型的环境风险物质,具有较高的反应活性和环境风险性,因其能在环境中持久存在且具有潜在的环境毒理效应而被广泛关注.本文概述了EPFRs的危害、种类、生成机理、影响EPFRs形成的各种因素,并介绍了EPFRs潜在的迁移转化;展望了未来的研究方向. 展开更多
关键词 环境持久性自由基 机理 危害 影响因素 迁移转化
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大气颗粒物中环境持久性自由基的电子顺磁共振检测方法 被引量:7
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作者 王政 张兴华 +3 位作者 张逦嘉 霍鹏 张元勋 张阳 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2020年第2期317-325,共9页
大气颗粒物中的环境持久性自由基具有强氧化性,参与大气中诸多化学反应,影响空气质量,进而影响人体健康,因此对其定性、定量检测具有重要意义,然而现阶段并没有成熟有效的分析检测方法.本文利用电子顺磁共振波谱仪,对比大气颗粒物的3种... 大气颗粒物中的环境持久性自由基具有强氧化性,参与大气中诸多化学反应,影响空气质量,进而影响人体健康,因此对其定性、定量检测具有重要意义,然而现阶段并没有成熟有效的分析检测方法.本文利用电子顺磁共振波谱仪,对比大气颗粒物的3种进样方式,建立了便捷、有效的大气颗粒物中环境持久性自由基检测方法.首先,配制不同标准物质(或溶液),确定仪器的最佳检测参数和大气颗粒物的最低响应浓度(或质量).然后,分别使用水洗脱法和有机溶剂提取法对大气颗粒物进行前处理,优化大气颗粒物的水洗脱和有机提取条件,对比大气颗粒物直接进样、水洗脱样和有机提取样的测定结果.最后,确定了上述3种进样方法的适用条件,即直接检测法适用于石英膜和Teflon膜样品,且操作简便,易于定量测定大气颗粒物中自由基的浓度;水洗脱法仅适用于Teflon膜样品,但需要已知颗粒物洗脱效率才能定量计算;有机溶剂提取法不能有效的提取的颗粒物上的自由基. 展开更多
关键词 大气颗粒物 环境持久性自由基 电子顺磁共振
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环境持久性自由基及其介导的生物学损伤 被引量:10
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作者 张绪超 赵力 +4 位作者 陈懿 李冬雪 胡虹 储刚 吴敏 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第5期2180-2189,共10页
近年来,新型环境风险物质环境持久性自由基(EPFRs)被发现广泛分布于不同来源的环境介质中,如燃烧颗粒物、土壤/沉积物、天然有机质等.因其稳定性、持久性,且可以随着环境介质迁移和转化,EPFRs的生态环境风险可能被忽视.基于此,本文系统... 近年来,新型环境风险物质环境持久性自由基(EPFRs)被发现广泛分布于不同来源的环境介质中,如燃烧颗粒物、土壤/沉积物、天然有机质等.因其稳定性、持久性,且可以随着环境介质迁移和转化,EPFRs的生态环境风险可能被忽视.基于此,本文系统总结了存在于环境介质中的EPFRs,并归纳其分布特征;阐述了其介导的组织损伤,包括肺损伤、心血管损伤、神经毒性损伤、DNA以及细胞色素等生物大分子损伤;详述了主要由氧化应激、炎症、免疫反应以及代谢异常引起的损伤机理;最后,总结并展望了有关研究所存在的问题和未来研究方向,以期为EPFRs的生态健康风险评价和政策标准制定提供参考. 展开更多
关键词 环境持久性自由基 地球表层系统 活性氧 环境风险 影响机理
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生物炭中持久性自由基对秀丽隐杆线虫的毒性 被引量:6
17
作者 张绪超 陈懿 +3 位作者 胡蝶 赵力 王琳 吴敏 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第6期2644-2651,共8页
为了评价生物炭的使用对生态系统,尤其是对土壤无脊椎动物的毒性影响,使用模式生物秀丽隐杆线虫(Caenorhabditis elegans, C. elegans)来评估生物炭的环境风险.观察了生物炭原样、生物炭颗粒物和生物炭浸提液对线虫神经行为学评价指标(... 为了评价生物炭的使用对生态系统,尤其是对土壤无脊椎动物的毒性影响,使用模式生物秀丽隐杆线虫(Caenorhabditis elegans, C. elegans)来评估生物炭的环境风险.观察了生物炭原样、生物炭颗粒物和生物炭浸提液对线虫神经行为学评价指标(身体摆动频率、相对运动长度、排泄间隔时间、碰触反应率和化学感知行为指数)的影响;并结合生物炭的理化性质、非金属元素组成和重金属元素含量以及环境持久性自由基(EPFRs)的强度,评估生物炭对线虫的生物毒性.结果显示,EPFRs信号强的生物炭和颗粒物对秀丽隐杆线虫有一定的毒物兴奋效应,EPFRs信号微弱的浸提液无显著性影响.因此,生物炭中的EPFRs对秀丽隐杆线虫有潜在的神经毒性作用. 展开更多
关键词 生物炭 持久性自由基 秀丽隐杆线虫 神经毒性 环境风险
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不同类型土壤胡敏酸提取物环境持久性自由基特征及影响因素 被引量:4
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作者 鲁遥 王朋 +2 位作者 尹梦楠 杨名毅 张凰 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第5期2917-2927,共11页
土壤有机质中存在环境持久性自由基(EPFRs),其特征(信号强度、g值和线宽)与天然有机质组分及其结构之间关联的研究还存在不足。本文采用黑龙江黑土、云南红土和山东黄土提取的胡敏酸(HAs)作为实验样品,通过电子顺磁共振波谱技术(EPR)分... 土壤有机质中存在环境持久性自由基(EPFRs),其特征(信号强度、g值和线宽)与天然有机质组分及其结构之间关联的研究还存在不足。本文采用黑龙江黑土、云南红土和山东黄土提取的胡敏酸(HAs)作为实验样品,通过电子顺磁共振波谱技术(EPR)分析测定HAs中自由基的信号特征,利用元素分析、紫外分光光度法、^(13)C NMR核磁、高效液相等方法测定HAs提取物的结构、组分和分子量分布等。结果表明,HAs中EPFRs的量(0.84×10^(16)~7.42×10^(16)spin/g)随着分子量的增加而减少,且与HAs的芳香性有显著的正相关关系(r=0.813,p<0.01),这归因于芳香族化合物自由电子能够部分离域形成EPFRs。EPFRs的g值(2.0034~2.0041)随芳香性的增加而减少(r=-0.752,p<0.01),表明芳香性组分对碳中心自由基有主要的贡献。相比于其他两个地区的土壤,红土HAs中EPFRs信号最稳定,主要归因于云南土壤中Fe^(3+)含量丰富,在强紫外线的辐射下更有利于形成稳定的EPFRs。 展开更多
关键词 天然有机质 胡敏酸 分子结构 环境持久性自由基 芳香性
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紫外光照条件下固体颗粒表面氧化铁对苯酚降解的抑制 被引量:1
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作者 郭惠莹 魏晨辉 +3 位作者 李浩 廖绍华 张迪 潘波 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2016年第2期273-279,共7页
在负载氧化铁的硅胶颗粒(HMT-silica)表面探讨紫外光照下氧化铁对苯酚降解的影响机理.结果表明,硅胶表面负载的氧化铁可以降低苯酚的降解.光照50 h,吸附在硅胶上的苯酚(固相浓度0.75±0.17μg·mg^(-1))降解率为69.3%,而吸附在... 在负载氧化铁的硅胶颗粒(HMT-silica)表面探讨紫外光照下氧化铁对苯酚降解的影响机理.结果表明,硅胶表面负载的氧化铁可以降低苯酚的降解.光照50 h,吸附在硅胶上的苯酚(固相浓度0.75±0.17μg·mg^(-1))降解率为69.3%,而吸附在负载氧化铁硅胶颗粒上的苯酚降解率仅为17.7%.改变苯酚的固相浓度或者硅胶表面氧化铁的负载比例也出现同样的现象,排除了苯酚挥发和不同固体颗粒吸光度差别造成的影响.由自由基信号检测结果表明,产生这种影响的原因主要是在含氧化铁系统中生成的环境持久性自由基阻碍了苯酚的进一步降解. 展开更多
关键词 苯酚 氧化铁 紫外光照射 降解 环境持久性自由基
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北京怀柔PM_(2.5)中环境持久性自由基及共存健康风险物质的污染特征 被引量:3
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作者 张兴华 王政 +3 位作者 霍鹏 张逦嘉 陈庆彩 张阳 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2022年第3期813-822,共10页
北京怀柔科学城的建设加快了区域城市化的进程.为探究此过程对空气质量的影响,于2018年在怀柔地区采集了大气PM_(2.5)样品,分析了PM_(2.5)中环境持久性自由基(environmental persistent free radicals,EPFRs)及其共存组分的季节变化特征... 北京怀柔科学城的建设加快了区域城市化的进程.为探究此过程对空气质量的影响,于2018年在怀柔地区采集了大气PM_(2.5)样品,分析了PM_(2.5)中环境持久性自由基(environmental persistent free radicals,EPFRs)及其共存组分的季节变化特征.结果表明,冬、春、夏、秋四季EPFRs的浓度数量级均为10^(13) spins·m^(−3),呈现春>冬>秋>夏的分布特征;冬、春、秋季的g因子均值为2.0038,夏季为2.0035,表明EPFRs主要是含氧的碳中心自由基或碳中心、氧中心自由基混合态;夏季g因子均值略低且分布广,可能因为夏季大气光化学反应活跃、大气热力交换剧烈.利用回归分析和物种示踪法,解析出冬季EPFRs主要源自机动车尾气和燃煤排放;春季风起扬尘对EPFRs浓度有显著影响.PM_(2.5)中含碳物质(OC、EC)均呈现冬≈春>秋≈夏的分布特征,夏季OC/EC日间变化幅度最大;NO_(3)^(−)、SO_(4)^(2−)及NH_(4)^(+)是PM_(2.5)中水溶性离子的主要成分,但三者的季节分布特征有显著差异;PM_(2.5)中金属元素均呈现春>冬>秋>夏的分布特征,且少许金属的人为来源主要是燃煤和机动车尾气. 展开更多
关键词 环境持久性自由基 PM_(2.5) 污染特征 北京怀柔
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