双配体Zn-MOF/g-C3N4复合材料的制备及光催化性能

为了进一步拓展MOF-5在光催化降解污染物方面的应用,本研究以MOF-5为原料,采用水解再生法使MOF-5水解并再生为一种新型、水稳定性好的双配体Zn-MOF(D-MOF),同时将其与g-C_(3)N_(4)耦合,制备出性能优异的光催化材料D-MOF/g-C_(3)N_(4)(DMG)。通过X-射线粉末衍射、扫描电镜、紫外-可见漫反射、N_(2)吸附-脱附等手段对复合材料DMG进行表征;采用光催化降解亚甲基蓝(MB)来研究复合材料的光催化活性,同时优化复合材料的最佳配比。结果表明:复合材料DMG有优异的光催化性能,经300 W氙灯照射60 min后对MB的降解率可达到92.79%,其降解速率分别是纯D-MOF和g-C_(3)N_(4)的1.62倍和6.49倍,同时对复合材料DMG进行光催化机理试验并提出其光催化降解MB的可能机理。本研究为水稳定性较差的金属-有机框架材料的优化提供了一种新的思路。

稻草炭/g-C3N4的制备及其吸附性能研究

以稻草和尿素为原料,在300,550℃限氧热解制得稻草炭、g-C3N4,将g-C3N4负载于稻草炭表面,制得BC/g-C3N4,考察BC/g-C3N4投加量、pH值等对亚甲基蓝(MB)吸附效果的影响。结果表明,初始浓度为50mg/L、pH值为11的MB溶液中,投加0.16g/L掺杂比为1∶3的BC/g-C3N4,反应2h时,吸附率和吸附量分别为96.72%和302.25mg/g。吸附过程包括表面吸附和颗粒内扩散,符合准二级动力学模型和Langmuir-Freundlich模型。热力学参数ΔG^0<0、ΔH^0>0、ΔS^0>0,表明该吸附反应是自发进行的,且与温度呈正相关。

功能化g-C3N4的制备及对UO22+的去除研究

本研究通过制备g-C3N4,并对其功能化接枝亲铀官能团制备出功能化g-C3N4,用来吸附水体中的放射性核素铀。实验采用XRD、FTIR表征方法对功能化g-C3N4进行结构表征,探究了其结构和接枝效果。此外,实验通过设置单一变量(时间、温度、初始浓度)梯度实验,分析功能化g-C3N4在不同条件下对模拟含铀废水中铀的吸附效果,得出了多种因素(时间、温度、初始浓度)对功能化g-C3N4吸铀性能的影响,测定了功能化g-C3N4的吸附剂性能和最佳吸附条件。通过对吸附数据的整理,做温度吸附模型以及动力学方程拟合,探究了功能化g-C3N4的吸附方式。

g-C3N4/TiO2复合光催化剂的制备及其性能研究

以四异丙醇钛和三乙胺为原料,通过水解法合成TiO2。三聚氰胺于580℃煅烧得到g-C3N4,g-C3N4与TiO2按一定比例混合,在超声波条件下加入适量的甲醇得到复合材料g-C3N4/TiO2。以甲基橙为光催化反应模型考察了复合材料的紫外光催化活性。结果表明,g-C3N4/TiO2具有良好的光催化活性,用量3%时,甲基橙脱色率达96.6%。

g-C3N4-BiOBr复合材料制备及可见光催化性能

利用原位沉积法将Bi OBr纳米片生长到g-C_3N_4表面,制得g-C_3N_4-Bi OBr p-n型异质结复合光催化剂。采用X射线衍射(XRD)、红外光谱(FTIR)、场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)、透射电子显微镜(TEM)、紫外可见漫反射(UV-Vis-DRS)和荧光光谱(PL)等测试对光催化剂结构和性能进行表征。通过可见光辐照降解甲基橙水溶液检测评估复合光催化剂光催化活性。研究结果表明:复合光催化剂由Bi OBr和g-C_3N_4两相组成,Bi OBr纳米片在片状g-C_3N_4表面快速形核生长形成面-面复合结构。相比于纯相g-C_3N_4和Bi OBr,g-C_3N_4-Bi OBr复合材料具有更强可见光吸收能力,吸收带边红移。在可见光辐照100 min后,性能最佳的2:8 gC_3N_4-Bi OBr复合光催化剂光催化活性分别是纯相g-C_3N_4和Bi OBr的1.8和1.2倍,经过4次循环实验后,其降解率仍达84%,说明复合结构光催化剂催化性能和稳定性增强。复合光催化剂的荧光强度显著降低,说明光生载流子复合得到了有效抑制。复合光催化剂催化性能的提高归因于p-n型异质结促进电荷有效分离、抑制电子-空穴复合和吸收光波长范围的扩展,相比单一成分材料具有更好的催化活性和稳定性。自由基捕获实验证明,可见光降解甲基橙光催化过程中的主要活性成分为空穴,并据此提出了可能的光催化机理。

溶剂热法制备TiO2／g-C3N4及其光催化性能

采用溶剂热法合成了可见光响应的TiO_2/g-C_3N_4复合光催化剂,并对TiO_2/g-C_3N_4进行质子化处理。通过X射线衍射(XRD)、氮气吸附-脱附BET法、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、紫外-可见漫反射(UV-vis DRS)和荧光光谱(PL)等方法对样品进行了表征,并以甲基橙(MO)光催化降解为模型反应,考察了可见光下制备的样品的光催化性能。结果表明,多孔TiO_2纳米晶与g-C_3N_4形成具有"芝麻饼"形貌的复合结构;TiO_2/g-C_3N_4复合光催化剂的光吸收带边扩展到465 nm,较TiO_2出现明显红移;TiO_2与g-C_3N_4能带匹配耦合,有效地抑制了电子与空穴的复合;质子化处理过程能够提高可见光区吸收强度和电子的传导能力,增强了TiO_2的光催化活性。

WO3/g-C3N4异质结催化剂的制备及其氧化脱硫性能

以尿素和钨酸铵为原料采用浸渍法制备了金属氧化物三氧化钨(WO3)与石墨相氮化碳(g-C3N4)异质结复合材料WO3/g-C3N4。采用XRD、UV-vis、SEM、PL和XPS表征手段考察了催化剂的理化性质,发现WO3与g-C3N4存在较好的相互作用和电子转移,保证了WO3/g-C3N4本身所具有较高的氧化脱硫活性。以WO3/g-C3N4作为催化剂,过氧化氢异丙苯为氧化剂,考察其光催化氧化脱硫性能,在反应温度80℃,O/S物质的量比为3.0的反应条件下,反应180min,二苯并噻吩(DBT)转化率可以达到72.79%。通过游离基捕获实验,发现超氧自由基(·O2^-)、电子(e^-)、羟基自由基(·OH)起到了促进反应速率的作用,并对该体系的反应机理进行了探讨。

TiO2/g-C3N4复合光催化剂的制备及可见光降解罗丹明B研究

通过溶胶-凝胶法在TiO2的制备过程中掺杂入石墨相氮化碳(g-C3N4),一步反应得到TiO2/g-C3N4复合光催化剂。分别采用TEM、XRD、FTIR和UV-Vis表征手段进行催化剂的微观形貌、晶型、活性官能团和光利用率分析。以光催化降解罗丹明B(RhB)为探针反应,对复合光催化剂在不同制备条件及不同催化条件的催化活性进行了研究。结果表明,g-C3N4成功掺入TiO2中,形成TiO2/g-C3N4异质结构,并扩大了光吸收范围。其中,TiO2与g-C3N4的质量比为0.9、500℃煅烧2h所得材料的光催化性能最佳。当TiO2/g-C3N4-0.9的投加量为100mg/L,废水中RhB浓度为1×10-5mol/L,pH值为6.5,可见光下反应180min后,对罗丹明B的降解率可达到58.9%,其在弱酸弱碱环境也同样适用,且稳定性好,重复利用5次以后催化效果仍能达到58.1%。同时对其反应机理进行探究,罗丹明B的光催化反应符合准一级动力学模型,在反应体系中起主要作用的活性物质为·O-2,计算得其贡献率为75%。

g-C3N4/ZnO复合材料的制备、表征及可见光催化性能

以一步法原位合成了g-C3N4/ZnO异质结复合材料,评价其在可见光下降解亚甲基蓝（MB）的光催化活性,并探讨了g-C3N4/ZnO的光催化机制。运用XRD、FTIR、SEM和UV-Vis DRS对所合成的复合材料进行表征。结果表明,经复合后g-C3N4和ZnO紧密结合,构建了异质结,提高了光生电子空穴的分离效率,并且在可见光区表现出较强的光响应性;当g-C3N4的质量分数为19%时,复合材料g-C3N4/ZnO降解MB的反应速率常数为0.020 6 min-1,是纯g-C3N4的3.8倍。催化剂重复使用5次,仍保持较高的光催化活性。

Z型可见光催化剂Au NPs/g-C3N4/BiOBr的构建及其光催化性能（英文）

通过水热和原位还原法制备了一种新型Z型异质结三元复合材料Au NPs/g-C3N4/BiOBr,并通过X射线衍射、X射线光电子能谱、透射电子显微镜、紫外-可见漫反射光谱和光致发光发射光谱等技术对材料的形貌、结构进行了表征。通过在可见光下降解苯酚来评价光催化剂的活性。研究发现,Au NPs/g-C3N4/BiOBr显示出增强的光催化活性,对苯酚的降解能力是g-C3N4的3倍,是BiOBr的2.5倍。这可归因于三元复合材料的窄带隙(2.10eV)、Z型机理对光生电子-空穴对的有效分离和Au纳米颗粒的表面等离子体共振效应(SPR)。

g-C3N4/ZnO复合光催化剂的制备及其光催化活性

以硝酸锌、三聚氰胺、氢氧化钠为原料,采用回流法合成g-C_3N_4/Zn O复合光催化剂。利用傅里叶红外光谱(FTIR),X射线衍射(XRD),扫描电子显微镜(SEM),紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)及N_2吸附-脱附(BET)等技术对所合成样品的组成和形貌进行表征。在模拟太阳光条件下,以亚甲基蓝为模拟污染物评价催化剂的活性。结果表明,g-C_3N_4加入量为5wt%,煅烧温度500℃,煅烧时间2 h条件下制备的复合光催化剂具有最佳的光催化活性。5wt%g-C_3N_4/Zn O复合光催化剂在反应40 min时对亚甲基蓝的降解率可达到98.5%,其光催化降解速率为纯Zn O的2.8倍。

三氧化二铟/B元素掺杂的g-C3N4催化剂的制备及性能研究

以三聚氰胺和四苯基硼酸钠为原料,采用热解法制备了B元素掺杂的g-C_3N_4催化剂(CNB),然后将其与In_2O_3复合,经过煅烧后制备了具有不同配比的In_2O_3/CNB,同时考察了In_2O_3/CNB降解甲基橙、亚甲基蓝的光催化活性。结果表明:(1)In_2O_3/CNB的光催化活性较In_2O_3均提高,其中In_2O_3、CNB质量比为0.10时In_2O_3/CNB的甲基橙、亚甲基蓝降解率均达到最高,分别为47.6%、73.5%。(2)加入清除剂(过氧化氢酶、对苯醌、异丙醇、草酸铵)后催化剂的光催化活性均有较明显的降低。·OH、h^+、·O_2^-和H_2O_2在光催化过程中均起显著作用,特别是·O-2起最主要的作用。适量的In_2O_3与CNB复合可显著抑制光生电子和空穴对的复合,提高了光生电子和空穴对的分离效率,进而提高了In_2O_3/CNB的光催化活性。

α-Fe2O3/g-C3N4纳米复合体系的构建及其光催化性能研究的综合型实验设计

设计了g-C3N4基纳米复合物的制备、表征及其光催化性能分析的科学研究型综合实验。通过简单的一步煅烧法合成了α-Fe2O3/g-C3N4纳米复合光催化剂;采用X射线衍射、透射电镜、紫外-可见漫反射光谱等对其结构和性质进行了分析和表征;在模拟可见光照射下,通过测试模型污染物罗丹明B(Rhodamine-B,RhB)的降解程度来考察其光催化性能。实验设计简单易行,涵盖了材料的合成、表征及光催化性能评价等多个知识点,便于学生了解光催化领域的学术前沿,掌握纳米复合材料的制备方法,熟悉大型仪器的使用步骤,同时有助于增强学生的科研创新意识,培养学生的综合实践能力。

Ag/g-C3N4复合微纳米光催化剂的合成及其降解性能

以尿素为原料,通过高温热缩聚法制备出石墨相氮化碳(g-C3N4),并通过超声剥离,破坏g-C3N4层状结构,得到分散的片状结构。将不同量的硝酸银配成银氨溶液,抗坏血酸将其还原成银,并在搅拌下沉积在g-C3N4的表面,得到不同银负载量的Ag/g-C3N4。利用X-射线衍射仪、纳米粒度仪以及红外光谱仪对其进行表征。最后在紫外-可见光谱仪的测试下,通过降解甲基橙和罗丹明B,比较光催化剂对降解物的选择性降解。结果表明:在可见光的照射下,由90mg硝酸银与100mgg-C3N4制备的复合光催化材料表现出最佳的降解效果,远大于复合之前g-C3N4的降解效果。而且对罗丹明B的降解性大于甲基橙,表明光催化材料对降解物具有选择性。

g-C3N4量子点修饰球形Bi2WO6及其光催化活性增强机制

采用水热法制备三维分级结构Bi2WO6,在此基础上采用浸渍-焙烧法将g-C3N4量子点成功沉积在Bi2WO6的表面,获得Z-型结构g-C3N4/Bi2WO6光催化剂。采用XRD,FE-SEM,TEM,UV-Vis-DRS测试手段对催化材料的组成、形貌和光吸收特性进行表征。以亚甲基蓝(MB)和对硝基苯酚(p-NPh)为模型污染物,考察g-C3N4量子点表面修饰对Bi2WO6光催化活性的影响。结果表明:所得Bi2WO6为三维分级多孔结构,孔尺寸约为10nm,浸渍-焙烧法可将尺寸约5nm的g-C3N4量子点沉积在其二级结构纳米片表面。Z-型结构g-C3N4/Bi2WO6光催化剂的催化活性优于纯Bi2WO6的,且10%g-C3N4/Bi2WO6(质量分数)异质光催化剂对MB的降解表观速率常数(kapp)分别为纯Bi2WO6和g-C3N4的4.5倍和5.8倍,对p-NPh的kapp分别为纯Bi2WO6和g-C3N4的2.6倍和1.6倍。O2·是光催化过程中的主要活性物种。g-C3N4量子点与Bi2WO6形成异质结,有利于拓宽光响应范围的同时有效抑制了Bi2WO6光生电子与空穴的复合,从而提高了催化剂的活性。

质子化g-C3N4/β-SiC复合材料的制备及光催化降解茜素红性能

分别采用热解法和溶胶-凝胶-碳热还原法合成了石墨相氮化碳(g-C3N4)和纳米级碳化硅(β-Si C),通过浸渍-热处理法将两者复合并通过浓盐酸质子化,分别制备了g-C3N4/β-Si C和质子化g-C3N4/β-Si C(P-g-C3N4/β-Si C)复合光催化剂.利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis-DRS)和光致发光光谱(PL)等对样品进行了表征.结果表明,P-g-C3N4/β-Si C复合材料的比表面积增大,光生电子-空穴对的复合几率降低,光催化性能明显提高.在光催化降解染料茜素红(ARS)研究中,样品的可见光催化活性顺序为P-g-C3N4/β-Si C>g-C3N4/β-Si C>P-g-C3N4>g-C3N4>β-Si C.其中P-g-C3N4/β-Si C在60 min内对ARS的降解效率高达99.9%,符合准一阶动力学模型,速率常数为0.0967 min-1,且循环使用9次后,光催化降解效率仍保持97.5%以上.

构建MoS2/Fe-g-C3N4异质结催化剂以促进其可见光催化产氢性能

以g-C3N4为基底,通过掺杂Fe元素,复合MoS2的方法制备了具有多孔异质结结构的MoS2/Fe-g-C3N4半导体材料,并测量了其光解水产氢性能,发现MoS2含量为3%(以g-C3N4的质量为基准,下同)时,MoS2/Fe-g-C3N4的光催化性能优异,其产氢速率达到48.2μmol/h,为g-C3N4的5.48倍。利用XRD、FTIR、SEM、TEM、XPS表征了催化剂的物化性质;利用PL、UV-Vis等方法表征了催化剂的光学性质。结果发现,Fe元素的掺杂使g-C3N4结晶度降低,并呈现一种交叉孔道结构,极大增加了催化剂的比表面积。同时,MoS2可以与g-C3N4形成异质结结构,提高了MoS2/Fe-g-C3N4的可见光吸收率以及光生电子-空穴对的分离效率,从而有效提高了MoS2/Fe-g-C3N4光解水产氢的能力。

溶剂热法制备CdS@g-C3N4复合材料及其催化性能研究

以乙醇为溶剂,采用溶剂热法合成CdS@g-C3N4复合材料,利用SEM、XRD、UV-Vis等对其进行结构和形貌表征。以亚甲基蓝(MB)为降解底物,在模拟太阳光下考察了CdS@g-C3N4的光催化降解活性。结果表明,50%CdS@g-C3N4对MB的降解效率30 min就达到90%以上。在相同反应条件下,CdS@g-C3N4复合材料比纯g-C3N4以及CdS具有更高的催化活性。CdS在CdS@g-C3N4复合材料中的作用主要有:提高了材料的光吸收能力,提高了对有机污染物的吸附能力,同时促进了光生电子-空穴对的分离。此外,CdS@g-C3N4光催化剂在循环测试中表现出了足够的催化稳定性。

Bi2O3/g-C3N4/TiO2三元复合物的制备及其可见光催化活性研究

以工业纳米Ti O2,三聚氰胺(C3H6N6)和硝酸铋(Bi(NO3)3·5H2O)为原料,通过高温煅烧制备Bi2O3/gC3N4/Ti O2三元复合物,采用XRD、XPS、FT-IR、UV-vis、PL光谱等对其结构进行了表征。结果表明g-C3N4和Bi2O3分散覆盖在Ti O2表面,形成具有异质结结构的Bi2O3/g-C3N4/Ti O2三元复合物,其带隙降低,对可见光的吸收增强,电子和空穴通过在Bi2O3、g-C3N4和Ti O2三者界面间的转移有效延长了光生载流子的寿命,从而提高光催化效率。以亚甲基蓝为目标污染物评价其光催化活性。结果表明,当Ti O2与C3H6N6质量比为1∶2.5,Bi(NO3)3·5H2O含量为0.35%,煅烧温度为520℃,煅烧时间为5 h时制得的Bi2O3/g-C3N4/Ti O2三元复合物(即0.35Bi/C/T)活性最高,LED灯(12 W)光照180 min后对10mg/L亚甲基蓝溶液降解率达98.1%。

g-C3N4/煤系高岭土复合材料的制备及可见光催化氧化As(Ⅲ)的研究

以煤系高岭土(CK)、双氰胺为原料,采用热聚合法制得g-C3N4/煤系高岭土(g-C3N4/CK)复合材料,并用于光催化氧化As(Ⅲ)。通过XRD、SEM、UV-DRS、PL光谱等分析手段对g-C3N4/CK复合材料进行表征。结果表明,g-C3N4与CK复合后改善了g-C3N4片层团聚状态,抑制了光生电子和空穴的复合,具有更强的光催化氧化As(Ⅲ)能力。在所构造的复合催化剂中,g-C3N4/CK-15%光催化氧化As(Ⅲ)效果最佳,在光照210 min的条件下,As(Ⅲ)的氧化率可达90.54%;g-C3N4/CK-15%稳定性较佳,循环使用4次后仍有较强的光催化氧化能力。机理分析结果表明,空穴和超氧自由基是As(Ⅲ)氧化的主要活性基团。