溶剂热法制备TiO2／g-C3N4及其光催化性能

采用溶剂热法合成了可见光响应的TiO_2/g-C_3N_4复合光催化剂,并对TiO_2/g-C_3N_4进行质子化处理。通过X射线衍射(XRD)、氮气吸附-脱附BET法、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、紫外-可见漫反射(UV-vis DRS)和荧光光谱(PL)等方法对样品进行了表征,并以甲基橙(MO)光催化降解为模型反应,考察了可见光下制备的样品的光催化性能。结果表明,多孔TiO_2纳米晶与g-C_3N_4形成具有"芝麻饼"形貌的复合结构;TiO_2/g-C_3N_4复合光催化剂的光吸收带边扩展到465 nm,较TiO_2出现明显红移;TiO_2与g-C_3N_4能带匹配耦合,有效地抑制了电子与空穴的复合;质子化处理过程能够提高可见光区吸收强度和电子的传导能力,增强了TiO_2的光催化活性。

表面负载型g-C_3N_4/TiO_2复合催化剂的制备及可见光催化还原Cr(Ⅵ)的性能研究

采用热聚合-溶剂热法得到表面负载型g-C_3N_4/TiO_2复合材料,其结构组成、形貌和光电性质通过XRD、TEM、HRTEM、FT-IR、BET和UV-vis测试分析.结果表明TiO_2纳米小颗粒负载于微米级片状g-C_3N_4表面,形成稳定的g-C_3N_4/TiO_2固-固异质结构,扩大了光响应范围、显著提高光生载流子的分离效率.在可见光催化还原水中Cr(Ⅵ)的过程中,g-C_3N_4的质量百分含量是影响光催化活性的重要因素,g-C_3N_4/TiO_2-C具有最高的光催化活性和良好的稳定性.依据实验结果和光电流响应实验给出光催化反应机理.

g-C_3N_4/TiO_2复合材料光催化降解布洛芬的机制

以TiCl_3为TiO_2钛源,二聚氰胺为g-C_3N_4前驱体,制备了g-C_3N_4/TiO_2复合材料;通过透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)和紫外可见光吸收光谱(UV-vis)等对g-C_3N_4/TiO_2复合材料进行形貌、元素和催化活性的表征.结果表明,TiO_2能很好地依附在g-C_3N_4的表面;吸收光发生了红移,扩大了TiO_2的吸收光谱范围;催化剂活性实验研究表明g-C_3N_4与TiO_2按1:9的质量掺杂比例制备出的g-C_3N_4-10/TiO_2复合材料对布洛芬(IBU)的光催化降解效果最好;实验同时研究了g-C_3N_4-10/TiO_2复合材料对IBU光催化降解的影响机制.IBU的光催化反应符合准一级动力学规律;酸性环境下有利于IBU的降解;使用异丙醇作为·OH分子探针,检测到·OH存在于g-C_3N_4/TiO_2光催化体系中,并计算得出·OH的贡献率为73.7%,表明·OH在降解中起到主要作用.

g-C3N4/TiO2复合光催化剂的制备及其性能研究

以四异丙醇钛和三乙胺为原料,通过水解法合成TiO2。三聚氰胺于580℃煅烧得到g-C3N4,g-C3N4与TiO2按一定比例混合,在超声波条件下加入适量的甲醇得到复合材料g-C3N4/TiO2。以甲基橙为光催化反应模型考察了复合材料的紫外光催化活性。结果表明,g-C3N4/TiO2具有良好的光催化活性,用量3%时,甲基橙脱色率达96.6%。

g-C_3N_4/TiO_2对亚甲基蓝光催化性能研究

采用偏钛酸为钛前驱体,三聚氰胺为氮源,制备g-C3N4/TiO2复合纳米光催化材料,研究不同原料配比、焙烧温度及不同焙烧时间制备的g-C3N4/TiO2光催化材料对亚甲基蓝以可见光激发降解亚甲基蓝溶液,考察其光催化活性,采用紫外-可见吸收(UV-Vis)光谱、三维荧光(FS)光谱进行机理研究。

TiO2/g-C3N4复合光催化剂的制备及可见光降解罗丹明B研究

通过溶胶-凝胶法在TiO2的制备过程中掺杂入石墨相氮化碳(g-C3N4),一步反应得到TiO2/g-C3N4复合光催化剂。分别采用TEM、XRD、FTIR和UV-Vis表征手段进行催化剂的微观形貌、晶型、活性官能团和光利用率分析。以光催化降解罗丹明B(RhB)为探针反应,对复合光催化剂在不同制备条件及不同催化条件的催化活性进行了研究。结果表明,g-C3N4成功掺入TiO2中,形成TiO2/g-C3N4异质结构,并扩大了光吸收范围。其中,TiO2与g-C3N4的质量比为0.9、500℃煅烧2h所得材料的光催化性能最佳。当TiO2/g-C3N4-0.9的投加量为100mg/L,废水中RhB浓度为1×10-5mol/L,pH值为6.5,可见光下反应180min后,对罗丹明B的降解率可达到58.9%,其在弱酸弱碱环境也同样适用,且稳定性好,重复利用5次以后催化效果仍能达到58.1%。同时对其反应机理进行探究,罗丹明B的光催化反应符合准一级动力学模型,在反应体系中起主要作用的活性物质为·O-2,计算得其贡献率为75%。

N掺杂纳米TiO_2在4-氯苯酚中的可见光催化活性及动力学研究

以NH4Cl为氮源,采用溶胶-凝胶法制备N掺杂纳米TiO2,以4-氯苯酚和TOC降解率为指标,考察灼烧温度、搅拌速度、溶液pH值等因素对N掺杂TiO2可见光活性及动力学方程的影响。结果表明,N掺杂TiO2对4-氯苯酚具有良好的降解作用,在灼烧温度400℃、快速搅拌、pH值为4.6下,4-氯苯酚降解率最大,在可见光辐射6h时达到87%。降解反应符合Langmuir-Hinshelwood动力学方程。

染料N719和Q-PbS复合敏化Zn_2TiO_4纳米晶薄膜电极的研究

为了有效的利用太阳能,提高纳米晶薄膜太阳能电池的效率,针对太阳的发射光谱和纳米薄膜的吸收光谱,设计出复合敏化的薄膜太阳能电池。采用溶胶-凝胶法在FTO玻璃上制备了Zn_2TiO_4纳米晶薄膜,用XRD和SEM分别对其物相及形貌进行了表征;以染料N719和Q-PbS为敏化剂,制备了多种Zn_2TiO_4纳米晶薄膜电极,分别测试了他们的UV-Vis吸收光谱;优选出敏化效果好的电极为光阳极组装了太阳能电池,并进行了光电性能测试。研究结果表明,纳米晶薄膜为尖晶石结构的Zn_2TiO_4,呈球形多孔,平均晶粒约80nm;染料N719和Q-PbS敏化的电极,光响应范围均扩展到可见光区,出现了明显的红移,而且复合敏化的电极在可见光区具有较强的吸收;制备了多种染料敏化太阳能电池(DSSC),在模拟太阳光下,Zn_2TiO_4+Q-PbS(2min)+N719薄膜电极组成的DSSC的性能最优,其开路电压0.65V,电流密度3.3mA/cm^2,填充因子77%和转化效率达1.61%。

g-C_3N_4/TiO_2纳米管阵列的制备及光催化性能的研究

目的获得在可见光下光催化活性较好,且可回收、可重复利用的光催化材料。方法在钛基底上采用阳极氧化法制备Ti O2纳米管阵列(Ti O2 NTAs),将Ti O2 NTAs在10%尿素溶液中浸渍不同时间后,在氮气保护下高温热分解,制备g-C_3N_4/TiO_2 NTAs复合薄膜。采用XRD、SEM、TEM对复合薄膜进行物相及形貌的表征,在可见光照射下,通过亚甲基蓝溶液的催化降解实验来评估复合薄膜的光催化活性。结果在10%尿素溶液中浸渍不同时间后所获得的g-C_3N_4/TiO_2 NTAs样品,其可见光催化活性均较纯Ti O2 NTAs有所提高,而且随浸渍时间的增加,其可见光催化活性依次增加。浸渍时间为6 h的g-C_3N_4/TiO_2 NTAs样品,在可见光下的光催化活性最高,在120min内对亚甲基蓝的降解率可达73%。继续增加浸渍时间,所获得的Ti O2 NTAs样品的可见光催化活性有所降低。结论 g-C3N4与Ti O2 NTAs复合,可以有效提高Ti O2 NTAs的光催化活性,其原因是g-C3N4的复合提高了载流子的传递效率,同时也提高了对可见光的吸收。

Bi2O3/g-C3N4/TiO2三元复合物的制备及其可见光催化活性研究

以工业纳米Ti O2,三聚氰胺(C3H6N6)和硝酸铋(Bi(NO3)3·5H2O)为原料,通过高温煅烧制备Bi2O3/gC3N4/Ti O2三元复合物,采用XRD、XPS、FT-IR、UV-vis、PL光谱等对其结构进行了表征。结果表明g-C3N4和Bi2O3分散覆盖在Ti O2表面,形成具有异质结结构的Bi2O3/g-C3N4/Ti O2三元复合物,其带隙降低,对可见光的吸收增强,电子和空穴通过在Bi2O3、g-C3N4和Ti O2三者界面间的转移有效延长了光生载流子的寿命,从而提高光催化效率。以亚甲基蓝为目标污染物评价其光催化活性。结果表明,当Ti O2与C3H6N6质量比为1∶2.5,Bi(NO3)3·5H2O含量为0.35%,煅烧温度为520℃,煅烧时间为5 h时制得的Bi2O3/g-C3N4/Ti O2三元复合物(即0.35Bi/C/T)活性最高,LED灯(12 W)光照180 min后对10mg/L亚甲基蓝溶液降解率达98.1%。

高光催化活性的磷氧桥连TiO_2/g-C_3N_4纳米复合体的合成（英文）

石墨型氮化碳(g-C_3N_4)是一种新型非金属聚合物半导体材料,具有合理的能带结构、较好的稳定性及卓越的表面性质,因而受到了人们的广泛关注.目前,它作为光催化剂在降解污染物、光催化分解水产氢和光催化还原CO2方面正呈现出巨大的应用潜力.然而,g-C_3N_4可见光响应范围窄、比表面积较小、尤其是光生载流子易复合等缺陷制约着其光催化活性的进一步提高.针对以上问题,人们对g-C_3N_4进行了大量的改性研究,其中构建能级匹配的纳米半导体/g-C_3N_4异质结复合体是常用的有效改善g-C_3N_4光生电荷分离进而提高其光催化活性的手段.但现有相关文献往往忽略了复合体界面接触情况对光生电荷转移和分离的影响,从而在一定程度上影响对光催化性能的改善.本课题组前期工作表明,通过磷氧、硅氧功能桥的建立可加强TiO_2/Fe2O3,Zn O/BiVO_4纳米复合物的界面接触,从而促进光生电荷的迁移和分离,进而进一步提高纳米复合体的光催化活性.这样,通过构建磷氧桥有望改善TiO_2和g-C_3N_4的紧密连接,以促进光生电子由g-C_3N_4向TiO_2的迁移、改善光生载流子的分离,进而更加显著地提高g-C_3N_4的光催化活性.但是相关工作至今尚未见到报道.为此,本文通过简单的湿化学法成功地合成了磷氧(P–O)桥连的TiO_2/g-C_3N_4纳米复合体,并研究了P–O功能桥对TiO_2/g-C_3N_4纳米复合体光生电荷分离及其对光催化降解污染物及还原CO2活性的影响.结果表明,g-C_3N_4与适量的纳米TiO_2复合,尤其是g-C_3N_4与适量P–O桥连TiO_2的复合可进一步提高g-C_3N_4的光催化活性.基于气氛调控的表面光电压谱和光致发光谱等的分析,P-O桥连可促使g-C_3N_4的光生电子由g-C_3N_4向TiO_2转移,极大地促进了g-C_3N_4的光生电荷分离,因而使纳米复合体光催化活性大幅提高,其光催化降解2,4-DCP及还原CO2活性均为g-C_3N_4的3倍.此外,自由基捕获实验表明,·OH作为空穴调控的直接中间产物,其对2,4-DCP的降解起主导作用.

g-C3N4/TiO2@Ag复合材料的制备及可见光催化性能研究

以g-C_3N_4和表面沉积Ag的TiO_2微球为原料,超声混合制备了g-C_3N_4/TiO_2@Ag复合材料.采用FT-IR,XRD,XPS,SEM,DRS,UV-Vis和PL等表征手段对材料的结构、形貌及光学性能进行了表征,在可见光照射下测试了其对亚甲基蓝溶液(MB)的光催化活性.结果表明,该复合材料分离光生电子与空穴效率高,对MB的光降解率为97.4%,高于TiO_2@Ag(65.5%)和g-C_3N_4/TiO_2(89.7%)的降解率.

木质基g-C_3N_4/TiO_2复合涂层的制备及光催化性能表征

为改善木材易污染,易霉变的缺点,采用真空浸渍和液相沉淀法,将g-C_3N_4/TiO_2复合涂层负载于木材表面,对木材进行功能化改良,赋予木材光催化自清洁功能。使用扫描电镜、能谱仪、X射线衍射、傅里叶红外光谱表征样品的表观形貌、相结构等。以罗丹明B为目标污染物,利用UV-VIS分光光度计测量降解效率,检测负载g-C_3N_4/TiO_2复合涂层的木质基材光催化性能。结果表明:g-C_3N_4/TiO_2复合涂层成功负载于木材表面,g-C_3N_4与TiO_2相互掺杂有效地提高了两者的光催化活性,负载g-C_3N_4/TiO_2复合涂层的木质基材具有一定的光催化功能。

g-C_3N_4/TiO_2可见光催化降解硝基苯废水

为探索可见光催化在硝基炸药酸碱性废水处理中的应用,以50mg/L硝基苯为例,采用工业级钛白粉、三聚氯氰和三聚氰胺为原料,制得一种具有可见光响应的g-C_3N_4/TiO_2复合催化剂,考察其在可见光照射下、pH值为1~14时催化降解硝基苯废水的适用性与稳定性。结果表明,与传统光催化剂TiO_2相比,所得g-C_3N_4/TiO_2复合催化剂为石墨相氮化碳与锐钛矿晶体共生而成,UV-vis光谱显示复合催化剂的光响应区域可拓展至420nm以上的可见光波段,仅用可见光照射和控制酸性环境处理120min可使硝基苯降解率达到90%以上,碱性环境中(除pH值为14外)处理120min也可使硝基苯降解率达到80%以上,显著高于TiO_2催化剂的降解率(20%~42%),循环使用4次以上,复合催化剂的催化活性未发生明显下降。

Si_3N_4与TiO_2/SiO_2减反射膜用在单晶硅太阳电池的对比研究

文章对比分析了Si3N4单层减反射膜与TiO2/SiO2双层减反射膜对单晶硅太阳电池性能的影响,发现Si3N4单层减反射膜单晶硅太阳电池短路电流Isc较高。并对这两种减反射膜的批量产品进行抽样检测,结果表明采用TiO2/SiO2双层减反射膜电池总体品质(主要从效率看)相当于或略优于Si3N4单层减反射膜太阳电池,说明TiO2/SiO2双层减反射膜仍比较适于单晶硅太阳电池。

Al_2TiO_5-Si_3N_4复合材料制备工艺研究

以Al2TiO5粉(自制)和α-Si3N4粉为原料,制备Al2TiO5-Si3N4复合材料。研究了Si3N4加入量(质量分数,分别为0、5%、10%、15%、20%和25%)、烧成气氛(氮气气氛和空气气氛)、烧成温度(1450、1500、1550℃)、保温时间(2、3、4h)对Al2TiO5-Si3N4复合材料性能的影响。研究结果表明,制备Al2TiO5-Si3N4复合材料较佳的工艺条件为:加入15%的α-Si3N4粉,在氮气气氛中于1550℃保温2h烧成。

PI/TiO_2纳米复合膜的H_2/CH_4和H_2/N_2分离性能

以可溶性聚酰亚胺为基质 ,经乙酸修饰后的钛酸丁酯为TiO2 溶胶前体 ,NMP为共溶剂 ,采用溶胶凝胶法可制得PI/TiO2 纳米复合膜。采用XPS、TEM和气体透气性能测试等手段 ,对复合膜的结构和H2 分离性能进行了表征。结果表明 ,复合膜中钛酸丁酯已转化为TiO2 ,PI与TiO2 两相结合完好。TiO2 以颗粒状均匀分布在PI基质中 ,其颗粒粒径约为 1 0nm。复合膜的H2 ,N2 和CH4 透气系数随着TiO2 含量的增加而明显增加。当TiO2 含量为2 2 3 %时 ,对H2 的透气系数为 1 4 .1Barrer,对H2 /N2 和H2 /CH4 的分离系数分别为 1 87.5和 1 4 3 .2 ,因此 ,该复合膜是一种较为理想的H2

制备方法对Al_2TiO_5-Si_3N_4复合材料性能的影响

采用"直接法"、"反应复合法一"、"反应复合法二"3种方法制备了Al2TiO5-Si3N4复合材料。研究了3种制备方法对材料的显气孔率、吸水率、体积密度、抗折强度、烧成线收缩率、抗热震次数、显微结构等性能的影响。研究结果表明,采用"反应复合法一"制备的Al2TiO5-Si3N4复合材料的综合性能最佳,其显气孔率为16.61%、吸水率为6.01%、体积密度为2.77g/c、抗折强度为45.34MPa、抗热震次数达到11次、结构最致密。

g-C3N4/TiO2复合材料的制备及其可见光催化性能

以三聚氰胺为氮源,钛酸丁酯为钛源,采用溶胶-凝胶法制备g-C_3N_4/TiO_2复合光催化材料,通过XRD、FESEM、UV-Vis、激光粒度分析仪对样品进行表征,以光催化降解亚甲基蓝（MB）为探针反应,研究了复合比和焙烧温度对样品可见光催化性能的影响。结果表明,g-C_3N_4/TiO_2复合光催化剂为锐钛矿相和金红石相组成的混合晶型,TiO_2颗粒呈近球形分布于片层结构的石墨相C3N4表面,复合材料平均粒径2.17μm,粒度分布均匀,复合后样品的光吸收增强。当g-C_3N_4与TiO_2复合比1.0,焙烧温度450℃时,在32 W普通日光灯下g-C_3N_4/TiO_2对MB的降解率达到93.3%。

光降解刚果红的S型硫掺杂g-C3N4/TiO2异质结光催化剂

含有机物工业废水的处理仍然是人类实现可持续发展的重大挑战.而光催化作为一种先进的氧化环保技术,以其反应条件温和、能耗相对较低的优点在有机废水处理中受到越来越多的关注.近年来,人们设计和合成了许多不同结构和形状的光催化剂.特别是金属氧化物半导体以其适宜的能带结构、稳定的物化性质、无毒性等特点已成为光催化降解有机废水的研究热点.此外,一维纳米结构(1D)已被证实有利于光催化降解过程,其优势在于比表面积大,离子的迁移路径短,以及独特的一维电子转移轨道.尤其是TiO2纳米纤维由于其亲水性、特殊的形貌和合适的能带位置,在污染物水溶液的处理中表现出优异的光催化性能.然而,TiO2(∼3.2 eV)的宽禁带、光生载流子的易复合等缺陷导致其光利用率较低,限制了其实际应用.因此,人们提出了许多提高光催化活性的策略,如掺杂金属或非金属元素、负载贵金属、构建异质结等.构建梯形(S型)异质结已被证实是提高复合材料光催化活性的一种有前途的策略.S型异质结不仅能有效地分离光生电子和空穴,而且还原能力低的半导体CB上的电子和氧化能力低的半导体VB上的空穴复合,而氧化还原能力较强的空穴和电子分别被保留.因此,这一电子转移过程赋予了复合物最大的氧化还原能力.同时,在g-C3N4中引入硫元素可以拓宽其光吸收范围,从而产生更多的光生载流子.此外,额外的表面杂质将有助于e−-h+对的分离,其光催化活性明显高于单纯的g-C3N4.综合一维纳米结构、硫掺杂和S型异质结的优势,本文采用静电纺丝和煅烧法制备了一系列硫掺杂的g-C3N4(SCN)/TiO2 S型光催化剂.制备的SCN/TiO2复合材料在光催化降解刚果红(CR)水溶液中表现出比纯TiO2和SCN更优越的光催化性能.光催化活性的显著增强是由于一维分布的纳米结构和S型异质结.此外,XPS分析和DFT计算表明,电子从SCN通过SCN/TiO2复合材料的界面转移到TiO2.在模拟太阳光照射下,界面内建电场、带边缘弯曲和库仑相互作用协同促进了复合物相对无用的电子和空穴的复合.因此,剩余的电子和空穴具有较高的还原性和氧化性,使复合材料具有最高的氧化还原能力.这些结果通过自由基捕获实验、ESR实验和XPS原位分析得到了充分的验证,说明光催化剂中的电子迁移遵循S型异质结机理.本文不仅可以丰富了新型S型异质结光催化剂的设计和制备方面的知识,并为未来解决环境污染问题提供一个有前景的策略.