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Preparation, Characterization and Catalytic Behavior of 12-Molybdophosphoric Acid Encapsulated in the Supercage of Cs^+-exchanged Y Zeolite 被引量:7
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作者 魏瑞平 郭麦平 王军 《Chinese Journal of Chemical Engineering》 SCIE EI CAS CSCD 2009年第1期58-63,共6页
In order to solve the serious leaching problem of supported heteropoly acid catalysts in polar reaction media, 12-molybdophosphoric acid encapsulated in the supercage of Cs^+-exchanged Y zeolite was prepared by the ... In order to solve the serious leaching problem of supported heteropoly acid catalysts in polar reaction media, 12-molybdophosphoric acid encapsulated in the supercage of Cs^+-exchanged Y zeolite was prepared by the "ship in the bottle" synthesis. The influence of ion-exchange conditions and the synthesis parameters on the encaosulation of PMo12 were investigated. The obtained solid sample was characterized by X-ray diffraction (XRD), 31p magic angle spin nuclear magnetic resonance (MAS NMR) and Fourier Transform Infrared Spectroscopy (FT-IR), and its catalytic activity in the esterification of acetic acid and n-butanol was tested. The ion-exchange time, concentration of aqueous Cs^+ solution, pH value, and amount of Mo added in the synthesis mixture were revealed to influence the encapsulation very remarkably. Under the optimal conditions, 12-molybdophosphoric acid could be successfully encapsulated in the supercage of CsY zeolite, and the samples showed considerable catalytic activity and excellent reusability in the esterification reaction. 展开更多
关键词 Y zeolite 12-molybdophosphoric acid ship in the bottle ESTERIFICATION
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A new route to the synthesis of thieno[2,3-d]pyrimidin-4(3H)-one derivatives catalyzed by 12-tungstophosphoric acid (H_3PW_(12)O_(40))
2
作者 A.Davoodnia M.Bakavoli +1 位作者 Gh.Barakouhi N.Tavakoli-Hoseini 《Chinese Chemical Letters》 SCIE CAS CSCD 2007年第12期1483-1486,共4页
Heteropoly acid H3PW12040 (PW) has been used as an effective catalyst for the synthesis of thieno[2,3-d]pyrimidin-4(3H)-one derivatives. The present methodology offers several advantages, such as high yields, shor... Heteropoly acid H3PW12040 (PW) has been used as an effective catalyst for the synthesis of thieno[2,3-d]pyrimidin-4(3H)-one derivatives. The present methodology offers several advantages, such as high yields, short reaction times, mild reaction condition and a recyclable catalyst with a very easy work up. 展开更多
关键词 Thieno[2 3-d]pyrimidin-4(3H)-one heteropoly acid 12-Tungstophosphoric acid Orthoesters
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固载杂多酸催化剂PW_(12)/SiO_2复相催化酯化合成邻苯二甲酸二异辛酯 被引量:24
3
作者 金振兴 张庆勋 +2 位作者 刘连利 孙曙光 张淑兰 《精细化工》 CAS CSCD 1996年第1期34-36,共3页
用自备的固载杂多酸催化剂PW12/SiO_2复相催化酯化合成邻苯二甲酸二异辛酯(DOP),发现该固载杂多酸催化剂对酯化合成DOP具有催化活性高、生产工艺简单、催化剂容易回收并可多次重复使用等优点,讨论了原料配比、酯化... 用自备的固载杂多酸催化剂PW12/SiO_2复相催化酯化合成邻苯二甲酸二异辛酯(DOP),发现该固载杂多酸催化剂对酯化合成DOP具有催化活性高、生产工艺简单、催化剂容易回收并可多次重复使用等优点,讨论了原料配比、酯化时间、催化剂用量及其重复使用次数对酯化率的影响。 展开更多
关键词 杂多酸 催化剂 邻苯二甲酸 二异辛酯 酯化
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PW_(12)/AC催化剂在合成三聚甲醛中的催化性能研究 被引量:8
4
作者 关键 林陵 曾崇余 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2005年第4期19-22,共4页
以活性炭为载体,浸渍磷钨酸制备负载型PW12/AC催化剂,考察了负载量、焙烧温度等与催化活性的关系,并用XRD,FT-IR,NH3-TPD等手段对催化剂的结构,杂多酸的分散度及酸性进行表征.结果表明:活性炭负载杂多酸催化剂具有较好的催化活性,当催... 以活性炭为载体,浸渍磷钨酸制备负载型PW12/AC催化剂,考察了负载量、焙烧温度等与催化活性的关系,并用XRD,FT-IR,NH3-TPD等手段对催化剂的结构,杂多酸的分散度及酸性进行表征.结果表明:活性炭负载杂多酸催化剂具有较好的催化活性,当催化剂负载量在20%~60%范围内,催化剂上负载的磷钨酸均保持着Keggin结构,杂多酸负载量为50%为最佳负载量,此时反应速率最快.最佳焙烧温度为120℃. 展开更多
关键词 磷钨酸 杂多酸 活性炭 负载型催化剂 三聚甲醛 甲醛
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γ-Al_2O_3载体对12-钨磷酸酸性的影响 被引量:4
5
作者 杨上闰 王静 傅献彩 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1993年第1期56-60,共5页
研究了12-钨磷酸(PTA)及其负载在γ-Al_2O_3上样品的结构稳定性和表面酸性,测定了PTA强酸位上NH_3的脱附活化能和指前因子,考察了γ-Al_2O_3对PTA表面酸性的影响。
关键词 杂多酸 钨磷酸 氧化铝 表面 酸性
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TiSi W_(12)O_(40)/TiO_2催化合成苯甲酸正丁酯 被引量:5
6
作者 胡艳军 梁永光 +1 位作者 杨水金 余协卿 《化学工程师》 CAS 2001年第1期3-4,共2页
本文报道了新型催化剂TiSiW12 O4 0 /TiO2 催化合成苯甲酸正丁酯的醇酸比、催化剂用量、反应时间、反应诸因素对产率的影响。苯甲酸正丁酯产率可达 75 6 %
关键词 TISIW12O40/TIO2 杂多酸 苯甲酸正丁酯 催化剂 合成
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SiW_(12)杂多酸盐在C_4烷基化反应中应用的研究 被引量:3
7
作者 刘志刚 刘植昌 刘耀芳 《天然气与石油》 2005年第1期17-19,共3页
用浸渍法制备了Cs+,K+,NH+4的SiW12杂多酸盐类和SiO2负载的SiW12杂多酸(SiW12/50%SiO2),在超临界(145℃,50kg/cm2)条件下评价了它们对异丁烷和丁烯烷基化的催化作用。结果表明,它们的活性和选择性大小顺序是:当阳离子数相同时,Cs+盐>... 用浸渍法制备了Cs+,K+,NH+4的SiW12杂多酸盐类和SiO2负载的SiW12杂多酸(SiW12/50%SiO2),在超临界(145℃,50kg/cm2)条件下评价了它们对异丁烷和丁烯烷基化的催化作用。结果表明,它们的活性和选择性大小顺序是:当阳离子数相同时,Cs+盐>K+盐>NH+4盐;在Cs+盐中,当Cs+离子数为2 5个时最好;总体比较SiW12/50%SiO2最优。但即使在超临界条件下,它们仍不能长周期运转。 展开更多
关键词 烷基化反应 杂多酸盐 应用 C4 Cs^+ SiO2 NH4^+ 超临界条件 长周期运转 催化作用 CS^+ 浸渍法 K^+ 异丁烷 阳离子 丁烯
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TiSiW_(12)O_(40)/TiO_2催化合成葡萄糖五丁酸酯 被引量:2
8
作者 梁永光 杨水金 秦业辉 《化学工程师》 CAS 2000年第4期3-4,共2页
报道了新型催化剂TiSiW12 O4 0 /TiO2 催化酯化合成葡萄糖五丁酸酯的糖酸比、催化剂用量、反应时间、反应温度诸因素对产率的影响。实验表明 :TiSiW12 O4 0 /TiO2 是合成葡萄糖五丁酸酯的良好催化剂。最佳反应条件为 :糖酸摩尔比 1:6 ,... 报道了新型催化剂TiSiW12 O4 0 /TiO2 催化酯化合成葡萄糖五丁酸酯的糖酸比、催化剂用量、反应时间、反应温度诸因素对产率的影响。实验表明 :TiSiW12 O4 0 /TiO2 是合成葡萄糖五丁酸酯的良好催化剂。最佳反应条件为 :糖酸摩尔比 1:6 ,催化剂的用量为反应物料总量的 2 0 % ,酯化反应时间为 2 0h ,反应温度 90~ 95℃ ,反应产率可达 85 4% 展开更多
关键词 TiSiW12O40 TIO2 杂多酸 葡萄糖五丁酸酯 催化剂
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固载杂多酸盐催化剂TiSiW_(12)O_(40)/TiO_2催化合成DOP的研究 被引量:10
9
作者 郭虹 张薇 +2 位作者 于秀兰 王敬岩 宋云 《沈阳化工学院学报》 1999年第4期312-315,共4页
用自制的固载杂多酸催化剂TiSiW12 O40/TiO2 催化合成邻苯二甲酸二异辛酯(DOP),结果表明该固载杂多酸催化剂对酯化合成DOP具有催化活性高、催化剂易于回收并可多次重复使用、不污染环境等优点.讨论原料配比、... 用自制的固载杂多酸催化剂TiSiW12 O40/TiO2 催化合成邻苯二甲酸二异辛酯(DOP),结果表明该固载杂多酸催化剂对酯化合成DOP具有催化活性高、催化剂易于回收并可多次重复使用、不污染环境等优点.讨论原料配比、酯化时间、催化剂用量及其重复使用次数对酯化率的影响. 展开更多
关键词 杂多酸盐 催化剂 酯化 DOP 增塑剂 邻苯二甲酸酯
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杂多酸盐TiSiW_(12)O_(40)/TiO_2催化合成α-萘乙酸甲酯 被引量:12
10
作者 孔祥文 张静 +1 位作者 郑燕 李辉 《沈阳化工学院学报》 2000年第2期115-117,共3页
以自制的固体杂多酸盐催化剂TiSiW12 O40 /TiO2 催化酯化合成α 萘乙酸甲酯 ,产品酯含量≥ 99.0 % ,收率 98.6% .发现该杂多酸盐催化剂对催化酯化合成α 萘乙酸甲酯具有较高的催化活性 ,并具有合成工艺简单、催化剂容易回收且可多次重... 以自制的固体杂多酸盐催化剂TiSiW12 O40 /TiO2 催化酯化合成α 萘乙酸甲酯 ,产品酯含量≥ 99.0 % ,收率 98.6% .发现该杂多酸盐催化剂对催化酯化合成α 萘乙酸甲酯具有较高的催化活性 ,并具有合成工艺简单、催化剂容易回收且可多次重复使用等特点 .适宜的反应条件为 :醇酸摩尔比为 1 0∶1 ,催化剂用量为 6% (以α 萘乙酸质量计 ) ,反应温度为 64 .5~ 68.5℃ ,反应时间 3h . 展开更多
关键词 杂多酸盐 催化剂 萘乙酸甲酯 合成
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水汽对12-钼磷酸氧化还原性的影响 被引量:1
11
作者 孙彦平 郭申 孟晓雄 《北方工业大学学报》 1991年第1期17-22,共6页
本文用ESR、IR和MS较系统地考察了水汽对12-钼磷酸氧化还原性的影响,得出水汽对12-钼磷酸还原有抑制作用,对还原态的12-钼磷酸再氧化有促进作用。
关键词 杂多酸 12-钼磷酸
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固载杂多酸 PW_(12)/SiO_2催化合成对苯二甲酸二异辛酯 被引量:16
12
作者 于大伟 柳树华 《抚顺石油学院学报》 1999年第3期34-36,43,共4页
固载杂多酸 P W12/ Si O2 对苯二甲酸与异辛醇的酯 化反应具有较高的催化活 性, 实验结果表明:在催化剂用量占对苯二甲酸重量4 .0 % ,反应温度210 ~230 ℃,醇酸比为4 .0 :1 的条件下,反应7 .0 h ,... 固载杂多酸 P W12/ Si O2 对苯二甲酸与异辛醇的酯 化反应具有较高的催化活 性, 实验结果表明:在催化剂用量占对苯二甲酸重量4 .0 % ,反应温度210 ~230 ℃,醇酸比为4 .0 :1 的条件下,反应7 .0 h ,对苯二甲酸的转化率达到99 % 以上。固载杂多酸催化剂在应用中易于分离,回收率高,在产 品中的残留低,产品对苯二甲酸二辛酯的酸值低、稳定性好,颜色较浅,克服了硫酸催化剂和钛酸丁酯催化剂的缺点,产品质量明显优于硫酸催化合成的产品,催化剂性能稳定,可重复使用15 次以上,催化剂成本低。 展开更多
关键词 杂多酸 催化剂 对苯二甲酸 二异辛酯 增塑剂
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改性超稳Y沸石负载的杂多酸铯盐在草莓酯合成反应中的催化性能 被引量:14
13
作者 袁超树 张富民 +1 位作者 王军 任晓乾 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第3期258-264,共7页
制备了一系列以脱铝超稳Y沸石(DUSY)为载体的磷钨酸(PW)及其铯盐催化剂,考察了催化剂在以乙酰乙酸乙酯和1,2-丙二醇为原料催化合成草莓酯反应过程中的性能。结果表明,在负载量(质量分数)为30%的Cs2.5H0.5PW/DUSY催化剂上的乙酰乙酸乙酯... 制备了一系列以脱铝超稳Y沸石(DUSY)为载体的磷钨酸(PW)及其铯盐催化剂,考察了催化剂在以乙酰乙酸乙酯和1,2-丙二醇为原料催化合成草莓酯反应过程中的性能。结果表明,在负载量(质量分数)为30%的Cs2.5H0.5PW/DUSY催化剂上的乙酰乙酸乙酯的转化率最高,达到95.3%,草莓酯的选择性为100%。得到了适宜的反应条件:反应温度363K,n(乙酰乙酸乙酯)∶n(1,2-丙二醇)=1∶1.5,催化剂占反应体系的质量分数为0.8%,带水剂环己烷占反应体系的质量分数为36%。经过5次反复使用后,负载型磷钨酸铯盐催化剂的催化活性仍较高,转化率达88.2%,而相应的负载型磷钨酸催化剂的催化活性却大幅度下降,转化率仅有31.2%。催化剂活性下降的主要原因是在极性反应体系中杂多酸化合物活性组分流失,而负载型磷钨酸铯盐良好的稳定性源于其难溶脱性。 展开更多
关键词 杂多酸 磷钨酸 磷钨酸铯盐 超稳Y沸石 草莓酯 催化剂
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负载杂多酸(盐)的表征及其在苹果酯合成反应中的催化性能 被引量:10
14
作者 张富民 袁超树 +1 位作者 任晓乾 王军 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第4期762-768,共7页
用浸渍法制备了一系列负载型磷钨酸及其铯盐催化剂,载体包括超稳Y沸石(USY)、脱铝超稳Y沸石(DUSY)、SiO2和SBA15,测定了催化剂的比表面积和酸强度,并在乙酰乙酸乙酯与乙二醇液相缩合制取苹果酯反应中考察了催化剂的性能.结果表明,这些... 用浸渍法制备了一系列负载型磷钨酸及其铯盐催化剂,载体包括超稳Y沸石(USY)、脱铝超稳Y沸石(DUSY)、SiO2和SBA15,测定了催化剂的比表面积和酸强度,并在乙酰乙酸乙酯与乙二醇液相缩合制取苹果酯反应中考察了催化剂的性能.结果表明,这些负载型杂多化合物催化剂都表现出较高的催化活性.然而,催化剂在水中的溶脱性能实验表明,负载型磷钨酸催化剂存在严重的活性组分流失现象,不能重复使用,而DUSY负载的磷钨酸铯盐催化剂不仅表现出较高的催化活性,而且显示出较好的重复使用性能.在优化的反应条件下30%(质量分数)Cs2.5H0.5PW/DUSY催化剂上乙酰乙酸乙酯的转化率可达98.7%,苹果酯的选择性大于97%. 展开更多
关键词 杂多酸 磷钨酸 磷钨酸铯盐 乙酰乙酸乙酯 缩合反应
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硅胶负载磷钨酸催化剂上苯与1-十二烯烷基化 被引量:18
15
作者 朱海鸥 张富民 王军 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2003年第9期747-751,共5页
以硅胶为载体 ,用浸渍法制备了不同负载量的磷钨酸催化剂 ,通过X射线衍射 (XRD)、程序升温氨脱附 (NH3-TPD)以及低温N2 吸附技术表征了催化剂的物理化学性质 ,并且考察了催化剂在苯与 1-十二烯烷基化反应中的催化性能。结果表明 ,硅胶... 以硅胶为载体 ,用浸渍法制备了不同负载量的磷钨酸催化剂 ,通过X射线衍射 (XRD)、程序升温氨脱附 (NH3-TPD)以及低温N2 吸附技术表征了催化剂的物理化学性质 ,并且考察了催化剂在苯与 1-十二烯烷基化反应中的催化性能。结果表明 ,硅胶负载磷钨酸催化剂具有转化率高、选择性好等特点 ;通过改变催化剂预处理温度和杂多酸负载量 ,可有效地调整催化剂的反应性能 ;磷钨酸最佳负载量为 40 % (质量分数 ) ,催化剂最佳活化温度为 3 0 0℃ ,此时反应转化率为 71 4% ,2 -苯基十二烷的选择性为 41 9%。与HY沸石相比 ,硅胶负载磷钨酸催化剂具有更高的转化率。 展开更多
关键词 杂多酸 磷钨酸催化剂 硅胶 1-十二烯 直链烷基苯 烷基化
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磷钨酸催化合成7-羟基-4-甲基香豆素 被引量:16
16
作者 张卫红 吴姗姗 +1 位作者 王军 任晓乾 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第6期597-601,共5页
以间苯二酚和乙酰乙酸乙酯为原料,经Pechmann缩合反应合成了7-羟基-4-甲基香豆素(HMC);比较了磷钨酸、硅钨酸、磷钼酸、磷钨酸钾、磷钨酸铝及Preyssler结构的杂多酸H14NaP5W30O110的催化效果。实验结果表明,磷钨酸的催化活性最高。同时... 以间苯二酚和乙酰乙酸乙酯为原料,经Pechmann缩合反应合成了7-羟基-4-甲基香豆素(HMC);比较了磷钨酸、硅钨酸、磷钼酸、磷钨酸钾、磷钨酸铝及Preyssler结构的杂多酸H14NaP5W30O110的催化效果。实验结果表明,磷钨酸的催化活性最高。同时考察了在磷钨酸催化作用下反应温度、催化剂用量、反应时间和原料配比对HMC收率的影响,确定了适宜的反应条件为:n(乙酰乙酸乙酯):n(间苯二酚)=1.0,催化剂用量占反应混合物总质量的2.0%,反应温度110℃,反应时间120min;在此反应条件下,HMC的收率为84.5%。该反应具有催化剂易得、催化剂用量少、反应条件温和、反应速率快、后处理简单及产物色泽好等优点。 展开更多
关键词 Pechmann缩合 间苯二酚 乙酰乙酸乙酯 7-羟基-4-甲基香豆素 磷钨酸 杂多酸 催化剂
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SBA-15负载杂多化合物在苹果酯合成中的催化性能 被引量:11
17
作者 张富民 袁超树 王军 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第6期1022-1026,共5页
用浸渍法制备了一系列中孔二氧化硅分子筛SBA-15负载的磷钨酸(PW)及其铯盐和钾盐催化剂,考察了其在乙酰乙酸乙酯与乙二醇缩合制苹果酯反应中的催化性能,并以N2吸附,Hammett指示剂和FT-IR等手段表征了催化剂的物化性质,在水处理试验中考... 用浸渍法制备了一系列中孔二氧化硅分子筛SBA-15负载的磷钨酸(PW)及其铯盐和钾盐催化剂,考察了其在乙酰乙酸乙酯与乙二醇缩合制苹果酯反应中的催化性能,并以N2吸附,Hammett指示剂和FT-IR等手段表征了催化剂的物化性质,在水处理试验中考察了催化剂的稳定性,溶脱到水中的杂多化合物浓度用紫外可见分光光度仪测定。结果表明,在合成苹果酯的反应中,当PW的负载量低于30%,杂多酸盐负载量低于20%时,固体催化剂无活性;催化剂在反复使用过程中活性下降的量与活性组分在极性体系中的溶脱量成对应关系,说明催化剂活性下降的主要原因是杂多酸(盐)活性组分的流失造成的,而负载磷钨酸铯盐良好的催化稳定性来源于磷钨酸铯盐的难溶脱性。 展开更多
关键词 杂多酸 磷钨酸 缩合 SBA-15 乙酰乙酸乙酯
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固载杂多酸催化合成富马酸二甲酯 被引量:5
18
作者 许文苑 彭道锋 +1 位作者 熊国宣 朱霞萍 《化学试剂》 CAS CSCD 北大核心 2002年第6期367-368,共2页
以富马酸与甲醇为原料 ,固载杂多酸 PW12 /C为催化剂合成了富马酸二甲酯。详细探讨了影响酯化反应的各种因素 ,得出了富马酸与甲醇反应的最佳条件 ,在此条件下 ,酯化产率为 91 .6%。
关键词 催化合成 富马酸二甲酸 固载杂多酸PW12/C 酯化反应 防腐剂
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固载杂多酸催化合成乳酸正丁酯 被引量:8
19
作者 王顺梅 郭俊胜 《河南师范大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 2002年第1期66-68,共3页
用固载杂多酸PW12 /SiO2 为催化剂 ,实现了乳酸与正丁醇反应合成乳酸正丁酯 .最佳合成条件为 :n(酸 )∶n(醇 ) =1∶3.0 ,催化剂用量为乳酸质量的 5 %,反应时间为 2h ,产率可达 92 %.催化剂具有容易回收并可循环使用不污染环境等优点 .
关键词 固载杂多酸催化剂 PW12/SiO2 催化酯化 乳酸正丁酯 合成工艺 原料配比
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1-丁基-3-甲基咪唑磷钨酸盐催化合成乙酸乙酯的研究 被引量:9
20
作者 施介华 潘高 《浙江工业大学学报》 CAS 2008年第5期534-538,共5页
以溴化2-丁基-3~甲基咪唑盐和磷钨酸为原料制备的具有Keggin结构的1-丁基-3-甲基咪唑磷钨酸盐[(Bmlm)3PW12O40·3H2O3催化合成乙酸乙酯,考察了1-丁基-3-甲基咪唑磷钨酸盐的催化活性以及带水剂、催化剂用量、酸醇摩尔比、反应时... 以溴化2-丁基-3~甲基咪唑盐和磷钨酸为原料制备的具有Keggin结构的1-丁基-3-甲基咪唑磷钨酸盐[(Bmlm)3PW12O40·3H2O3催化合成乙酸乙酯,考察了1-丁基-3-甲基咪唑磷钨酸盐的催化活性以及带水剂、催化剂用量、酸醇摩尔比、反应时间对乙酸乙酯合成收率的影响.实验结果表明,具有Keggin结构的1-丁基-3-甲基咪唑磷钨酸盐[(Bmlm)3PW12O40·3H2O3呈现出较高的催化活性和较好的重复使用性能。优化的合成乙酸乙酯的工艺条件为:酸醇摩尔比为3:1,1-丁基-3-甲基咪唑磷钨酸盐催化剂用量为3g(以每摩尔乙醇计),带水剂甲苯的用量为4.0mL(以每摩尔乙醇计),回流反应时间为5。5h.在此所选择的条件下,合成乙酸乙酯的收率达99.68%~99.91%. 展开更多
关键词 1-丁基-3-甲基咪唑磷钨酸盐 磷钨酸 杂多酸 溴化1-丁基-3-甲基咪唑盐 乙酸乙酯
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